泰州市 2013～2017年大气污染特征及潜在来源分析

王玉祥，吴 莹， 王 磊， 程 滢， 王厚俊， 乔利平， 周 敏

(1.江苏省泰州环境监测中心，江苏 泰州 225300；2.上海市环境科学研究院，国家环境保护城市大气复合污染成因与防治重点实验室，上海 200233)

我国随着经济的快速发展，同时大气污染问题也越来越突出，大气环境逐渐演变为本地和区域、一次和二次并存的复合型污染[1～3]，颗粒物特别是细颗粒物 PM2.5是导致大气能见度下降、大气辐射平衡、灰霾加重、环境恶化的根本原因，严重危害人体健康[4～7]。且夏季臭氧污染逐年加剧，我国大气环境面临着巨大挑战。

目前，我国大气空气质量相关研究主要集中在京津冀[8～10]、长江三角洲[11]和珠江三角洲区域[12-13]。长江三角洲是我国经济最具活力、开放程度最高、创新能力最强、吸纳外来人口最多的区域之一，是“一带一路”与长江经济带的重要交汇地带，在国家现代 化建设大局和全方位开放格局中具有举足轻重的战略地位，但近年来，长三角成为继京津冀之后雾霾 较为严重的区域，并与京津冀形成“雾霾连绵带”[14-15]，污染形势日趋严峻，尤其是PM2.5、O3为特征的区域性大气复合污染问题比较突出。泰州市地处江苏中部，南部濒临长江，是长江三角洲城市群成员之一。泰州市虽大型工业企业较少，但大气环境形势依然严峻，对长江三角洲大气污染的研究较多，有关泰州市大气污染特征的分析都包含在对长江三角的整体分析研究[16～20]中，单独对泰州市的研究较少。其中，对泰州市大气污染物的研究主要集中在大气颗粒物。目前，泰州市大气污染物的相关研究主要集中在单一污染物短期的时空分布特征及气象条件分析[21～23]，缺乏对污染物进行长时间全面、系统、综合的研究分析。

本研究采用 2013～2017 年泰州市国控空气质量自动监测站的常规空气质量数据，分析泰州市大气污染物 的浓度水平和污染特征，并结合气象参数(温度、相对湿度、降水、风速和气压)分析气象条件对大气空气质量的影响，为了进一步研究城市区域间的传输影响，基于后向轨迹模型(HYSPLIT)，利用潜在源贡献因子(potential source contribution function, PSCF)和浓度权重轨迹法(concentration-weighted trajectory, CWT)综合分析泰州市大气中污染物的潜在污染源区，以期为泰州市大气环境的治理提供有效的科学依据。

1 研究区域与数据

本研究选择泰州市4个国控空气站点。2014～2017 年主要大气主要污染物 PM2.5、PM10、NO2、SO2、CO 和 O3-8h的质量浓度数据来自中国空气质量在线监测分析平台(https://www.aqistudy.cn)。温度、湿度、气压、风速和降水量的气象数据来自 Weather Underground 气象网站(https://www.wunderground.com)。后向轨迹模型所用的气象数据使用NCEP(美国国家环境预报中心)提供的GDAS气象数据(全球资料同化系统，ftp://arlftp.arlhq.noaa.gov/pub/archives/gdas1)，分辨率为1°×1°。

2 结果分析

2.1 空气质量变化特征

2.1.1 年变化特征

图1是2013～2017年泰州市6项基本大气污染物年度变化情况，按照《环境空气质量标准》(GB3095-2012)评价规定，SO2、NO2、PM10、PM2.5二级浓度限值分别为60μg/m3、40μg/m3、70μg/m3、35μg/m3，在2013～2017年期间，SO2、NO2和CO的年均浓度均已达标，而PM10和PM2.5的年均浓度仍未达标，O3年均浓度、O3日最大8小时年均浓度和O3日最大8小时第90百分位值均呈现显著上升趋势，O3污染问题逐渐凸显。2013～2015年期间CO年均浓度和日均浓度的第95百分位值呈现显著下降，2015～2017年期间降幅有所减缓。从各项污染物的年变化趋势来看，泰州市SO2、PM10、PM2.5和CO整体呈现下降趋势，NO2和O3则整体呈现上升趋势。

图1 2013～2017年泰州市各项大气污染物年度变化情况Fig.1 Annual changes in air pollutants in Taizhou city from 2013 to 2017

2.1.2 月变化特征

2013～2017年期间，泰州市大气SO2、NO2、PM10、PM2.5、PM2.5～10和CO的月均浓度均表现为“中间低、两端高”的月变化特征，如图2所示， O3的月变化则明显不同于SO2、NO2、PM10和PM2.5的月变化特征，表现为“中间高、两端低”的月变化特征。

图2 2013～2017年泰州市各项大气污染物的月度变化情况Fig.2 Monthly changes in air pollutants in Taizhou city from 2013 to 2017

2.1.3 日变化特征

2013～2017年期间，泰州市大气NO2、PM10、PM2.5、PM2.5～10和CO的24小时日变化均呈现显著的“双峰型”日变化特征，如图3所示，O3则呈现显著的“单峰型”日变化特征，SO2的24小时日变化特征经历了从“双峰型”向“单峰型”转化的过程。2013～2017年期间，SO2、PM10、PM2.5和CO的峰值浓度和谷值浓度呈显著下降趋势，NO2和O3的峰值浓度和谷值浓度呈显著增高趋势，PM2.5～10的峰值浓度和谷值浓度则年度波动较大。

图3 2013～2017年泰州市各项大气污染物的24小时日变化情况Fig.3 24-day change in air pollutants in Taizhou city from 2013 to 2017

2.2 污染气象分析

泰州市在北亚热带湿润气候区，受季风环流的影响，具有明显的季风性特征。四季的气候特征比较明显，夏季高温多雨，冬季温和少雨，具有无霜期长，热量充裕，降水丰沛，雨热同期等特点。

2.2.1 主要气象参数统计

图4给出了泰州市2014～2017年期间平均大气压、气温、相对湿度和风速以及累计日照小时数等地面期气象要素(气象台站编号:58246)的变化情况。

图4 2014～2016年泰州市主要气象要素(大气压、气温、相对湿度、日照时间和风速)的月变化情况Fig.4 Monthly changes in the main meteorological elements(atmospheric pressure, temperature, relative humidity, sunshine time and wind speed) inTaizhou city from 2014 to 2016

通过图2和图4对比，泰州市的月平均大气压变化呈现“两端高、中间低”的变化特征，对各项污染物浓度的影响较小。其中，月平均气温变化呈现“两端低、中间高”的变化特征，温度与 O3-8h均呈显著正相关，与其他污染物相关性较弱。这是主要是温度是光化学反应的重要影响因子，温度较高时大气光化学反应加剧，有利于大气中 O3的生成，夏季午后温度高，有利于污染物的扩散[24-25]。夏季相对湿度与污染物浓度均呈负相关，因为夏季相对湿度过大，空气中的水蒸气易凝结成核发生湿沉降，有利于大气污染物的去除[26]。湿沉降是大气颗粒物去除的主要方式，冬季相对湿度低，与各污染物的相关性最差。除冬季 O3外，风速与污染物均呈负相关，春、冬季风速与污染物相关性最强，因为风能够加强大气流动，有利于大气污染物的扩散、稀释与传输，有效地降低大气污染物的浓度。

2.2.2 泰州市的主导风向

图5给出了2014～2017年泰州市八方位平均风玫瑰图(气象台站编号:58246)。可以看到，2014～2017年期间，泰州市常年主导风向为东风和偏东风(东南风和东北风)，而西南风和西风的出现频率相对较低。

通过对2014～2017年泰州市不同季节的八方位平均风玫瑰图分析可以看到，不同季节的主导风向存在显著差异(见图6)。其中，春季以偏东南风为主导风向，且风速相对较高；夏季盛行偏东风，且风速明显低于其他季节；秋季盛行东风和东北风，且东北风的风速明显高于东风；冬季则以偏北风为主导风向，且风速较高。

图5 泰州市2014～2017年八方位平均风玫瑰图Fig.5 Eight-way mean wind roses of Taizhou city from 2014 to 2017

图6 泰州市2014～2017年不同季节八方位平均风玫瑰图Fig.6 Average wind roses in eight directions in different seasons in Taizhou city from 2014 to 2017

2.2.3 风向对污染物浓度的影响

风向影响污染物的水平迁移扩散方向，依靠风向参数可以确定气团的传输方向，从而确定污染物的大致来源。本研究以十六方位对风向进行划分，统计分析2014～2017年泰州市不同风向下污染物的浓度分布特征。按风向对大气污染物进行浓度统计，绘制风向-污染物浓度分布玫瑰图，图中坐标轴表示相应风向下各污染物的平均浓度，单位是μg/m3(CO的单位为mg/m3)(见图7)。

由图7可见，PM10、PM2.5、PM2.5～10、NO2和CO表现出相似的风向影响特征，均表现出受静风影响时的显著浓度高值，反映出泰州当地污染排放累积对这些污染物的影响突出。此外，PM10、PM2.5、NO2和CO在受东南-南风和西南-西风影响时上述污染物浓度显著高于其他风向，其中2014年受南南西-西风影响时浓度最为突出，而2015～2017年期间则受东南-南风影响时浓度最为突出；受偏北风和偏东风影响时上述污染物浓度则相对较低。鉴于泰州市常年主导风向为东风和偏东风(东南风和东北风)，而西南风和西风的出现频率相对较低，因此，判断东南-南风为造成泰州市大气PM10、PM2.5、NO2和CO污染的主要不利风向。

PM2.5～10受风向的影响表现与PM10、PM2.5、NO2和CO等污染物略有不同，可以看到，东南-南风和西南-西风均为造成泰州市大气PM2.5～10污染的主要不利风向。

不同于PM10、PM2.5、NO2和CO等污染物在静风时的显著浓度高值，SO2在静风影响时未表现出明显的浓度高值；O3在受静风影响时则表现为明显的浓度低值，这可能主要源于静风条件下局地一次排放累积的高浓度NO的化学消耗。SO2和O3在各个风向上的浓度分布差别相对较小，其中，SO2在受偏南风(东南-南风和西南风)影响时浓度总体上高于其他风向，O3则在偏东北风和西南风影响时浓度总体上高于其他风向。

图7 2014～2017年泰州市不同大气污染物的平均风向-浓度分布玫瑰图Fig.7 Average wind direction and concentration distribution of different air pollutants in Taizhou city from 2014 to 2017

2.2.4 风速对污染物浓度的影响

本研究将风速划分为<1m/s、[1～3)m/s、[3,5)m/s、[5,7)m/s、>7m/s五个区间，统计分析了2014～2017年泰州市不同风速区间下大气污染物的浓度分布特征(见图8)。可以看到，各污染物随风速的变化趋势并不一致。

在风速小于<1m/s时，大气中PM10、PM2.5、NO2、SO2和CO的浓度最高；随着风速逐渐增大，上述大气污染物的浓度逐渐下降。这是由于静小风不利于污染物的扩散，从而易于造成污染物在大气中的累积增长；而风速增大后会加快污染物的扩散稀释。

大气中PM2.5～10的浓度在风速小于<1m/s时相对较高；而随着风速的增大，其浓度出现先下降后上升的变化趋势。一方面是由于静小风不利于局地排放的PM2.5～10的稀释扩散，因此静小风天气下浓度相对较高；另一方面，如前所述，在城市地区的PM2.5～10主要来自于扬尘源、沙尘等，而较大的风速更加有利于扬尘、沙尘的扬起。

图8 2014～2017年泰州市不同风速下大气污染物的浓度分布特征Fig.8 Distribution of atmospheric pollutants at different wind speeds in Taizhou city from 2014 to 2017

对比2014～2016年期间静小风条件(<1m/s)下各污染物浓度的年度变化可以发现，SO2和PM2.5的浓度逐年显著下降，反映出上述两类物质的局地排放源的污染防控效果显著；NO2的浓度逐年显著上升，反映出对NOX局地排放源的污染防控效果并不理想，应在今后污染防控中引起足够重视；PM10、PM2.5～10和CO的浓度在不同年度间出现较大波动，反映出对这些污染物局地排放源的防控措施需要持续长效运行，避免污染反弹。

2.3 基于气团后向轨迹的污染来源特征分析

本研究选取的后向轨迹的起始点为泰州市中心经纬度(32.46°N, 119.92°E)，轨迹计算起始点高度较能综合反映近地面污染物浓度和边界层特征的300m，模拟时间为2013～2017年每日12时计算到达该受点的72h后向轨迹，气象数据使用NCEP(美国国家环境预报中心)提供的GDAS气象数据(全球资料同化系统，ftp://arlftp.arlhq.noaa.gov/pub/archives/gdas1)，分辨率为1°×1°。

2.3.1 主要气团轨迹聚类分析

为探讨影响泰州市的主要传输气团，将2013～2017年泰州市的气流轨迹进行聚类分析(见图9)。可以看到，到达泰州市的后向轨迹可聚类为以下6类：第1类(Cluster 1)：为来自北部和西北部方向的长距离传输气团，途径蒙古国、内蒙古、京津冀地区、山东、江苏北部等地区到达泰州，该类气团占轨迹总数的18.9%；第2类(Cluster 2)：为来自西部内陆方向的短距离传输气团，主要经过河南南部、安徽、江苏西部等地区到达泰州，该类气团占轨迹总数的14.7%；第3类(Cluster 3)：为来自东北部沿海方向的中长距离传输气团，主要经过内蒙古东部地区、环渤海湾地区、胶东半岛以及江苏省东部沿海等地区到达泰州，该类气团占轨迹总数的21.1%。相较第1类(Cluster 1)而言，该类气团的传输距离较短，且偏东北沿海方向。第4类(Cluster 4)：为来自东部洋面的海洋气团，途径江苏省东部城市、上海等地区到达泰州，该类气团占轨迹总数的24.1%；第5类(Cluster 5)：为来自西南内陆方向的中长距离传输气团，主要经过江苏南部、安徽南部、浙江西部、江西、福建西部等地区到达泰州，该类气团占轨迹总数的4.4%；第6类(Cluster 6)：为来自东南部的短距离传输气团，主要来自上海、江苏省东南部等周边地区，该类气团占轨迹总数的16.7%。

上述6类气团中，来自东部洋面的第4类(Cluster 4)、来自东北部沿海方向的中长距离传输的第3类(Cluster 3)两类气团的出现频率相对较高，这与地面观测数据显示的泰州市常年主导风向(东风和偏东风)相一致。

图9 2013～2017年影响泰州市的主要气团聚类分析结果Fig.9 Results of the analysis of major gas reunification categories affecting Taizhou city from 2013 to 2017

下表统计了2013～2017年泰州市不同聚类后向轨迹对应的污染物浓度及特征比值。可以看到，受西部内陆方向的短距离传输气团(第2类)和东南部短距离传输的第6类(Cluster 6)等2类气团影响时，泰州市主要大气污染物的浓度显著高于其他气团。

表 2013～2017年泰州市不同聚类后向轨迹对应污染物浓度及特征比值Tab. Concentration and characteristic ratio of contaminants corresponding to Different clustering backward trails in Taizhou city from 2013 to 2017

注：SO2、NO2、PM10、PM2.5、O3-1h、O3-8h的浓度单位为μg/m3，CO的浓度单位为mg/m3。

受来自西部内陆方向短距离传输的第2类(Cluster 2)气团影响时，泰州市大气SO2、NO2、CO、PM10和PM2.5等污染物的浓度均为最高，分别达到30.3μg/m3、42.4μg/m3、1.38mg/m3、149.4μg/m3和96.4μg/m3；O3的浓度也相对较高，为98.5μg/m3；PM2.5/PM10的比值仅次于第6类(Cluster 6)气团，达到0.65。一方面，说明该类气团不利于泰州市大气污染物的扩散稀释，易于造成局地排放的大气污染物的局地累积；另一方面，说明该气团影响下泰州市颗粒物的老化程度高，二次生成作用较为显著。此外，该类气团影响下，泰州市大气SO2/NO2的比值最低(为0.72)，反映出该类气团影响下移动源的贡献相较燃煤源的贡献更为突出。该类气团为造成泰州市大气颗粒物和主要气态污染物浓度抬升的主要污染通道，污染物局地累积作用最为显著。

受来自东南部短距离传输的第6类(Cluster 6)影响时，泰州市大气O3的浓度最高，O3日最大8小时平均浓度达到110.2μg/m3；此外，CO、PM10和PM2.5等污染物的浓度也相对较高，分别达到1.20mg/m3、120.0μg/m3和80.6μg/m3；且PM2.5/PM10的比值最高，达到0.67。说明该类气团影响下，泰州市颗粒物的老化程度高，二次生成作用最为显著。该类气团是造成泰州市大气颗粒物和O3污染发生的主要污染通道，污染物二次生成过程最为显著。

受来自东部洋面的第4类(Cluster 4)海洋气团影响时，泰州市大气SO2、NO2、CO和PM10等污染物的浓度均为最低，分别为17.9μg/m3、19.8μg/m3、0.89mg/m3和68.8μg/m3；PM2.5的浓度仅高于第5类(Cluster 5)气团，为43.8μg/m3。反映出该类气团较为清洁，对泰州市大气污染物的浓度稀释作用显著。

2.3.2 潜在源区分析

潜在源区分析是通过气流轨迹识别大气污染物潜在来源的方法，主要由两种算法，即PSCF算法和CWT算法。

图10 基于PSCF和CWT分析的2013～2017年泰州市大气污染物的潜在源区分析结果Fig.10 Potential source area analysis of air pollutants in Taizhou city from 2013 to 2017 based on PSCF and CWT analysis

图10给出了基于PSCF和CWT分析的2013～2017年泰州市不同大气污染物的潜在源区分析结果，颜色越深，WPSCF和WCWT值越大，表示该网格区域对泰州市大气污染物的潜在影响越大。通过对比两种潜在源区分析，CWT 研究结果与 PSCF 研究结果相似，影响泰州市主要大气污染物的潜在源区主要包括京津冀的东南部地区、山东省大部、河南省东部、安徽省、江苏省大部、上海、浙江省北部以及江西省东北部等地区。

其中，影响泰州市大气CO、SO2、PM2.5、PM10的热点潜在源区基本一致，主要有3个：一是西北方向，山东省中西部冀鲁豫交界的濮阳/聊城/邯郸等地和山东省西部的淄博/济南/济宁等地；二是西部地区，包括河南省东南部的商丘/驻马店信阳等地、安徽省中部的阜阳/淮南/滁州/合肥/马鞍山/芜湖/铜陵等地以及江苏省西部的南京/镇江/扬州等地；三是南部地区，包括江苏省南部的常州/无锡/苏州等地以及浙江省北部的湖州/嘉兴/杭州等地。其中西部地区和南部地区的潜在影响均较为突出。

影响泰州市大气NO2的潜在热点源区主要有2个：一是西部地区，包括河南省东南部的驻马店/信阳等地、安徽省中部的阜阳/淮南/滁州/合肥/马鞍山/芜湖/铜陵等地以及江苏省西部的南京/镇江等地；二是南部地区，包括浙江省西北部的湖州/杭州/嘉兴等地。其中西部地区的潜在影响最为突出。

影响泰州市大气O3的热点潜在源区与SO2、CO、PM10、PM2.5以及NO2等污染物的有较大不同，主要有2个热点区域：一是东南部地区，包括江苏省东南部的苏州/无锡等地、上海、浙江省北部的宁波/嘉兴/湖州等地；二是西南部方向，主要包括安徽省南部的马鞍山/芜湖/铜陵/池州/黄山等地以及江西省北部的景德镇/上饶/南昌等地。

3 小 结

3.1 泰州市大气污染虽有所改善，但并未从根本上得到解决，且O3污染天则呈现增加趋势，表现为以PM2.5和O3为主的复合型污染，其中PM2.5污染天数呈现减少趋势。

3.2 2014～2017年期间，气象条件对大气污染物浓度的影响具有季节性差异。

3.3 2014～2017年期间，PM10、PM2.5～10和CO的浓度在不同年度间出现较大波动，反映出对SO2和PM2.5局地排放源的防控效果显著，对NO2局地源的防控效果并不理想，主要是因为泰州市城市规模的不断扩大，导致NO2污染逐年污染加剧[27]。对PM10、PM2.5～10和CO的局地排放源的防控措施需要持续长效运行。

3.4 2013～2017年期间，受西部内陆方向的短距离传输气团和东南部短距离传输气团影响时，泰州市主要大气污染物的浓度显著高于其他气团，为主要污染气团；而受东部洋面海洋气团影响时，泰州市SO2、NO2、CO、PM10和PM2.5等污染物的浓度均较低，为主要的清洁气团。其中，西部内陆方向短距离传输通道是造成泰州市大气颗粒物和主要气态污染物浓度抬升的主要污染通道，污染物局地累积作用最为显著；而东南部短距离传输通道是造成泰州市大气颗粒物和O3污染发生的主要污染通道，污染物二次生成过程最为显著。

3.5 2013～2017年期间，影响泰州市SO2、NO2、CO、PM10和PM2.5的热点潜在源区基本一致，主要有西北方向、西部地区和南部地区等3个区域；影响NO2的潜在热点源区主要有西部地区和南部地区2个区域；影响O3的热点潜在源区主要有东南部地区和西南部方向2个区域。

3.6 目前泰州市大气首要污染物以PM2.5和O3为主，而西部内陆方向和东南部近距离传输分别对PM2.5和O3质量浓度贡献更为显著，因此除了对本地源加大治理的同时，区域大气污染协同治理也可作为改善区域空气质量的重要途径，长三角地区各省市以改善环境质量为核心，不断完善区域大气污染协同治理机制， 区域空气质量可得到明显改善。