复合固体推进剂细观力学研究进展*

王稼祥，强洪夫，王哲君

(火箭军工程大学，西安 710025)

0 引言

复合固体推进剂主要由氧化剂、金属燃料添加剂和有机粘合剂组成，为改进复合固体推进剂力学性能，在复合固体推进剂中添加了各种功能助剂和性能调节剂[1]。根据特征尺寸的不同，可将对复合固体推进剂力学性能的研究划分为宏观(>10-2m)、细观(10-6～10-2m)和微观(10-10～10-6m)三个层次。宏观层次的研究对象是药柱结构和推进剂试件，细观层次主要研究复合固体推进剂微孔洞和微裂纹的损伤演化规律，微观层次主要在原子和分子尺度上研究分子间的相互作用与材料损伤演化规律之间的影响机制。针对固体推进剂的力学性，国内外学者提出了各种强度理论和本构方程，但难以从细观机理给出参数和方程具体的物理意义。复合固体推进剂的力学性能与其各组分的性能、结构、分布、含量以及细观界面性能密切相关，深入了解复合固体推进剂的细观损伤机理对于其宏观力学性能的预测与改进以及指导固体火箭发动机药柱的结构设计具有重要意义。

细观实验观测可确定细观因素和宏观力学性能之间的定性关系，为细观理论研究和力学数值仿真分析提供数据支撑；细观理论研究总结出细观力学的基本原理并建立理论计算模型；细观数值模拟计算可再现固体推进剂细观结构的损伤和破坏过程，对宏细观力学性能之间的关系进行定量分析。因此，本文首先对应用于复合固体推进剂细观结构观测的实验技术、细观力学理论分析方法进行简要介绍，然后对复合固体推进剂细观结构建模、细观结构特征与宏观力学性能关系的研究现状进行归纳与总结，并就研究中存在的不足进行分析，提出解决方案。

1 细观结构分析实验研究

对复合固体推进剂细观力学性能的研究首先要基于细观实验，了解细观结构特征有助于计算模型的建立，目前用于固体推进剂细观结构观测的工具和技术主要有光学显微镜(Optical Microscopy，OM)、扫描电镜(Scanning Electron Micoscope，SEM)、计算机层析识别技术(Computed Tomography，CT)、同步辐射光源(Synchrotron Radiation Source，SRS)和核磁共振成像(Nuclear Magnetic Resonance Imaging，NMRI)等。

McDonald等[2]用OM对在不同湿度下的老化HTPB推进剂进行了观测，发现高氯酸铵颗粒的体积会随着湿度的增大而增大，导致高氯酸铵颗粒的有效比表面积减小。Rae等[3-4]采用OM对PBX9501炸药在准静态拉伸加载条件下的失效和裂纹扩展情况进行了观察，发现裂纹主要是沿着较大填充颗粒的边缘扩展。Ide等[5]对正常与加速老化后的推进剂断面进行了SEM分析。刘新国等[6]采用SEM对低温动态单轴拉伸后的HTPB推进剂断面形貌进行观察，基于分形几何盒维数数值方法，对不同条件下推进剂细观损伤程度进行了分析。Collins和Lee等[7-8]最先利用微CT获得了固体推进剂三维细观形态，并对推进剂在拉伸过程中裂纹产生及传播过程进行了重构。文献[9]对HTPB固体推进剂进行了原位微CT扫描试验并对试件的细观三维空间进行了统计分析。陈波等[10]利用同步辐射X射线小角散射技术对TATB钝感炸药进行了实验测量，得到了TATB样品内部微孔大小等微结构参数。Yeager等[11]应用同步辐射光源X射线成像技术对高聚物粘结炸药的微细观结构进行了观察，在5 s的曝光时间内获得了分辨率达2 μm的微观结构图像，观察到了界面、裂纹、空隙等细观特征。核磁共振的应用主要分为核磁共振波谱和核磁共振成像两个方面，Hafner[12]对NMRI技术的应用进行了系统的综述，Maas等[13]利用NMRI技术获得了固体推进剂的细观三维结构，观察到填充颗粒的空间分布情况，其分辨率可达8.5×8.5 μm。

对上述细观结构观测技术进行了归纳：(1)在分辨率方面，OM可在较大范围内观察裂纹的扩展情况，其分辨率可达0.2 μm；SEM和CT具有较高放大倍数且立体感强，其分辨率可达纳米级；SRS成像系统相比实验室CT成像系统具有更快的成像速度，空间分辨能力更强；NMRI技术与CT成像技术的分辨率相近；(2)在动态观测方面，OM与SEM可与原位加载装置结合使用，对材料在准静态加载破坏过程中的细观结构变化进行实时连续观测；CT、NMRI和SRS可实现低应变率实时连续的无损检测；(3)在观测维数方面，OM与SEM局限于二维表面观测，CT、NMRI和SRS能够通过三维重构方法获得复合固体推进剂内部结构图像；(4)在实验成本方面，OM、SEM用于研究固体推进剂细观损伤过程中微结构的变化具有成像直观、简单易行的优点，试验成本相对较低；SRS成像视场较小，且成像系统操作门槛和成本较高；NMRI多用于测定物质的分子结构和化学成分，应用NMRI技术对物质细观结构观测时与具有同样高分辨率的CT成像技术相比，其性价较低。

目前，实现动态加载复杂应力条件下复合固体推进剂的细观结构和变形程度的测定仍然是一个难点，原位观测一般只能满足准静态加载下的连续观测，能够实现三维高应变动态细观观测的技术有待进一步研究；另外，对细观观测得到的图像进行处理分析，高效、真实地识别细观结构特征并定量化表征是重构固体推进剂细观结构模型的重要一步。因此，在细观观测平台上研制新的动态加载测试装置，应用高速摄像技术对细观结构进行动态观测是细观实验研究的一个重要方向；在细观结构表征方面，应注意对力学特性不同的区域进行精确识别，实现对界面层厚度的自动处理与统计，精确区分不同组分。

2 细观力学理论分析方法

虽然在宏观层次上可将复合固体推进剂视为连续均匀材料，但实际上夹杂的大小、形状、位置分布以及取向在细观尺度上的力学行为都具有一定的概率离散性。复合固体推进剂细观力学理论分析的主要目的是研究推进剂在外载荷作用下其内部应力/应变场分布、细观结构的变化与损伤。其中，关于等效刚度的本构方程和关于失效判据的强度理论是研究的重点。

2.1 刚度相关理论

目前，复合固体推进剂的等效刚度主要是用基于夹杂理论的等效方法求解，包括Eshelby等效夹杂理论[14]、自洽理论[15-16]、Mori-Tanaka方法[17]和微分法[18]等，其理论比较成熟。本文首先对其在推进剂力学性能研究中的一些应用进行介绍，然后进行归纳总结，提出下一步研究的方向。

彭威等[19]用Eshelby的等效夹杂理论分别对球形和细长椭球形填充颗粒复合固体推进剂进行了分析，建立了复合固体推进剂的线粘弹本构方程，从细观层次揭示弹性微粒对粘弹基体的增强效应。Tan等[20]基于Mori-Tanaka 方法，根据颗粒的弹性特性、基体的粘弹性特性以及界面的非线性粘结律，提出了关于推进剂脱粘的非线性界面粘接模型。龚建良等[21]在Tan提出的粘弹性模型基础上，提出了一种改进的粒子增强体复合材料的三维线粘弹性模型，克服了Tan的模型只能刻画界面脱湿的缺点。刘承武等[22]将Mori-Tanaka法和有限元数值求解相结合，考虑了界面的损伤效应，采用Mori-Tanaka有限元法和数值仿真法对界面的非线性脱粘进行了研究，验证了Mori-Tanaka有限元法的有效性。

Eshelby夹杂理论主要限于基体和颗粒都是线弹性情况；自洽理论适用于分析多晶体材料，用于计算多相复合材料的等效模量时误差较大；广义自洽法在理论上适用于各种复杂的夹杂形状，预测精度较高，但是其形式复杂，求解困难，不易在工程实际中使用；Mori-Tanaka方法形式简单，但当填充颗粒体积分数较大或模量相差较大时计算结果与实际情况有较大偏差；微分法计算所得结果为高度非线性且耦合的微分方程，难以求得显式解。

上述用于复合固体推进剂宏/细观力学性能研究的解析方法对细观结构做了多种简化，没有充分考虑细观结构特征，主要用于两相及多相情况下有效刚度的求解，虽然便于理论推导，计算量小，但不能给出局部场的细节，且当夹杂的体积分数较大时,有效弹性模量计算误差较大。将复合固体推进剂的颗粒、基体和界面的随机分布特性与耦合作用考虑在内，有效解决细观各相的协同效应和增强相的细观结构问题是复合固体推进剂细观理论研究的重点和难点。为此，文献[23]将夹杂的结构考虑在内，提出了一种适用于夹杂体积分数较大时计算复合材料有效弹性模量的相关函数积分法，但该方法仅限于夹杂周期排列的情况。为将夹杂分布的随机性考虑在内，Li等[24]利用分形思想将填充颗粒的概率分布特征予以考虑,对等效夹杂方法进行了修正,建立了一个将粒径与分布随机性考虑在内的细观力学方法。Duplan等[25]将填充颗粒的类型、粒度和分布考虑在内，基于多步等效法，提出了一种广义Mori-Tanaka法，应用该方法计算混凝土的弹性模量取得了较好的结果。

2.2 强度相关理论

颗粒增强复合材料的等效强度与颗粒/基体界面、细观结构等多种因素相关，难以通过理论计算求得等效强度的解析解，目前基于细观理论对复合固体推进剂等效强度展开的研究相对较少。等效强度的计算主要是基于有限元仿真展开，其研究思路大致为：(1)开展不同加载条件下的宏观力学实验，分析试件失效模式；(2)通过细观力学实验或反演法确定细观力学参数；(3)建立数值计算模型，赋予各细观组分和界面的相关力学属性并进行数值计算，获得推进剂的强度极限和最大应变。

不同的加载条件下复合固体推进剂的失效机理不同，例如，在拉伸载荷作用下可能发生颗粒/基体界面脱湿或基体断裂，在压缩载荷作用下更易发生基体的剪切破坏，在低温和动态加载条件下复合固体推进剂更易发生颗粒断裂。大量研究表明，颗粒/基体粘接界面是复合固体推进剂中相对薄弱的区域，在该区域容易产生脱湿和微裂纹。因此，界面性质对宏观强度的影响规律是推进剂细观力学研究的重点和难点。目前，主要是用内聚力模型表征复合固体推进剂颗粒/基体界面的损伤力学行为，内聚力模型最早是由Dugdale[26]和Barenblatt[27]提出，用于解决延性金属材料的弹塑性断裂问题。根据对应力/位移控制方程描述的不同，可将常用的内聚力模型分为线性内聚力模型和非线性内聚力模型。非线性内聚力模型将外载荷作用下的加速损伤特性考虑在内，更接近实际损伤情况。在限元计算时，根据损伤行为实现方式的不同，可分为粘接单元[28-29](Cohesive element)和粘接接触[30](Surface-based cohesive)两种方法，前者是在基体与颗粒之间插入零厚度或有限厚度的粘接单元，后者是在基体与颗粒表面上确定接触点对，基于面与面之间的接触定义损伤。粘接接触建模简单，计算更易收敛，而用黏接单元计算时查看应力应变更为方便。

已有实验研究表明，复合固体推进剂颗粒/基体界面也具有率相关的力学特性，构建率相关界面模型对于细观力学仿真尤为重要。目前，用于构建率相关界面内聚力模型的方法可分为两大类：一种是将内聚力损伤本构嵌入粘弹性本构中；另一种是引入率相关参数，将界面强度参数与应变率相关联。Xu等[31]将标准线性固体模型与指数型内聚力模型相结合，构建了率相关内聚力模型，对聚乙烯基粘合剂粘接界面的I型裂纹扩展的率相关力学行为进行了实验与仿真研究。Wang等[32]将Kelvin模型与指数型内聚力模型相结合构建了橡胶胶粘剂的率相关内聚力模型。Musto等[33]通过引入内部损伤变量，构建了一种新的线性粘弹性遗传内聚力模型，在较宽的应变率范围内能有效表征界面力学变化。陈雄等[34]引入率相关的损伤函数，构建基于双线性内聚力模型的率相关HTPB推进剂/衬层界面Ⅱ型内聚力模型，并采用实验与反演算法获取了率相关界面参数。

当前对复合固体推进剂细观强度理论的研究重点在于界面上载荷的传递和损伤演变，总结国内外学者对复合固体推进剂细观强度理论的相关研究，有三个方面待进一步完善：(1)内聚力模型限于拉伸、拉剪破坏时的强度计算，对压缩载荷下的损伤演化缺少有效表征。在此方面，可将压剪载荷下的破坏准则与内聚力模型相结合。例如，Tahir等[35]考虑颗粒材料抗压强度随相对密度的变化，基于Mohr-Coulomb强度准则对金属粉末材料的压剪失效过程进行了模拟计算；周蕊等[36]将修正的Drucker-PragerCap模型与内聚力模型相结合，对金属粉末压坯在外载荷作用下的力学行为进行描述，得到了相对理想的计算结果。(2)细观力学参数难以通过实验精确获得，通常基于宏观力学实验的结果用反演法获取细观力学参数，主要用于验证性研究。为通过理论计算获得复合固体推进剂细观界面力学参数，可考虑在微观尺度上基于分子动力学模型建立势函数[37]，计算内聚力模型相关参数。(3)当前关于固体推进剂宽域应变率加载下细观力学行为的研究展开较少。有的研究是基于失效位移为常量的假设，而有的研究是基于断裂能量为常量的假设，关于不同应变率加载条件下界面失效判断参数不统一，今后可在这方面进行重点研究。

3 细观结构建模

如上文所述，采用均匀化方法分析复合固体推进剂的力学性能可得到解析解，但忽略了许多细观结构特征，而应用数值仿真方法可将固体推进剂的细观结构考虑在内，得到精度较高的计算结果。采用细观力学数值模拟方法研究复合固体推进剂的宏观力学特性，首先要构建固体推进剂的代表性体积单元(Representative Volume Element，RVE)，RVE模型在宏观层面上足够小，可视为一个材料质点，但在细观层面上要足够大，包含充分的细观结构信息。目前，用于建立复合固体推进剂细观结构模型的方法主要分为三类：体胞周期均匀分布构建方法、随机填充算法、细观观测与数字图像处理技术相结合的方法。

3.1 体胞周期均匀分布构建

早期建立的复合固体推进剂细观结构模型比较简单，主要是将颗粒复合材料设计成复合相胞元的周期分布。方岱等[38]考虑六方体元排列和长方体元排列两种形式，对颗粒增强复合材料的有效模量进行了数值计算，并分析了颗粒排列分布、取向和几何形状对其有效模量的影响。彭威等[39]建立了复合推进剂的圆柱族体胞轴对称粘弹性有限元模型，对颗粒界面和基体内的应力分布情况及损伤形式与位置进行了计算分析，并讨论了颗粒模量及颗粒分数的影响。Marur[40]采用胞元均匀周期分布的方法对颗粒增强复合材料的有效弹性性能和单轴拉伸载荷下球形夹杂物的应力状态进行了计算分析。

对单胞能够元模型及其均匀分布的胞元填充模型进行数值分析可以得到材料内部应力应变分布特征，为复合固体推进剂的力学性能分析提供一种简便方法，但其单元形状、颗粒分布理想化，不能对推进剂中颗粒大小及位置随机分布对材料性能的影响进行有效分析。

3.2 随机填充算法

应用随机填充算法可得到不同填充比及粒径分布范围的推进剂颗粒填充模型，能更接近真实地反映推进剂细观结构。目前，用于构建复合固体推进剂细观结构模型的随机填充算法可分为两大类：串联填充算法和并联填充算法。其中，并联填充算法又可分为蒙特卡罗算法和分子动力学算法两种。

串联填充算法的主要思想是依次向填充区域内投放颗粒，每次等上一个颗粒达到指定平衡状态后再投放后续颗粒，直至达到预定的体积分数。Widom[41]提出的随机连续算法(Random Sequential Algorithm,RSA)是比较具有代表性的串联填充算法，该算法经Rintoul等[42]改善后常应用于填充复合材料细观力学问题的分析与求解。常武军[43]基于RSA算法建立复合固体推进剂的细观数值模型，并在颗粒与界面接触的部分引入粘接单元，对推进剂细观“脱湿”过程以及“脱湿”对推进剂宏观力学参数的影响进行了分析。

并联填充算法在初始时刻即一次性向计算域内投放若干数目的填充颗粒，然后根椐预定规则进行排列，直到最后满足指定的体积分数。其中，蒙特卡罗算法向计算域内投放的是若干可能重叠的颗粒；而分子动力学方法(Molecule Dynamics，MD)是在计算域生成一定数目的点(零尺寸颗粒)，然后赋予颗粒随机的速度和与各颗粒尺寸成正比例的尺寸增长率[44]。Knot等[45]将分子动力学方法应用于复合固体推进剂，建立了固体推进剂非均匀颗粒填充模型，对异质推进剂的燃烧过程进行了数值模拟计算。李高春等[46]应用分子动力学方法构建了复合固体推进剂颗粒在基体内随机分布的填充模型。韩龙[47]基于分子动力学方法，依椐NEPE推进剂的真实配方组成，建立了推进剂细观结构的计算模型，并结合具有指数型内聚本构的粘接单元，对推进剂宏细观力学关系进行了仿真计算分析。

3.3 细观观测与数字图像处理技术相结合

上述RVE主要是基于随机填充算法生成，对复合固体推进剂的细观夹杂分布缺乏有效表征，而复合固体推进剂的力学性能与其细观结构因素密切相关，构建能反映细观结构真实形貌的仿真模型是固体推进剂细观力学研究的一个方向。近年来，随着细观观测手段和数字图像处理技术的发展，建立的细观填充模型更能反映推进剂的真实细观形貌，固体火箭发动机药柱结构完整性评估更准确。数字图像处理中通常采用阈值分割方法对具有不同特征的图像区域进行识别划分，重构模型的精度受限于细观观测设备的精度，模型构建效率与图像处理算法相关。

刘著卿等[48]对HTPB复合固体推进剂的表面进行了原位扫描电镜观察，得到图1(a)所示的SEM图像，用数字图像处理技术对图像进行处理得到图1(b)所示的二值图，然后运用直接最小二乘法对颗粒边缘进行拟合，得到图1(c)所示的椭圆形颗粒填充模型。申柳雷等[49]基于固体推进剂的微CT扫描照片，采用等圆最优装载方式，用若干粒径相等的颗粒建立了推进剂的RVE模型，通过数值计算研究了体分比和组分材料对等效模量和等效泊松比的影响规律。

(a)SEM image of propellant (b)Binary image of particles distribution (c)Particles filling model

总结复合固体推进剂RVE构建方法：(1)从简单的单胞模型及其周期排布到多颗粒随机分布模型，再到基于真实细观形貌的三维重构，所构建的细观模型越来越接近复合固体推进剂细观结构的实际形貌。在之前的数值模拟过程中，为简化计算，采用分子动力学方法常将填充颗粒视为圆形或球形，忽略了颗粒形状对推进剂宏/细观力学性能的影响，同时一般只考虑AP颗粒，而忽略金属燃料添加剂、各种功能助剂和性能调节剂等细观因素的影响；(2)目前复合固体推进剂RVE建模一般需要先用第三方软件生成模型，然后导入有限元软件中进行计算，效率较低且易出现兼容性问题。

基于以上考虑，本文提出：(1)将填充颗粒形状的不规则性考虑在内，建立椭圆、多面体颗粒填充RVE模型。可通过CT、SEM等手段获取固体推进剂的细观结构图像，对图像进行二值化处理，根据图像的灰度矩阵与人为设定的材料判断阈值建立空间内的材料属性矩阵，通过映射方法生成有限元网格模型，从而更真实的构建复合固体推进剂细观仿真模型，且简化了模型的网格划分，利于有限元计算分析。需要特别注意的是材料判断阈值的设定和单元尺寸的选择，在进行图像处理时要设定合适的阈值大小，减小识别误差，对此可以利用多种不同细观观测图像的相互对比来确定阈值大小；在建立有限元仿真模型时要综合考虑计算精度和计算效率，对材料属性矩阵进行插值或间隔取值，建立合适大小的计算模型。(2)将建模算法集成到有限元软件中。例如，基于Abaqus/Python的二次开发，编写构建固体推进剂RVE模型的脚本，也可创建界面操作插件，以使RVE构建更高效、直观且易于改变细观结构参数。

4 细观因素对宏观力学性能的影响

如引言所述，复合固体推进剂的宏观力学性能与其各组分的细观结构特征和力学特性密切相关，在复合固体推进剂中颗粒填充比可达60%～80%，填充颗粒的强度通常比粘结剂基体的强度高，起到增强作用，颗粒/基体界面的强度相对较低，在拉伸载荷作用下，填充颗粒易发生“脱湿”而导致颗粒的增强作用降低。另外，细观颗粒的体积分数、尺寸、形状、分布与取向等结构特性都会对推进剂的宏观力学性能产生影响。

4.1 细观结构特征对宏观力学性能的影响

4.1.1 填充颗粒体积分数对宏观力学性能的影响

复合固体推进剂填充颗粒相的体积分数大小不仅会决定推进剂的能量特性，还对复合固体推进剂的力学性能有很大的影响。国内外许多学者对填充颗粒体积分数对推进剂宏观力学性能的影响作出过研究，研究表明，粒子体积分数越高，颗粒间的应力集中现象越强[21]，颗粒与基体的脱湿作用更加明显。文献[49]和文献[50]分别基于三维线粘弹性模型和内聚力界面脱黏模型对复合固体推进剂力学性能进行数值计算研究，结果表明随着颗粒体积分数增加时，推进剂脱黏过程中的最大抗拉强度逐渐降低，推进剂的初始模量逐渐增大，材料更易发生界面脱湿。文献[51]基于粘附功对复合推进剂AP/基体界面损伤进行了细观仿真，研究同样表明，在较高体积分数下，AP颗粒间的应力集中现象更强，颗粒与基体的脱湿作用更加明显。

4.1.2 填充颗粒尺寸与形状对宏观力学性能的影响

复合固体推进剂粘合剂和填料表面之间的作用力大小与填充颗粒尺寸大小具有相关性。文献[52]通过开展不同粗细颗粒配比下复合固体推进剂力学性能试验研究发现，在填充颗粒体积分数不变的情况下，调整颗粒配比可以调整复合推进剂力学性能。有研究表明，在粒子增强体复合材料中，粒径大的固体颗粒表面应变较大，比粒径小的固体颗粒更易发生脱湿[48，21]。根据Kerner[53]的研究，假设粘结相的泊松比为0.5，固体填充颗粒相的杨氏模量为无穷大，王哲君[54]给出单轴拉伸时固体推进剂的“脱湿”临界应力表达式：

(1)

式中Em为基体的杨氏模量；γ为界面断裂表面能，即产生单位面积的脱粘面所需要的能量；fs为固体推进剂内部固体填充颗粒的体积分数；r为固体推进剂内部固体填充颗粒的半径；σd为脱湿临界应力。

由式(1)可知，填充颗粒的半径越小，复合固体推进剂越不容易发生“脱湿”，进而推进剂的抗拉强度提高。祝世杰等[55]对不同级配的氧化剂颗粒对四组元HTPB复合固体推进剂力学性能的影响规律进行了研究，发现减小氧化剂颗粒尺寸会使推进剂在常温下的抗拉强度增加与延伸率下降。封涛等[56]对不同颗粒配方的HTPB推进剂进行了单轴拉伸试验，发现随AP颗粒粒径的增大，推进剂的初始模量增大，抗拉强度及断裂延伸率减小。王晨光等[57]对含纳米铝粉的推进剂力学性能进行了实验研究。研究表明，粒径越小，含纳米铝粉推进剂的延伸率越大。文献[58]将界面脱湿、基体断裂和温度的影响同时考虑在内，对低温条件下推进剂细观损伤过程进行了仿真，发现低温条件下基体断裂更容易发生在大颗粒附近。

另外，有研究发现，填充颗粒的形状也会影响复合材料的力学性能。例如，对于椭圆形颗粒填充复合固体推进剂，填充颗粒越扁，其增强作用越弱，推进剂的模量越小[52]。因此，研究填充颗粒尺寸和形状对复合固体推进剂力学性能的影响规律，对于调节推进剂性能具有重要意义。

4.1.3 填充颗粒分布与取向对宏观力学性能的影响

在推进剂生产过程中，在粘合剂基体中添加固体填充颗粒，然后进行搅拌，虽然已有研究表明，不规则多边形和球形填料不易发生取向效应，因而复合固体推进剂颗粒分布的随机性不会显著影响推进剂的力学性能。对于不同位置的RVE来说，其应力应变计算结果都近似重合，不存在明显的差异。但对于复合固体推进剂细观结构来说，其颗粒的分布和取向具有一定的随机性，推进剂内的应力应变分布很不均匀，这对于推进剂细观损伤有一定的影响。尤其是当填充颗粒为狭长状多边形、椭圆时，易发生取向效应，而造成力学性能的各向异性。

由于无法准确控制填充颗粒的分布和取向因素，通过试验获得颗粒分布和取向对复合固体推进剂的力学性能影响规律较为困难，所以目前关于填充颗粒分布与取向对宏观力学性能的影响主要通过仿真计算进行研究，通过仿真计算，刘著卿等[48]发现，颗粒表面界面脱粘主要发生在颗粒聚集区域；赵玖玲等[52]发现，对于椭圆形填充颗粒的复合固体推进剂，当颗粒长轴方向与拉伸方向一致时，有助于提高其模量和强度。

4.2 细观力学性能对宏观力学性能的影响

4.2.1 填充颗粒力学性能对宏观力学性能的影响

在外载荷作用下，复合固体推进剂内部发生细观破坏主要包含三种形式：基体的断裂、填充颗粒的断裂和界面层损伤而导致的颗粒脱湿。对于粘合剂基体、填充颗粒和细观界面这三相来说，填充颗粒的模量、强度都是最高的，推进剂的力学性能会随氧化剂和金属燃料添加剂等填充颗粒的弹性模量变化而产生较大的变化。Nielsen等[59]给出了颗粒增强复合材料的模量计算关系式：

(2)

式中Ef为颗粒增强复合材料的模量；E0为基体的模量；Vf为填料的体积分数；A、B和φ均为常数，其中常数A与颗粒形状以及基体泊松比相关，常数φ与颗粒填充体积分数相关，常数B与填料和基体模量的比值相关。

常数B定义为

(3)

由式(2)和式(3)可知，填充颗粒的体积、形状和模量都会影响推进剂的模量大小，但是当颗粒模量远大于基体模量时，颗粒模量对推进剂模量的影响较小，填充颗粒的加入一般会导致复合固体推进剂抗拉强度和断裂伸长率减小、初始弹性模量提高，随着填充颗粒弹性模量的提高,固体推进剂更易发生“脱湿”，发生脱湿后,推进剂的弹性模量将会显著下降。

4.2.2 基体/颗粒界面对宏观力学性能的影响

前文中已提到，在复合固体推进剂中基体与颗粒之间的载荷是通过界面层传递的，而界面层的强度较低，在推进剂承受应力小于基体和填充颗粒的强度时，界面层可能就产生了损伤。在拉伸载荷作用下，推进剂的应力-应变曲线呈现出非线性变化，其主要原因在于基体弹性模量的非线性变化和基体/颗粒界面的不断扩展[60]。因此，界面的力学特性对宏观力学性能的影响规律是推进剂细观力学研究的重点。

一般来说，对于颗粒增强复合材料，若填充颗粒的模量较低，则会使复合材料的模量也降低，更易发生变形，但随着填充颗粒刚度的增大，复合材料更容易发生“脱湿”，导致复合材料的微裂纹萌生和扩展加快，强度降低。而界面层的存在，相当于在刚性填充粒子和柔性基体之间包覆了一层柔性界面层，使固体推进剂的强度和刚度同时得到提高。目前，对细观界面的力学参数定量研究还不够深入，界面的力学参数难以通过实验获得或进行定量调整，开展基体/颗粒界面对宏观力学性能影响的研究主要是基于唯像力学模型通过数值模拟展开。常用于基体/颗粒界面力学行为表征的双线性内聚力模型含有3个参数：界面初始刚度、界面损伤起始位移(临界脱粘位移)。界面失效距离(完全脱粘位移)，职世君等[61]应用双线性内聚力模型对高填充比不同界面损伤参数的固体推进剂颗粒夹杂模型进行了模拟计算。结果表明，大颗粒附近更容易产生界面损伤，界面损伤起始应力越大，复合固体推进剂的抗拉强度和最大延伸率越大，增大界面失效距离可使推进剂在宏观尺度上最大延伸率提高，而界面初始刚度对推进剂细观力学性能的影响较小。实际上，在研究基体/颗粒界面对宏观力学性能的影响时，需要将初始界面缺陷、界面层厚度、加载模式和基体的损伤等因素综合考虑在内，才能获得更精确的计算结果。封涛等[62-63]研究了界面缺陷含量对复合固体推进剂力学特性的影响规律，发现推进剂的初始模量及拉伸强度随界面缺陷含量的增加呈指数下降的趋势。赵玖玲[64]将界面脱湿与基体损伤同时考虑在内，采用全域双线性内聚力模型模拟了复合固体推进剂损伤破坏的完整演化过程。

界面层的力学和结构特性与推进剂的强度和最大延伸率等宏观力学性能密切相关，而当前对界面层作用力的性质和大小、界面层的尺寸了解都不够深入，对细观界面力学特性开展的实验研究较少。因此，针对复合固体推进剂细观界面的力学特性，需要开展更全面而深入的实验和理论研究。

4.2.3 基体力学性能对宏观力学性能的影响

目前，对复合固体推进剂力学性能影响因素的研究主要集中于颗粒结构与分布特征以及细观界面等因素，而针对基体材料特性对复合固体推进剂力学行为影响的研究相对较少。

复合固体推进剂的粘合剂基体为粘弹性材料，其力学特性与应变率和温度密切相关，复合固体推进剂的宏观力学性能与基体的力学性能变化趋势基本相同，而基体对固体推进剂模量、强度和延伸率等力学特性的影响本质上主要取决于环境温度和加载速率。根据时温等效原理，对于粘合剂基体，升高温度和减小应变速率对其粘弹行为是等效的，升高温度会加快粘合剂基体的分子热运动，具体表现为粘合剂基体的初始模量及拉伸强度随温度的升高而降低，延伸率随温度的升高而升高，推进剂药柱易发生大变形、脱湿，继而破坏药柱的结构完整性；降低温度起到相反的作用，导致推进剂延伸率降低，刚度提高，易产生微裂纹而发生脆断。另外，由式(1)可知，提高基体的杨氏模量会使固体推进剂的“脱湿”临界应力相应增大，即填充颗粒越不易发生“脱湿”。

5 结束语

综上所述，目前关于复合固体推进剂细观力学的研究取得了许多成果，从细观物理机制出发，提高了对其宏观力学性能与细观特性之间影响规律的认识，但复合固体推进剂各组分的力学特性和其在复杂荷载作用下损伤演化过程极其复杂，当前仍有许多问题有待进一步研究。对于复合固体推进剂细观力学的研究，应对以下三个方面进行重点关注：

(1)丰富细观力学结构特性的实验测试手段。不同的细观组分与基体之间的界面区域力学行为有所差异，应特别注意对细观界面的力学特性进行系统性表征。此外，应发展适用于中、高应变率加载条件下的细观结构观测技术，并基于孔隙率、裂纹总面积等细观结构特征对损伤演化过程进行定量分析，这对于从细观尺度定量化分析宏观力学特性的演化规律具有重要意义。

(2)基于多尺度分析建立复杂应力条件下的力学特性分析理论。相对于单轴、拉伸条件下的破坏失效，复合固体推进剂在多轴、压缩加载条件下的失效机制更复杂，基于微纳米力学对颗粒增强复合材料的强度和刚度进行分析，将分析结果返回细观模型，建立统一的多尺度分析框架，可作为复合固体推进剂细观力学理论分析的一个重点。

(3)建立三维率相关含初始缺陷的数值计算模型。受计算效率的影响，目前，对于复合固体推进剂细观力学的仿真建模多是基于二维模型，对界面的应变率相关力学特性考虑不够充分，且仅考虑尺寸较大的氧化剂颗粒。因此，建立包含更多细观结构特征的复合固体推进剂三维模型，对于提高计算精度，更好的预测推进剂的宏观力学特性，有着极为重要的实际工程意义。