压水堆核电厂气态流出物环境累积效应研究

王建华，邓 文，王 琪，苏永杰

(1.核电安全监控技术与装备国家重点实验室，广东 深圳 518178；2.深圳中广核工程设计有限公司，广东 深圳 518178)

压水堆核电厂在运行过程中因裂变反应和中子活化反应会产生放射性物质，它们绝大部分被包容在燃料或溶解在反应堆冷却剂中。因工艺需求，其余少量放射性物质经过严格处理达标后以气载方式通过烟囱排入大气或以液态方式通过排水系统排入受纳水体。气载放射性流出物排放到大气环境后，会在大气输运作用下在环境中扩散，进而通过各种途径对环境和人类产生辐射影响。经过30年的发展，我国已建立起完善的核电厂气载流出物对人类及非人类物种所致辐射剂量分析方法，并在《环境影响评价技术导则 核电厂环境影响报告书的格式和内容》[1]中对需要考虑的因素进行了规定。国际上，在役二代及改进型核电厂的设计寿命为40 a，已有部分核电厂通过延寿20 a的许可，而三代核电厂的设计寿命为60 a。核电厂气载流出物中存在一些长半衰期核素(如3H、137Cs等)，这些核素会在扩散过程中沉降至核电厂周边环境，在长达60 a的运行时间内，其在环境介质中的放射性核素浓度逐步增加，可能对核电厂周边土地造成潜在累积影响。

杨凯等[2]将累积环境影响阐述为“当一项行动与其他过去、现在和可预见的将来的行动结合在一起时所产生的对环境增加的影响”。美国、加拿大等国已开展了大量代表性的研究和应用[2]。我国尚处于起步阶段[3]，但部分行业已开展了研究和应用，如都小尚等[4]构建了区域规划累积环境影响评价方法框架，王坚[5]基于ISCST3模型对危险废物焚烧设施累积性环境影响进行了分析。黄彦君等[6]对美国密西西比河流域申请延寿核电厂的环境影响意见书调研表明，部分核电厂长期(40 a)运行后可观测到痕量的放射性核素环境累积效应。我国现行法规标准不要求对核电厂流出物环境累积效应进行评价，也未见相关研究报道。本文结合核电厂放射性气态流出物特点，探索气载放射性核素沉降对核电厂周边土壤的累积环境影响分析方法，评估相关影响，为核电厂环境影响评价科学决策提供支持。

1 方法及参数

1.1 气载流出物源项分析方法

我国压水堆核电厂气载流出物在设计过程中一般采用理论分析的方法给出现实值(即预期值，以期可真实地反映核电厂正常运行期间放射性气载流出物的排放量)和设计值(以期可包络性地反映核电厂正常运行期间放射性气载流出物最大可能的排放量)。但由于理论分析的不确定性和设计的保守性考虑，设计给出的两套排放源项均有较大的保守裕量，远高于实际排放量。

近年来，国际上逐步开发和推荐了基于经验反馈数据统计分析的方法确定核电厂运行期间流出排放源项的方法。为较客观地反映压水堆核电厂运行寿命内气载流出物排放的环境累积效应，本文建立了基于经验反馈数据的流出物源项计算方法，详细分析流程示于图1。图1中的修正因子主要考虑机组与经验反馈数据来源核电厂在燃料方案、流出物产生、处理、排放以及放射性废物管理策略之间的差异；经验反馈数据裕量因子则通过对经验反馈数据进行统计分析确定其不确定度给出裕量；而预期运行事件的贡献则来源于不影响反应堆正常运行的事件导致的排放增加。在经验反馈数据中，由于部分核素排放量较少以及测量要求的原因，没有测量数据，对于此类核素，本文通过其物理化学性质确定核素分组并选出指示核素，然后通过理论计算建立其与指示核素之间的比例因子，籍此通过指示核素的测量值确定其排放值。基于上述方法，以国内52堆·年的流出物运行经验数据为基础，计算得到本文所关注核素的年排放量(表1)。

图1 流出物源项确定方法流程图Fig.1 Schematic diagram for effluent source term analysis

表1 代表性核素的排放特征及选取依据Table 1 Release character and selection basis of representative nuclide

1.2 核素选择

理论上，核电厂气载流出物中可包含数十至上百种放射性核素，核电厂流出监测一般可观测到其中的数种至十数种核素。根据其物理形态可将放射性流出物分为3类：惰性气体(主要包括Kr、Xe等惰性气体的放射性同位素)、3H和14C(以气态形式向环境排放且在环境中的迁移行为较复杂)、气溶胶(主要包括腐蚀活化产物(如60Co等)和裂变产物(如137Cs、131I等))。

惰性气体不会发生沉降，故不在本文分析考虑的范围内，但由于88Kr排放量较大、其衰变子体88Rb易沉降并在环境中沉积，因此包含在考虑范围内。3H和14C因排放量相对较大、半衰期长，且容易在环境中迁移，对剂量贡献较大，包含在考虑范围内。气溶胶包含众多放射性核素，主要由腐蚀活化和裂变产生，易在大气输运过程中沉降并在环境中累积，本文根据排放量、半衰期及其在环境中的迁移特性，选择60Co、131I和137Cs作为考虑的对象。

综上，本文选择的放射性核素及相关特性列于表1。

1.3 土壤中累积活度浓度分析方法

1) 空气中放射性核素活度浓度及气溶胶环境累积活度浓度分析方法

本文使用PC-CREAM 08[7]软件中的PLUME和FARMLAND模块分别进行空气中放射性核素活度浓度及气溶胶环境累积活度浓度分析。

PC-CREAM 08是英国公众健康署(PHE)开发的核电厂正常运行公众剂量辐射评价软件。该软件由一系列模块组成，并基于大量基础科学研究成果提供了可靠的放射性生态学相关基础数据，在国际上得到了较为广泛的应用。

PLUME模块采用高斯烟羽模型，考虑了包括放射性衰变、干湿沉降以及地面和混合层的反射，可用于计算正常排放情况下大气中的放射性核素活度浓度。

FARMLAND模块是一个动态食物链模型，可用于模拟放射性核素在土壤、植物以及动物体中的迁移过程。该模块将土壤分为垦殖土和未扰动土。对于垦殖土，假定在30 cm表层土壤内放射性核素均匀分布，30 cm代表了大多数农作物的根系活动层。模型同时考虑了表层土壤向深层土壤的迁移。对于未扰动土，模型将土壤分成不同的单元格，假定核素在单元格内均匀混合，单元格之间的核素迁移通过确定的迁移系数模拟。单元格的确定考虑了代表性及影响模型结果的物理现象的重要性，如考虑再悬浮现象的重要性时将1 cm表层土作为单元格。本文使用此模块分析核电厂长期(60 a)运行后放射性气溶胶在土壤中的累积活度浓度。

2)3H环境累积分析方法

3H是压水堆核电厂排放量最大的放射性核素之一，气载流出物中的3H主要以HTO的形式通过烟囱进行高架释放[8]，然后在大气环境中迁移扩散。3H在大气环境中的迁移和沉降以及向土壤和作物的迁移是非常复杂的过程[9]。IAEA在2009年发布的IAEA TECDOC 1616报告[10]中给出了3H(包括HTO和OBT)在陆域环境中迁移和转化的模型及参数。3H从大气向土壤中的迁移主要通过烟羽中3H的干、湿沉降完成，土壤中3H的活度浓度可通过下式计算[10]：

Csw=1 000Rw·CRs·Hair/Ha

(1)

式中：Csw为土壤中3H的活度浓度，Bq/g；1 000为质量单位转换系数；Rw为湿土壤含水率，取0.166 7(根据PC-CREAM 08提供的土壤密度参数计算得到)；CRs为HTO从土壤到空气中水分的比例常数，一般取0.3[10]；Hair为空气中HTO的浓度，Bq/m3；Ha为空气绝对湿度，一般取8 g/m3[11]。

据此可计算得到空气中单位活度浓度的3H所致土壤中3H的活度浓度为6.3 Bq/kg。该结果乘以PC-CREAM 08模拟得到的空气中3H的活度浓度即可得到核电厂寿命内土壤中3H的累积活度浓度。

3)14C环境累积分析方法

核电厂气载流出物中的14C主要以无机碳的形式存在，它会通过光合作用以与稳定C相同的速率被植物吸收转化为有机质。土壤中的有机质主要由植物腐蚀分解产生的有机物组成，故可认为植物体中的14C可反映土壤中14C的活度浓度。IAEA提供了基于平衡模式的作物中14C活度浓度计算模型，进而提出了土壤中14C的活度浓度计算公式[10]：

Cs=CairSsOs/Sair

(2)

式中：Cs为土壤中14C的活度浓度，Bq/kg；Cair为空气中14C的活度浓度，Bq/m3；Ss为土壤中稳定C的活度浓度，g/kg，取70 g/kg (根据PC-CREAM 08提供的湿土壤组分参数计算得到)；Os为土壤中有机质的份额，保守取6%；Sair为空气中有机14C的活度浓度，g/m3，取0.15 g/m3 [11]。

据此可计算得到空气中单位活度浓度14C所致土壤中14C的活度浓度为28 Bq/kg。该结果乘以PC-CREAM 08模拟得到的空气中14C的活度浓度即可得到核电厂运行时间内土壤中14C的累积活度浓度。

1.4 计算参数

如前文所述，PC-CREAM 08用于模拟放射性核素在大气中的活度浓度以及除3H和14C外其他核素在土壤中的累积活度浓度，因3H和14C在环境中的迁移特性更为复杂，其在土壤中的累积活度浓度采用前文给出的平衡模式进行计算。PC-CREAM 08在计算过程中涉及核电厂设计参数、放射性气载流出物源项、气象参数及核素迁移相关参数，其中：排放时间选择三代核电厂的设计寿命，为60 a；我国现有压水堆核电厂的烟囱高度一般为50～100 m，考虑到临近建筑物的影响，应用1/3法则[12]，本文有效烟囱高度保守取20 m；考虑压水堆核电厂主厂区布置和地面设计要求，有植被覆盖的土地距排放点最近为100 m；放射性气载流出物源项采用表1所列结果；气象参数选择风向各向均匀分布，风速为3 m/s，稳定度频率选择为50% D类分布，此类气象参数可反映大部分滨海厂址的平均气象参数；放射性核素迁移相关参数取PC-CREAM 08的默认参数。

2 结果及讨论

核电厂运行寿期末(60 a)不同核素的环境累积活度浓度列于表2。由表2可看出，核电厂经过60 a运行后绝大多数核素的环境累积活度浓度都处于极低水平，远小于0.1 Bq/kg，但3H和14C因排放量较大，且易于在环境中迁移和累积，其在环境中的累积活度浓度分别为2.51 Bq/kg和2.35 Bq/kg，远高于其他放射性核素，两核素的环境累积活度浓度占总累积活度浓度的比例超过95%。3H的环境累积效应与我国核电厂运行期间环境监测可探测到的环境中3H浓度水平波动以及美国Grand Gulf核电厂监测到的较高3H浓度相吻合，但由于14C缺少监测数据，目前无法进行比对。

表2 核电厂运行寿期末代表性核素在土壤中的累积活度浓度Table 2 Accumulative concentration in soil for representative nuclide at end of NPP lifecycle

注：EPR-RSR未给出88Rb的限值，采用86Rb替代

经调研，未发现我国有土壤放射性物质相关标准，查询国际相关标准发现英国环境许可规范——放射性物质规范(EPR-RSR)[13]给出了土壤中放射性物质的水平的相关标准限值。超过给定放射性活度浓度水平限值的土地被认为是受到污染的土地，会影响土地的后续使用。本文预测结果与EPR-RSR限值的对比列于表2，可看出，核电厂连续运行60 a其放射性累积水平远低于EPR-RSR的限值。

核电厂连续运行60 a时间内，各核素环境累积活度浓度变化曲线示于图2。可看出，60Co、131I、137Cs和88Rb在环境中的活度浓度随着运行时间的增加有明显的累积变化趋势。60Co在核电厂运行约30 a内环境累积活度浓度达到平衡浓度2.40×10-4Bq/kg；131I由于半衰期仅为8.3 d，排放到环境后在2 a内即可达到其平衡浓度1.23×10-4Bq/kg；88Kr排放到环境后1 a内其子体88Rb的环境累积活度浓度可达到平衡浓度3.79×10-7Bq/kg；而对于137Cs由于其半衰期长达30 a，且在土壤和作物中的迁移行为较复杂，其环境累积活度浓度在核电厂60 a寿期末仍有增长趋势；核电厂运行寿期末，排放结束后各核素的浓度会逐步降低。这些结果充分体现了放射性核素在环境中累积的复杂性，其累积特征主要受半衰期以及核素在环境中的迁移特性控制，受到降水、植被生长等环境因素影响显著。

对于3H和14C，目前IAEA提供的平衡模式是较为可信且相对保守的模型，该模型可提供相对保守和合理的模拟结果，但无法模拟3H和14C的环境累积变化趋势。

图2 代表性核素环境累积活度浓度变化过程Fig.2 Environmental accumulation trend for representative nuclide

3 结论及建议

3.1 结论

压水堆核电厂在长达60 a的运行寿期内，气载放射性流出物会通过烟囱持续向环境排放，其中3H、14C以及气溶胶(如137Cs、131I等)会在大气扩散过程中沉降下来并在环境中累积。本文建立了基于经验反馈数据的气载流出物源项分析方法，使用3H、14C以及典型气溶胶环境累积活度浓度分析模型对典型压水堆核电厂60 a运行时间内放射性核素的累积环境浓度进行了分析，结果表明：

1) 典型核素表现出了环境累积效应，但累积活度浓度远小于0.1 Bq/kg，其中3H和14C的环境累积活度浓度略高，分别达2.51 Bq/kg和2.35 Bq/kg，两者占总累积活度浓度的比例超过95%，各预测结果远低于EPR-RSR给出的限值，不会对土地再利用造成影响；

2) 60 a运行期间内，典型放射性核素环境浓度表现出了较为明显的累积增长趋势，其中88Rb、131I、60Co的环境浓度分别在核电厂运行1、2、30 a后达到稳定，而137Cs的环境累积活度浓度在核电厂寿期末仍有增长趋势，各核素累积特征主要受半衰期以及核素在环境中的迁移特性控制，受到降水、植被生长等环境因素影响显著；

3) 由于采用平衡模式，本文目前仅能给出平衡后3H和14C的环境累积活度浓度，而无法给出其累积趋势。

3.2 建议

核电厂气载流出物在环境中的累积较为微弱，但不能忽略，特别是3H和14C排放量较大，环境累积效应明显，因此建议我国核电厂环境影响评价中增加典型核素环境累积效应的预测，逐步建立并完善累积环境影响预测方法；同时建议进一步加强核电厂周边3H和14C的环境监测，特别是土壤中3H和14C的监测，积累运行经验数据，为研究放射性核素在环境中的累积行为提供支持。