池式鼓泡条件下气溶胶沉降效率研究

2020-09-16周艳民孙中宁谷海峰李应治马钎朝

原子能科学技术 2020年9期

周艳民，孙中宁，谷海峰，李应治，马钎朝

(哈尔滨工程大学核安全与仿真技术国防重点学科实验室，黑龙江哈尔滨 150001)

放射性气溶胶是核反应堆严重事故中最重要的产物之一，主要来源于固体裂变产物外漏和气体裂变产物的凝聚成核，如90Sr、140Ba、95Zr以及CSI等[1-2]。由于气溶胶具有很强的扩散和迁移特性，因此在发生严重事故时通常希望能将其滞留在液相中。一种典型的气溶胶滞留现象发生在气泡穿过静止液相的过程中，如在蒸汽发生器传热管发生破口事故时，一回路冷却剂闪蒸进入二次侧，并以蒸汽泡的形式穿过二次侧冷却水，在蒸汽向上运动的过程中，蒸汽中携带的气溶胶被部分滞留在液相中[3]；再比如一回路失水事故后期的堆芯淹没阶段，同样也存在蒸汽泡上升过程中气溶胶的沉降现象[4]。上述几种过程所涉及的本质现象都是气溶胶在上升气泡内的迁移和沉降，而气溶胶在气泡内的沉降效率对事故后期安全壳内乃至环境的源项浓度至关重要，对其进行研究对于反应堆严重事故分析和缓解措施改进都有重要意义。

关于上升气泡内气溶胶沉降问题的研究起始于20世纪60年代，早期主要以理论研究为主，较有代表性的是由Fuch[5]提出的颗粒沉降效率半经验模型。Fuch将经典的颗粒沉降理论应用于气泡内的气溶胶沉降过程，模型采用欧拉法描述了气溶胶在重力沉降、惯性分离和布朗扩散3种机制作用下的浓度变化。Fuch模型的计算思想在很长一段时间内被后续的研究者所采用，如Wassel[6]、Heinscheid[7]、Pich[8]以及Ghiaasiaan[9]等，同时也被一些计算程序如SPARC[10]、BUSCA[11]以及SUPRA[12]等所采用。90 年代以后，相关的实验研究得到了较快的发展，与池式过滤相关的实验分别在ACE[13]、EPRI[14]以及POSEIDON[15]等实验台上陆续独立开展，实验结果在一定程度上能对模型进行宏观验证。从目前已开展的实验来看，研究内容主要侧重于模拟实际事故工况，并测试不同参数下的气溶胶沉降效率，获得的实验数据多以质量效率为主。这些结果虽能较准确地反映特定参数下的气溶胶沉降特性，但对于模型开发和验证却存在一定局限性，特别是对于多分散气溶胶的沉降效率验证存在较大不足。

本文以池式鼓泡条件下的气溶胶沉降特性为研究对象，通过实验对亚微米级气溶胶的沉降效率开展精细化测量，在不同流动参数下获得沉降效率与气溶胶粒径之间的准确定量关系，并分析其内在影响机制，为模型开发和验证提供可靠数据支撑。

1 实验装置及方法

图1a为开展池式鼓泡条件下气溶胶沉降效率实验的系统原理图，该实验系统主要由载气系统、气溶胶配送系统、气溶胶采样测量系统、实验段、温度控制系统以及数据采集系统组成。载气系统包括蒸汽供应系统和空气供应系统两部分，二者能为系统提供一定流量和配比的混合气源，本实验研究涉及的工况全部为纯空气工质，空气和水温均为常温。气溶胶配送系统由高压载气和气溶胶发生器组成，能根据需要为系统提供已知粒径、已知浓度以及不同种类的气溶胶粉末。气溶胶粒径和数量浓度通过TSI扫描电迁移率粒径谱仪进行测量，为避免载气中夹带液滴对测量结果的影响，采样气体在进入粒径谱仪前首先进行冷凝和干燥。

图1b为实验段主体的三维结构示意图，该实验段为不锈钢制的压力罐体，罐体直径为273 mm，高度为2 m，沿高度方向上设置有可视化观察窗，可通过高速摄像仪拍摄气泡行为。为尽可能减小气溶胶在流动过程中的质量损失，本实验采用顶部进气方案设计，即含有气溶胶的气体从实验段顶部进入，并通过底部的曝气装置将连续气相分散为离散的气泡，气溶胶浓度采样口分别设置在进口管道和出口管道相同高度位置，采样方式为迎风等速取样。

2 结果分析与讨论

2.1 入口气溶胶浓度测试

实验采用TiO2粉末模拟实际事故中的不可溶性气溶胶，TiO2粉末密度为4 200 kg/m3，粒径分布特性如图2所示。可看到，气溶胶数量浓度随粒径近似呈标准对数正态分布，计数中值粒径为250 nm。通过扫描电子显微镜得到的TiO2气溶胶真实粒径分布示于图3，通过图像处理得到平均等效直径为0.23 μm，与计数中值粒径基本一致。

在开展气溶胶沉降效率实验前，首先对实验系统入口气溶胶浓度稳定性进行了测试，结果如图4所示。图中实线为在不同液位条件下得到的进出口气溶胶数量浓度实验结果，可看到，在0～1 800 s范围内，进出口气溶胶数量浓度除瞬时波动外，表现出非常理想的时间稳定性，表明实验系统稳定可靠，以此为基础获得的沉降效率结果也较为可靠。图中虚线为在无气溶胶配送条件下得到的出口本底浓度，具体包括空罐条件、纯水条件以及液相中含气溶胶条件下的出口本底浓度。可看到，当实验段内装填有液相时，由于气相夹带作用导致出口本底数量浓度约为1 000 cm-3，而当实验段内无液相时，出口本底数量浓度在10 cm-3以下。无论是有液相还是无液相条件，本底数量浓度均远低于气溶胶数量浓度，在进行沉降效率计算时，出口气溶胶数量浓度等于直接测量结果与本底值的差值。

a——实验系统原理图；b——实验段三维结构示意图图1 试验装置简图Fig.1 Schematic diagram of experimental system

图2 TiO2气溶胶粒径分布Fig.2 Aerosol size distribution of TiO2

图3 TiO2气溶胶扫描电镜图像Fig.3 Scanning electron microscopy of TiO2

图4 气溶胶浓度稳定性及本底浓度Fig.4 Stability of aerosol concentration and background concentration

2.2 液位对沉降效率的影响

实验段中的液位可反映曝气装置的淹没深度，即气泡在液相中的穿透距离。分别在淹没深度H=30、70、90 cm 3个工况下，研究了淹没深度对气溶胶颗粒沉降效率的影响。实验中气体流量为9.5 m3/h，入口气溶胶数量浓度为(1.87±0.28)×105cm-3，结果如图5所示。可发现，随着液位的增加，所有尺寸气溶胶的沉降效率均得到了提升，淹没深度为30 cm时，100～600 nm气溶胶的沉降效率分布在30%～60%之间，而淹没深度增加至70 cm时，沉降效率提升至45%～90%之间。液位对气溶胶沉降效率的影响主要体现为接触时间的改变，随着液位的增加，气泡在液相中的滞留时间近似线性增长，相应地气溶胶在液相中的滞留概率也逐渐增加。另外，通过对比可发现，低液位时提高淹没深度对沉降效率的改善效果更为明显，这主要是由于在气泡上升的初始阶段，大粒径气溶胶在离心力和重力的作用下更易被去除，此时沉降效率对液位变化较为敏感；当气泡进入上升段后期，气泡内存留的主要为小粒径气溶胶，这些气溶胶主要依赖于布朗沉降效应，离心力和重力的影响较小，因此去除较为困难，此时继续增加液位对沉降效率的影响较小。

2.3 气相流速对沉降效率的影响

在淹没深度H=50 cm下研究了气体表观流速U对沉降效率的影响，入口气溶胶数量浓度约为2.4×105cm-3，实验结果如图6所示。结果表明，气溶胶沉降效率随气体表观流速的增大呈先降低而后增加的趋势。

通过对实验中的流动特性观察发现，当气体表观流速较低时，大气泡的比例随气体表观流速的增大而增大。与小气泡相比，大气泡不仅比表面积小，而且上升速度快，在液相中的停留时间短。因此，气体表观流速的增加导致气溶胶沉降效率降低。当气体表观流速超过一定值时，两相流动表现为非均匀鼓泡状态。随气体表观流速的增大，含气率增大，气泡相互作用强度增强，如气泡的聚并和破碎。此外，由于惯性沉积机制，界面振荡的强度和气泡内部流场的湍流度会增大，从而提高了气相对气溶胶的捕捉能力。因此，气溶胶沉降效率出现了反向增加的变化规律。