加速器驱动先进核能系统及其研究进展

詹文龙，杨 磊，闫雪松，张勋超

(中国科学院 近代物理研究所，甘肃 兰州 730000)

未来国际电力消费的趋势是总量持续增加，电力供应结构进一步优化，清洁低碳能源占比将不断提升。2014年11月12日，中美两国共同发布的《中美气候变化联合声明》中再次明确，我国计划到2030年将非化石能源占一次能源消费比重提高到20%左右[1]。因此，发展清洁能源是我国及全球能源可持续发展的战略选择。核能作为一种重要的清洁低碳能源，有着持续稳定的电力输出，以及极少量资源即可释放大量电能的优势。经过60多年的发展，核能已在部分发达国家成为主要的低碳能源，如美国核电一次能源占比约20%、法国约75%。我国在2005年明确提出积极发展核电的战略方针，并于2007年发布了《核电中长期发展规划(2005—2020年)》[2]，计划到2020年核电在运行装机容量达到58 GWe，在建机组为30 GWe。世界核协会数据显示[3]，截止2019年8月，全球在役核电机组443座，2018年核电约占世界总发电量的10.3%。目前，我国在役核电机组46座，在建12座，2018年约占国内总发电量的4.2%，我国核电占比明显低于世界水平，存在巨大的发展空间。

目前，世界上大多数商业运行反应堆为热中子反应堆，面临铀资源利用率低下、铀资源可持续供应乏力及急待无害化处置的大量高放核废料，至今国际上还未找到一种有效的乏燃料处置方法，这成为核电未来可持续发展的瓶颈。2011年日本福岛核事故凸现核能安全及大量乏燃料储存的问题，迫使人类必须加快乏燃料的有效处置。未来先进核能系统的机遇与挑战并存，亟需深入思考我国未来先进核能发展目标与战略定位，避免重蹈欧美核电大国“先发电，废料留给子孙后代”的弯路，摆脱核能技术跟随的发展惯性，独立自主发展新型核能核心技术意义深远。

第4代核能国际论坛(GIF)提出了未来核裂变系统发展目标为可持续性、安全性、经济性和防核扩散[4-5]。目前，国际主流核反应堆为第2代反应堆(包括压水堆、沸水堆、重水堆等)，其“一次通过”策略的核燃料利用率很低(约1%)，并产生大量的高放射性乏燃料，放射毒性降解到天然本底所需时间为百万年量级。目前，美国的乏燃料现存约为9万t，预计到2030年，中国的乏燃料将超过2万t，其暂存和最终地质储存均存在重大的安全隐患。“铀钚复用”部分闭式循环系统(MOX)可将燃料利用率提高到约2%～3%，但并未从根本上解决燃料利用率和乏燃料问题。精细的分离嬗变(P&T)研究正在进行中[3]，但镧系锕系的精细分离技术的成熟度和经济性还需检验。加速器驱动系统(ADS)[2]是20世纪核科学技术发展中两大工程加速器和反应堆的结合体，能高效地将长寿命次锕系高放核废料嬗变成短寿命核废物，同时减小储存体积，ADS被认为是最有效的核废料处置技术，但目前世界上尚无建成先例。GIF提出的6种先进反应堆作为目前国际上研究热点[4]，但缺少燃料闭合循环。

针对核能面临的挑战及GIF未来核裂变能的发展目标，中国科学院原创性地提出加速器驱动先进核能系统(ADANES)[6-7]。ADANES不产生多余的放射废料，在核乏燃料嬗变和燃料增殖的同时实现产能，是理想的核燃料闭式循环系统。该系统可为我国和世界提供一种具有低排放、安全可靠、高性价比、防核扩散的核能源。本文主要对ADANES及其研究进展情况进行介绍。

1 加速器驱动先进核能系统

1.1 系统介绍

ADANES的概念(图1)是在实施中国科学院战略性先导科技专项(A)“未来先进核裂变能——ADS嬗变系统”期间提出的，它可有效解决传统ADS在处理核废料时存在的技术难度大、缺少经济性和不可避免的大量次级放射沾污的问题。ADANES具有自主知识产权，从概念、原理和方法上均有很大的创新，通过对现有乏燃料的处理与传统技术有效衔接，进而实现核裂变能的升级换代。

图1 ADANES示意图Fig.1 Schematic of ADANES

ADANES包含两大部分：加速器驱动乏燃料再生(ADRUF)系统和加速器驱动燃烧器(ADB)。首先ADRUF系统将ADB乏燃料和压水堆乏燃料经过高温挥发法+稀土分离法的处理流程，剔除部分裂变碎片后，制备成再生核燃料。然后，再生核燃料在高可控反应性的ADB中燃烧，将长寿命高放射性核素嬗变为短寿命核素或稳定核素，同时逐步将238U增殖为239Pu，并维持长期自持运行。燃烧结束后，ADB卸出的乏燃料则再次进入ADRUF系统。ADANES经过多次循环，产生核废料不到乏燃料总量的4%，放射寿命由数十万年缩短到约500年。

1.2 发展路线

ADANES的发展路线分为3个阶段：原理研究和集成验证阶段、规模集成示范阶段和商业应用推广阶段[7]。

1) 原理研究和集成验证阶段

于2017年完成了ADANES的原理验证，突破了加速器、散裂靶和反应堆等单项技术，形成了完整的耦合概念方案。预计到2025年左右，建成“十二五”国家重大科技基础设施加速器驱动嬗变研究装置(CiADS)及相应的实验基地，开展加速器-散裂靶的耦合研究，并在此基础上开展总热功率10 MW的加速器-散裂靶-次临界堆耦合集成研究。同时验证ADRUF流程的有效性及再生燃料的嬗变与增殖特性。

2) 规模集成示范阶段

建设百MW级热功率的ADANES集成示范系统，演示和验证ADANES的产能、嬗变和增殖的能力，检验其经济性，并形成工业设计能力和产业化标准。

3) 商业应用推广阶段

由合作企业牵头，按照市场机制开展ADANES商业应用推广。

2 ADANES研究进展

目前，ADANES已完成了原理可行性研究和单项技术验证：1) 加速器，实现了关键核心技术的突破，其样机性能达到了国际领先水平；2) 高功率靶，提出了新原理的颗粒流靶，其承载束流功率数十MW，原理样机引领散裂靶国际新方向；3) 反应堆，提出了陶瓷反应堆新概念，正在优化设计和实验验证；4) 燃料后处理，提出新型离子液体分离新方法，非放射性原理验证已完成；5) 再生燃料，完成模拟燃料氧化铀和氧化铀的初步制备；6) 结构材料，初步结构材料选型和陶瓷材料制备取得了重要进展；7) CiADS，已完成初步设计报告，计划于2019年开工建设。

2.1 燃烧器

燃烧器(ADB)包括超导直线加速器、散裂靶和反应堆(图2)。加速器与散裂靶耦合，将束流引入散裂靶，通过束流与靶材料发生散裂反应产生高能散裂中子，驱动ADB运行。该系统具有高可控反应性，对自身产生的乏燃料和压水堆乏燃料可进行嬗变，同时可增殖核燃料和产能，经过长周期的燃耗可将核燃料利用率极大提高，产生较少的核废料[6-7]。

图2 ADB示意图Fig.2 Schematic of accelerator-driven burner

1) 超导直线加速器

超导直线加速器是ADB的重要组成部分。目前中国科学院近代物理研究所已建成国际首台超导质子直线加速器前端示范样机。2017年6月，超导直线加速器现场测试结果达到了束流能量25 MeV的指标要求，脉冲流强超过了设计值10 mA，在国际上第1次实现了超导直线加速器能量25 MeV的连续波高功率质子束流[8]。

2019年1月，连续波质子束流实现了功率大于30 kW的百小时运行测试，束流能量为15.8～16.3 MeV，束流强度为2.0～2.1 mA，累计运行时间达到110 h[9]。该测试结果是目前国际上连续束强流直线加速器所达到的最高束流功率和最长运行时间纪录，处于国际领先水平。

2) 颗粒流散裂靶

基于液态金属靶和固体旋转靶的物理特性，中国科学院近代物理研究所提出了密集颗粒流靶(图3)的新概念[10]。它结合固体和流体的优点，即重力驱动、选材广泛、流动性好、抗热应力和冲击、强耗散性、可离线换热，是一种具备加载高束流功率(约几十MW)潜力的新型靶方案。2014年实施了小尺寸颗粒流靶原理测试装置并进行了电子束流耦合实验，实现了较好的循环运行工作状态[11]。

图3 密集颗粒流靶Fig.3 Dense granular flow target

2017年建成国际首台颗粒流靶冷态原理样机(CMIF)。该原理样机主要用于研究较高温度下颗粒流靶系统的结构部件的可靠性、关键设备的工作稳定性、颗粒体系行为的特点，考查装置中的颗粒材料与结构材料的磨损特性，获取密集颗粒流靶设计的关键数据。并于2017年底进行直线加速器在束测试，完成质子束轰击静态颗粒靶的首次耦合实验。

3) 陶瓷反应堆

通过对现有先进反应堆的广泛调研和讨论，结合颗粒流靶中使用颗粒作为换热工质的想法，提出了陶瓷颗粒与氦气混合的气固两相流作为反应堆的冷却剂，同时提出了陶瓷反应堆的概念。经过合理地筛选，陶瓷材料不仅中子性能优良、耐高温、抗辐照、热力学良好，而且在强度、耐腐蚀性和化学稳定性方面具有更加优异的性能。

加速器驱动陶瓷快堆的堆芯由陶瓷材料制成，包括冷却剂、核燃料、结构材料、反射材料和吸收控制材料，其具有极高的固有安全性、增殖性能和优异的发电效率。该系统将在不更换燃料的情况下运行40多年(图4)，是燃烧器的候选方案之一[7,12]。

4) 关键材料研发

中国科学院近代物理研究所联合中国科学院相关单位开展了包壳与堆芯相关材料的研究工作，并取得了一系列研究进展[13-14]。在组件结构材料方面，设计了多级结构模具，采用改进的热压牺牲模板法，水热前驱体合成SiC-ZrC复合纳米粉体，低温无烧结助剂高效致密化，陶瓷材料致密度>98%，抗氧化至1 200 ℃，同时研发大尺寸热压模具，逐步放大制备高质量碳化硅基堆芯构件。

图4 陶瓷反应堆长周期燃耗曲线Fig.4 Long time burnup curve for ceramic reactor

在包壳结构材料方面，实现了高纯无硼烧结助剂的可控合成，并获得了致密度≥98.2%的低中子毒物碳化硅陶瓷，其具备优异的力学、热学与耐辐照性能。初步实现了低中子毒物碳化硅陶瓷管状素坯(600 mm长)的成型。对复合陶瓷进行了热力学评价及各物相成分的He行为耐辐照性能评价。突破了核用碳化硅纤维材料制备关键技术。设计并搭建了先驱体小试合成实验装置、碳化硅纤维研发平台，建立了碳化硅纤维主要性能的测试方法。实现高脆性纤维环形编织的工艺探索，实现了编织角度优化及碳纤-光纤混合编织，并试制出碳纤维包壳管。

2.2 燃料再生系统

燃料再生系统[13]包括乏燃料处理和再生燃料的制备(图5)，其流程为：首先利用高温氧化对乏燃料进行氧化，将乏燃料与包壳分离；之后利用高温氧化还原技术多次交替进行可排除乏燃料中的大部分挥发性裂变产物；最后通过新型功能化离子液体的合成与筛选，仅选择性溶解分离除去中子毒物稀土元素(进行干式堆存)，而使作为乏燃料基体的主要组成铀、钚及可嬗变的次锕系元素仍然保持固态存在，进一步进行新核燃料元件的转化制备。

图5 加速器驱动的乏燃料再生系统Fig.5 Accelerator-driven recycle used fuel system

1) 乏燃料处理

乏燃料处理流程包括乏燃料与包壳分离、挥发性产物分离、稀土元素的分离等。(1) 乏燃料与包壳分离：首先模拟芯块的铸件过程，将UO2粉末压制模拟燃料元件；再烧结得到光滑完整的UO2芯块；最后在300 ℃以上进行氧化实验，证实有很好的粉化效果，完全满足与包壳分离的目的。(2) 挥发性产物分离：乏燃料处理中可利用高温氧化还原技术(AIROX流程)[6]，排除乏燃料中的大部分挥发性裂变产物，通过氧化-还原的多次交替进行，AIROX流程几乎能将全部的3H、Kr、I、Xe及Cs去除。(3) 稀土元素(镧系)的分离[15]：采用绿色环保的酸性功能化离子液体[Hbet][Tf2N]作为分离介质，发展了一种选择性溶解分离的简单后处理技术，只将裂变产物中的中子毒物通过选择性溶解有效分离除去，实现了可再次循环使用的锕系元素铀、钚、镎和镅的整体分离。这种方法减少了放射性对环境的污染，减少核废物总量，工艺流程简单。

稀土元素分离研究进展[15]：(1) 利用功能化离子液体对稀土元素的选择性溶解，稀土氧化物可基本有效除去，而乏燃料中的UO2及次锕系元素AnO2(Np,Am,Pu)仍以固体保留，且已完成了mg量级NpO2的示踪实验(图6)；(2) 单级新工艺分离后，稀土中子毒物的去除率大于95%，且分离过程中铀始终保持固相，对比湿法萃取分离工艺，新工艺对于水的用量减少98%，对比熔盐电极法，能耗降低50%以上。

2) 再生燃料制备

再生燃料的制备包括分离后乏燃料的转化与再生燃料元件制备的相关技术。目前，UC核燃料被认为是第4代反应堆的理想候选核燃料。利用即时-无冷却混合与微波加热相结合的溶胶凝胶法[16-17]成功制备了UC陶瓷核燃料小球(图7)；制备的UC陶瓷小球密度可达到理论密度的92%以上。该平台将直接应用于闭式燃料循环中再生碳化物核燃料小球的批量制备。

图6 乏燃料中的稀土元素分离新方法Fig.6 New method for separating rare earth elements from spent fuel

图7 UC陶瓷核燃料小球Fig.7 UC ceramic fuel pellet

同时采用Pechini型聚合螯合法成功制备了物相单一的UC粉末，该工作对低温合成包含Pu和MAs的碳化物燃料具有一定的应用前景，可将ADRUF流程中去除挥发性裂变产物及部分中子毒物后的剩余乏燃料制备成嬗变核燃料小球。

2.3 设计平台

针对ADANES设计过程中遇到的大规模物理问题，中国科学院近代物理研究所搭建了超算仿真与设计的软硬件平台。针对传统有限元和商用软件无法支持大规模颗粒系统的有效设计，建立了超算平台，目前平台计算能力达到1.2PFlops，支持了大规模密集颗粒流靶的设计工作；针对加速器束流动力过程，建立了PIC算法模拟[18]；模拟颗粒状态下的束靶作用过程的热量沉积、中子产额、反应产物等综合效果，设计了通用蒙特卡罗输运GMT算法程序[19-20]，极大地提高了颗粒靶的计算效率。目前，ADANES整体的物理设计框架已基本搭建完成，并初步完成了ADANES概念方案设计，可进行中子输运、燃料燃耗、乏燃料处理等计算，形成整体燃料循环体系的设计。

3 ADANES发展建议和未来展望

3.1 发展建议

目前ADANES的原理验证已完成。在未来建设中，需要更多的关注强流高能超导加速器、堆用陶瓷材料、乏燃料处理和再生燃料制备等关键技术的研发，同时要注重公用平台的建设，如辐照平台、放化平台及超算平台。

燃料材料研发：1) 核燃料，优化和完善乏燃料处理及再生核燃料制备的工艺技术路线，在室温无冷却即时混合与微波辅助加热相结合的快速溶胶凝胶工艺平台制备核燃料小球的基础上，继续研发和制备kg级乏燃料再生核燃料小球的工艺流程，满足ADANES工业化要求；2) 靶材料与结构材料，优化高功率靶材料成分和结构设计，研发具有高中子产额、抗辐照、结构和性能稳定的陶瓷颗粒新材料，优化堆用陶瓷材料研发，包括堆芯冷却剂用颗粒材料、包壳、组件材料等的研发，重点关注规模化工业制备、加工工艺、综合性能和辐照相关评价等。

公用平台建设：1) 辐照平台，尽快启动建设基于强流离子加速器的辐照平台，以开展新型核燃料和结构材料的快速辐照实验研究，满足事故容错燃料(ATP)、新型核燃料和堆用结构材料研发与评价的需求；2) 放化检测平台，建设与ADANES匹配的核燃料和材料的专用热室，利用该平台能开展乏燃料处理及相关的工艺操作、嬗变元件制造及相关的工艺操作、乏燃料检测等，满足新型燃料研发、核燃料循环后处理、核材料研究等方面的需求；3) 超算平台，建立10P量级的超算系统平台，进一步提升系统模拟仿真与设计的软硬件平台能力，将智能学习算法引入ADANES设计软件中，在工程优化设计中可提高经济性和安全性。

3.2 未来展望

ADANES包括ADRUF和ADB两部分。目前燃烧器CiADS即将开工建设，ADRUF若得到国家及时和稳定的支持，ADANES将有望基本完成工程集成验证，并实现工业级示范。在未来，ADANES可使用现有核电的乏燃料，与现有的核电无缝衔接，进而实现核裂变能的升级换代。同时该系统能有效提供万年以上的能源供给，且不产生多余的放射废料，有望实现核裂变能的稳定可持续发展目标，满足我国内陆核电和向国际推广的发展需求。

感谢中国科学院ADS超算中心和HIRFL超算中心对本工作的支持。