陆地气溶胶粒子尺度分布的准确描述

2019-11-28王家成崔生成

中国环境科学 2019年11期

王家成,崔生成,朱勇

陆地气溶胶粒子尺度分布的准确描述

王家成1*,崔生成2,3,朱勇1

(1.阜阳师范大学物理与电子工程学院,安徽阜阳 236037；2.中国科学院大气成分与光学重点实验室,安徽合肥 230031；3.中国科学院安徽光学精密机械研究所,大气光学研究中心,安徽合肥 230031)

利用AERONET 2.0级数据研究了3种主要陆地气溶胶(吸收性,中性和非吸收性)粒子尺度分布的规律.结果表明:当气溶胶的主要成分为小粒子时,细模式气溶胶的中值半径(r)和气溶胶总光学厚度()的相关性较好,但粗模式的中值半径(c)与相关性较差,且对中性气溶胶表现为负相关,对其他两种类型则表现为正相关;在细模式气溶胶占比减少时,r和r与的相关性均减小;不论在何种情况下,r与细模式气溶胶光学厚度(),以及r与粗模式气溶胶光学厚度()总保持很高的相关性,且不论哪种气溶胶类型,r与总表示出稳定的负相关.最后讨论了新的气溶胶粒子尺度描述方法对卫星气溶胶性质反演的影响.

气溶胶；AERONET；气溶胶粒子尺度分布；气溶胶模型

气溶胶模型描述了气溶胶的粒子尺度分布和吸收特征,它的使用使得利用卫星遥感反演气溶胶性质参量变得简单、高效[1-5],因而气溶胶模型也成为影响气溶胶性质反演的重要因素[6].为了更好地描述气溶胶复杂的时空分布特征,气溶胶模型也在不断的改进之中.如在MODIS(Moderate Resolution Imaging Spectroradiometer)早期的气溶胶反演算法中将气溶胶模型参数设定为固定的数值[7-8],后来逐渐发展为动态气溶胶模型,将气溶胶模型参数视为空间、时间以及气溶胶光学厚度的函数等,使气溶胶的反演结果得以改善,如在MODIS最新的C6算法中,将气溶胶细模式和粗模式的中值半径(r, r)视为气溶胶总光学厚度()的函数,并用线性正相关函数来描述.动态模型的使用,使气溶胶光学厚度(AOD)的反演精度得以提高,但作为MODIS陆地气溶胶反演的3个主要参数之一的细模式比(FMF,即550nm波段细模式气溶胶光学厚度与气溶胶总光学厚度的比值)的反演并不理想,不具有使用价值[4,6,9-10].粒子尺度参数FMF反演结果不理想,可能与气溶胶模型中对气溶胶粒子尺度分布参数的描述有着更为直接的关系.实际上气溶胶模型由细模式和粗模式组成,相比于与总气溶胶光学厚度的关系,细模式和粗模式的粒子尺度分布参数与各自的光学厚度(,)应存在更紧密的联系.基于上述思考,本研究采用AERONET(Aerosol Robotic Network)的Version 3 Level 2.0数据研究了细模式和粗模式气溶胶粒子尺度分布参数与、和的关系,指出了已有描述方法存在的问题,提出了新的描述方法,并讨论了新描述方法对气溶胶性质反演的影响.

1 数据与站点的选择

AERONET采用细模式和粗模式的叠加来描述气溶胶的粒子尺度分布,每种模式采用对数正态分布函数描述[11],如式(1)所示.

AERONET的Version 3 Level 2.0数据是经过外场定标,以及自动和人工相结合的云检测后得到的质量可靠的数据.反演算法在确定粗、细模式时采用了动态的方法,考虑气溶胶粒子半径分布范围从0~15μm,将这个区间划分为22个子区间,每个子区间粒子半径自然对数的增量相等,反演时能够得到每个区间的气溶胶粒子的体积浓度,在0.439~ 0.992μm对应最小体积浓度的半径即为粗、细模式的分界线,小于该半径的粒子属于细模式,大于该半径的粒子属于粗模式.在此基础上,粗、细模式气溶胶的体积浓度、气溶胶光学厚度、中值半径及其标准偏差等便可以通过计算得到[12]. AERONET数据现在已经被广泛用于气溶胶模型构建、卫星气溶胶反演算法的验证等方面.

陆地气溶胶大致可以分为3类,即吸收性气溶胶,非吸收性气溶胶和中性气溶胶.为了研究3类气溶胶粒子尺度分布的特征,选择了4个AERONET站点(站点信息参见表1).第一个站点是赞比亚的Mongu,仪器安置在当地的机场附近,周围为居民区,没有工业区,和非洲其他的热带和亚热带一样,主要的气溶胶来源之一是植物的燃烧,且85%的燃烧为有火焰燃烧,这种燃烧所产生的气溶胶中有15%~ 20%为黑炭,有较强的吸收性[13].该地区的粒子主要为细粒子,FMF的均值约为90.2%.第二个站点为北京站,仪器位于中国科学院大气物理研究所的一幢约30m高的楼顶.气溶胶主要源于本地排放,在春季会受到西北沙漠由于输运作用而带来的尘粒影响[14-18],总体而言该地的气溶胶以细粒子为主,平均的FMF约为72.2%.第三个站点为印度的Jaipur,仪器安置在印度比拉理工学院的一幢楼顶.与北京地区相同,该区域的气溶胶也属于中性气溶胶.不同之处在于,Jaipur地区的气溶胶更多地受到其附近Thar沙漠的影响,气溶胶以粗模式为主,平均的FMF仅约为43.6%[19].第四个站点是SERC(the Smithsonian Environmental Research Center),该区域的气溶胶属于非吸收性气溶胶[6],且以细粒子为主要成分,平均的FMF约为92.6%.

在使用AERONET数据进行分析之前先对数据进行筛选,筛选规则如下[6]:(1)太阳天顶角大于40°; (2)辐射反演误差小于4%;(3)440nm波段的气溶胶光学厚度大于0.4.然后采用Remer等[20]的方法,将数据分别以670nm波段气溶胶总光学厚度,细模式气溶胶光学厚度和粗模式气溶胶光学厚度进行排序,并进行等间隔平均处理,作为进一步分析的数据源.

表1 4个AERONET站点的基本信息

2 结果与分析

AERONET提供了丰富的气溶胶性质参量数据,包括细模式和粗模式的中值半径、光学厚度以及气溶胶总光学厚度等.基于这些数据,首先探讨细模式和粗模式的中值半径与气溶胶总光学厚度正相关的可靠性,同时也探讨了细模式和粗模式的中值半径与各自光学厚度的相关性,从而得到新的描述方法.

由图1可见,相比于线性函数,指数函数更适合描述中值半径与气溶胶光学厚度的关系,故本研究采用指数函数进行拟合.由图1a可以发现,细模式的中值半径(r)与气溶胶总光学厚度()呈现较好的相关性,相关系数高达91.2%,但粗模式的中值半径(r)与气溶胶总光学厚度的相关性较差,相关系数仅为55.5%(图1b).其原因是Mongu地区气溶胶以细粒子为主,气溶胶总光学厚度近似为细粒子的贡献,因而导致细模式中值半径与气溶胶总光学厚度呈现较好的相关性,同时气溶胶总光学厚度中包含粗模式的信息较少,因而导致粗模式的中值半径与气溶胶总光学厚度的相关性较差.正如所期望的那样,不仅细模式的中值半径与细模式气溶胶的光学厚度()有很好的相关性(图1c),相关系数为92.5%,粗模式的中值半径与粗模式气溶胶的光学厚度()也有很好的相关性(图1d),相关系数为91.3%.由此可见,对吸收性气溶胶,将细模式和粗模式的中值半径视为各自光学厚度的函数是对气溶胶粒子尺度分布的更准确描述.

图1 Mongu地区细、粗模式中值半径与气溶胶光学厚度的关系

在北京地区,细模式气溶胶的中值半径与总气溶胶光学厚度呈现出较好的相关性,相关系数为96.4%(图2a).因为在北京地区总的来说细粒子为主要成分,平均的FMF约等于72.2%.但粗模式气溶胶的中值半径与气溶胶总光学厚度呈现出负相关性(图2b),而在本研究选取的其他站点,如Mongu和SERC,这一关系均为正相关(图1b,图4b).但这一关系在MODIS暗目标反演算法中统一采用正相关函数描述[4,6],这种描述显然不能代表类似北京地区的气溶胶粒子尺度分布情况.同时,粗模式气溶胶的中值半径与气溶胶总光学厚度的相关系数相比之下略低,约为82.4%(图2b),而其与粗模式光学厚度(即自身的光学厚度)的相关系数则为96.4%(图2d),且与本研究所选择的其他区域相同,均表现为稳定的负相关.同时,细模式气溶胶的中值半径与细模式的光学厚度也具有很高的相关性,相关系数为97.6%(图2c).在Jaipur地区,细粒子不是主要成分,平均的FMF仅为43.6%,由此导致不论是细模式还是粗模式的粒子中值半径与气溶胶总光学厚度的相关性均较差,相关系数分别仅为33.0%和54.6%(图3a,b),而细模式和粗模式的中值半径与各自的光学厚度的相关性均较高,相关系数分别为98.5%和97.0%(图3c,d),因此将这一关系用于描述类似Jaipur地区的气溶胶粒子尺度将能够大大提高气溶胶模型的可靠性.另外,与北京地区类似,粗模式的中值半径与气溶胶总光学厚度也呈现负相关.其原因是这两个地区气溶胶粗模式的主要成分为沙尘,如北京地区气溶胶会受到其西北地区沙漠的影响,而Jaipur地区气溶胶会受到其附近Thar沙漠的影响.为印证这一原因的正确性,选择受沙尘影响更为严重的非洲站点Banizoumbou,并按照440nm波段气溶胶光学厚度大于0.4,恩格指数(Angstrom Exponent)小于0.2的规则对数据进行筛选,获取沙尘数据[21],拟合结果式(2)所示,粗模式中值半径与气溶胶总光学厚度也呈现出类似负相关,从而证明了上述原因的正确性.

图2 Beijing地区细、粗模式中值半径与气溶胶光学厚度的关系

图4给出了SERC地区的细模式和粗模式中值半径与气溶胶总光学厚度和各自光学厚度的关系.该区域的气溶胶属非吸收性气溶胶,且气溶胶以细粒子为主,平均的FMF为93%左右.因此,细模式的中值半径与气溶胶总光学厚度的相关性较高,相关系数为96.1%(图4a),而粗模式的中值半径与气溶胶总光学厚度的相关性差一些,相关系数为77.0%(图4b),同时,细模式和粗模式的中值半径与各自的光学厚度的相关性均较高.

图3 Jaipur地区细、粗模式中值半径与气溶胶光学厚度的关系

图4 SERC地区细、粗模式中值半径与气溶胶光学厚度的关系

3 讨论

图5 吸收性气溶胶条件下计算得到的670nm波段大气顶的r和DOLP

图6 中性气溶胶条件下计算得到的670nm波段大气顶的r和DOLP

图7 非吸收性气溶胶条件下计算得到的670nm波段大气顶的r和DOLP

有研究表明,相比于对气溶胶光学厚度的影响,气溶胶模型对FMF反演的影响更大[9].以Jaipur为例,Jethva等[9]研究了MODIS气溶胶性质反演的情况,指出MODIS的气溶胶光学厚度与AERONET符合的较好,但反演的FMF明显偏低.通过修改气溶胶模型的吸收性和地表的反射特征,FMF偏小的情况得以改善,但反演误差依然较大.实际上气溶胶模型不仅包括对其吸收性的描述,还包括了粒子尺度的描述,而模型中粒子尺度描述存在的偏差也必将影响FMF这一反映粒子尺度分布参量的反演结果.

4 结论

4.1 已有的描述方法将细模式和粗模式的中值半径视为气溶胶总光学厚度的正相关函数,但在北京和Jaipur地区,粗模式中值半径与气溶胶总光学厚度却呈现负相关.

4.2 当气溶胶的主要成分为小粒子时,细模式气溶胶的中值半径和气溶胶总光学厚度的相关性较好,但粗模式的中值半径与气溶胶总光学厚度的相关性较差.

4.3 在细模式气溶胶占比减少时,细模式和粗模式的中值半径与气溶胶总光学厚度的相关性均减小.

4.4 不论在何种情况下,细模式和粗模式的中值半径与各自的光学厚度总保持很高的相关性,且不论哪种气溶胶类型,粗模式的中值半径与自身的光学厚度总表示出稳定的负相关.

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致谢：衷心感谢AERONET Mongu,Beijing,Jaipur,SERC和Banizoumbou站的科研人员,他们的付出使得我们的工作能够顺利地开展.

The more accurate descriptions of land aerosol size distribution.

WANG Jia-cheng1*, CUI Sheng-cheng2,3, ZHU Yong1

(1.College of Physics and Electronic Engineering, Fuyang Normal University, Fuyang 236037, China；2.Key Laboratory of Atmospheric Composition and Optical Radiation, Chinese Academy of Sciences, Hefei 230031, China；3.Research Center of Atmospheric Optics, Anhui Institute of Optics and Fine Mechanics, Chinese Academy of Sciences, Hefei 230031, China)., 2019,39(11)：4538~4545

The size distributions of three main land aerosols (absorbing, neutral and no-absorbing) were analyzed based on aerosol robotic network (AERONET) level 2.0 data. The problems existing in the current descriptions for land aerosol size distributions were pointed out and the more accurate descriptions were proposed. The results showedwhen aerosol was dominated by fine particles, the relationship between fine mode radius (r) and total aerosol optical depth () exhibited high correlation, however coarse mode radius (r) anddidn’t display such good correlation, and the relationship didn’t always exhibit positive correlation, they could also exhibit negative correlation for different aerosol types.When fine mode fraction was low, neitherrandnorrandexhibited high correlation.rand fine mode aerosol optical depth () (orrand coarse mode aerosol optical depth ()) always displayed robust correlation with high coefficients, and different from the relationship betweenrandwhich can exhibit positive or negative correlation,randalways exhibited robust negative correlation. Finally, the influences of using the new description in satellite aerosol retrieval were discussed.