铁电和压电效应的电致疲劳综合建模研究

薛晓敏， 周将武， 孙 清， 伍晓红

(1. 西安交通大学 土木工程系， 西安 710049； 2. 西安交通大学 航空航天学院， 西安 710049)

铁电材料具有良好的铁电性、压电性、热释电、声光电及非线性光学等诸多特性，可以制成电子元器件、换能装置以及其他传感器和驱动器等，广泛应用于各个工程领域[1-2]。其中，铁电材料呈现的铁电和压电特性尤为突出，即，具有良好的铁电电滞回线和压电蝴蝶回线。一般而言，以上回线均具有复杂的非线性滞回特性，如在理想的铁电电畴结构和极化反转前提下，回线应该为规则的轴对称规则回线。然而，由于材料制备技术、电路系统及加载条件等原因致使回线发生不对称、重心偏移等异化现象[3]。特别需要提出的是“电疲劳现象”普遍存在，即，交变外电场加载条件下的铁电材料的极化能力渐渐减弱导致电滞和蝴蝶回线性能退化为非饱和、不对称形状[4-5]。无论是铁电材料复杂非线性滞回特性，还是因为非理想内外因素导致的异化现象均无疑给描述该材料特性曲线的理论研究造成了很大困难，这也正是铁电材料及其器件想要完全商业化的重要障碍。因此，提出适用于各种非线性铁电、压电行为描述的力-电模型，并能够对因电疲劳导致的特性曲线异化现象进行准确描述，这将对该材料的潜在应用起到至关重要作用。

迄今为止，描述铁电材料行为的理论模型主要分为两类，其一，为微观模型[6]，是通过微观角度，通过大量随机取向的微观电畴体积平均得到的相关宏观物理量用以描述其各种力电行为，该方法精度高但计算效率不高，因此解决实际工程问题受到限制；其二，为宏观模型[7]，侧重于材料性能的唯象描述。它是基于热力学定律并运用连续介质力学基础建立的，一般可以较好预测铁电材料的介电、电滞和蝴蝶曲线。以上模型大都适用于理想极化条件下材料力、电曲线的描述，然而，对于普遍存在的电疲劳效应导致的曲线退化、异化等现象则无法灵活适用。因此，一些学者开始关注电疲劳问题，并通过观察和分析交变电场加载循环数和自发极化劣化的相关关系开发了若干疲劳模型[8]，从理论上实现了由于电疲劳导致极化翻转非对称弱化曲线的预测。值得一提的是，由于疲劳模型是基于微观电畴理论提炼的“准宏观”疲劳模型，其间不可避免地涉及到了多个物理参数或系数，常规地，系数赋值可通过实验数据获取，然而，如何采用精准的实验方法对微观层次的参数进行预测是个棘手的问题。

鉴于此，本文以电疲劳效应为研究对象，提出一种可描述铁电材料异化电滞回线和蝴蝶回线综合模型，并结合智能优化算法对模型进行参数识别，从而实现电疲劳异化回线的的准确预测，为相关智能材料在工程上的潜在应用提供重要理论基础。

1 电致疲劳综合模型

1.1 基本方程

与压电本构关系不同，铁电材料的应变或电位移除了来源于外电场、应力场之外，还源于剩余极化强度Pi和剩余应变εij的影响[9]。于是，铁电材料的本构关系为

(1a)

(1b)

式中，电位移D和总应变ε分别由外应力场σ和外电场E施加而产生，还涉及中间变量剩余极化强度Pr和残余应变εr的影响，此外，d为压电应变系数张量，κ为介电常数张量，s为弹性柔性张量，方程描述了材料单个质点的三维力电行为，变量和参数下角码根据Einstein标记法进行标记，其中，i和j代表电场方向，k，l代表应力场方向。

按照Landau-Devonshire理论，残余应变可近似视为是剩余极化强度二次方关系，见式(2)

(2)

式中，ε0为剩余极化强度达到峰值时所对应的应变，δij是克罗内克符号。

将式(2)代入到式(1)，输出变量(极化电位移和应变)除了受输入变量(电场和应力场)之外，仅涉及一个中间变量(剩余极化强度)。于是，如何建立剩余极化强度与外场的数学关系是求解基本方程的关键步骤。

剩余极化强度和电场之间的关系所绘成的回线，工程上称之为电滞回线，是对铁电畴在外电场作用下运动的宏观描述。一般而言，极化强度随着外电场的增加而增加，但当电场增加到一定程度，电畴方向趋于电场方向，此时极化强度接近饱和，见图1，本文利用双曲正切函数构造电场-饱和极化强度关系如下

(3)

然而，实际的铁电畴极化状态受各种复杂不确定因素影响，在极化特性实验或测试中，更多的是观测到非饱和电滞回线。大量实验验证，饱和极化曲线为非饱和电滞回线的包络线，于是其数学关系可构造如下

(4)

式中，Γ为小于1 的正数，建立起函数关系如下

(5)

联立式(3)～(5)，可以求解出剩余极化强度Pr。

此外，考虑大电场作用下的介电常数为κ=ere0，其中，真空介电常数e0=8.854pF/m，er则为大电场相对介电系数。

图1 典型饱和铁电电滞回线

1.2 电致疲劳方程

(6)

基于晶粒与电畴壁的固有缺陷，疲劳极化与电场加载循环次数大致呈指数级变化规律[12]；而对于因贯入电荷导致的钉扎畴壁情况，实验表明该部分极化强度与电场加载循环次数可近似视为对数函数关系[13]。

根据以上实验结论，本文采用指数函数和对数函数分别对内在缺陷和针扎畴壁导致的疲劳极化强度进行描述如下

(7)

(8)

1.3 参数分析

电致疲劳综合模型涉及多个参数，有介电常数、压电系数、弹性柔性系数、饱和极化、剩余极化、矫顽电场等。每个参数对电滞回线和应变蝴蝶曲线的贡献都各有不同，为了深入了解他们对铁电行为的影响，首先进行参数分析。

设置材料属性为：Ps= 0.3 C/m2,Pr= 0.25 C/m2,Ec= 0.36 MV/m,er= 5 000,d333= 10-3m/MV,ε0= 0.001,A= 10-5,α= 0.05,c= 0.005。并假设电场和应力场的施加如图2，电场为振幅1 MV/m，频率0.2 Hz的谐波，应力场为均匀恒定，将以上外场输入到模型中，并采用标准四阶龙贝-库塔迭代法进行求解。

图3(a)显示有无电疲劳和空间电荷现象下，电滞回线的变化。当不存在电疲劳和空间电荷时(即，n=

图2 铁电材料外场模拟

(a) 电滞回线

(b) 蝴蝶回线

0,q=0)，电滞回线呈现典型中心对称非线性滞回特性，此时的电极化反应最为充分。当电致疲劳出现，而空间电荷不考虑的情况下(即，q=0,n=106)，发现剩余极化强度显著降低，这是由于电疲劳使得材料缺陷积累，极化反应得到一定程度的限制。当存在正的空间电荷时(即，q=1，n=106)，其电滞回线在疲劳回线的基础上发生了向上偏置畸变，这是由于空间电荷在极化电荷场作用下定向排列，对极化起屏蔽作用，使得极化难于定向反转。

图3(b)显示了有无电疲劳和空间电荷现象下，应力蝴蝶曲线的变化。当不存在电疲劳和空间电荷时(即，n=0,q=0)，电滞回线呈现典型轴对称非线性蝴蝶滞回特性，此时由于充分的极化反应使得极化应力也比较饱满。然而，当电致疲劳出现，而空间电荷不考虑的情况下(即，q=0,n=106)，由于电畴翻转不充分，剩余极化强度降低，继而影响到极化应变蝴蝶回线压缩。当存在正的空间电荷时(即，q=1,n=106)，其蝴蝶回线发生显著的不对称变形，其左翼比右翼退化速度更快，于是滞回环中心表现出左移，该现象已在实验中得到验证。

此外，饱和极化系数Ps代表饱和电滞回线中大电场切线对应的极化强度；剩余极化系数Pr代表了饱和电滞回线中，电场为零时对应的极化强度；矫顽电场系数Ec代表极化强度为零时对应的电场强度；大场相对介电系数er与大电场对应的极化电位移曲线斜率线性相关；压电系数d与电场为零时对应的蝴蝶回线的切线斜率线性相关；残余应变系数ε0代表蝴蝶回线中电场强度为零时对应的应变数值；A，α和c是与疲劳效应相关的系数。以上参数的物理特性和名称见表1。

表1 电致疲劳综合模型涉及的参数

2 基于遗传算法的参数估计

模型在使用前必须对其中待定参数进行赋值，对于有明确物理含义的参数，最简单的方法是通过实验进行预测，然而，要获得较为精确的参数数值，需要精心合理设计实验方案，即便如此，模型中还存在部分物理意义模糊甚至无特定意义的参数(如，残余应变系数、幅度衰减系数、速度衰减系数、电极常数)，采用实验预测方法则显得比较困难。

为了提高模型精确性和实用性，本文利用遗传算法设计参数优化识别程序，根据随机实验结果预测反映铁电系统物理真实特性的参数数值。遗传算法运行的步骤主要有：染色体编码与解码、个体适用度函数评估体系、遗传算子、以及各种运行参数的确定等。针对疲劳综合模型的参数识别问题描述，本文采用的遗传算法中染色体、适用度函数及迭代规则设定如下：

(1) 染色体结构

遗传算法迭代对象是形成的种群，而种群由每个基因个体组成，其染色体结构的设定至关重要，它是根据求解或优化问题的本身决定的，根据本文所提的综合参数模型主要涉及9个参数需要识别，于是染色体结构设计如下

Π{Gm}={[Ps,Pr,Ec,er,d333,ε0,A,α,c]m}

m=1，…,M

(9)

式中，M是染色体的最大数目，m是染色体中第k个体。

(2) 适应度函数

在遗传算法中，使用适应度函数度量群体中各个个体在优化计算中能达到或接近达到有助于找到最优解的优良程度。本文设计适应度函数如下

(10a)

(10b)

error=max[error1,min,error2,min]×100%

(11)

式中，error1表示模拟与实验电位移均方根相对误差，error2表示模拟与实验应变均方根相对误差。右下角标记“sim,n”和“exp,n”分别代表的第n个数据点的仿真和实验数值，N表示数据点总数。为了全面考虑应变和电位移的误差，本文的适应度函数选择error1,min,error2,min两者的较大值，很明显适应度值越小，说明对应的个体性能越优良。

除了上述设置，遗传算法中的其余主要参数设计如下：轮盘赌选择，交叉率为0.85，变异率为0.01，最大迭代次数为50。电致疲劳综合模型基于遗传算法的参数识别优化迭代流程见图4。

图4 电致疲劳综合模型参数识别优化流程

3 电致疲劳综合模型实验验证

Nuffer等[14]对商业锆钛酸铅(PZT)压电陶瓷制品双向极化电滞和应变滞回疲劳特性进行了实验研究。实验中发现较高次数的循环电场施加下诱导了更不完整的极化反应使得特性曲线呈现压缩、偏置等异化现象。利用该文献中的疲劳滞回特性实验结果，用以验证本文所提模型模拟极化电滞曲线和应变滞回曲线的有效性和精确性。

实验中采用的材料是10 mm直径，1m厚度的圆盘压电片，对其施加50 Hz、幅值范围为0 kV/mm到1.96 kV/mm谐波电压。图5空心点线为循环电场加载次数分别为0，3×106和108的极化电滞曲线和应力蝴蝶曲线。当不考虑疲劳次数时，两种回线均表现出较为饱满且对称规则特性，然而，随着循环加载次数的增加，其饱满程度和对称规则性均受到影响。其中，随着循环次数的增加，极化电滞曲线的剩余极化强度减少，而其矫顽电场增加；应变蝴蝶回线则表现出最大激发应变越来越小，与此同时，相较于蝴蝶回线的右翼，其左翼在疲劳效应影响下呈现出迅速退化的现象，使得蝴

(a) 电滞回线

(b) 蝴蝶回线

蝶回线发生不对称异化变化。

本文采用疲劳综合模型对以上三个工况的实验结果进行了拟合，其中参数识别结果见表2。凭借实验仅预估了Pr和Ec的数值，而采用本文方法即可获得所有参数的数值。此外，为了验证本文模型的精确性，将不同模拟方法对PZT特性回线的模拟误差进行了对比，见表3。实验方法由于仅能预测Pr和Ec的数值，因此无法获得有用模型继而也无法有效模拟实验数据，对于Nuffer模型，其模拟实验数据的平均误差为24.81%，而采用本文模型方法的平均误差为8.94%，比Nuffer模型精度提高15.87%(参见图6)。最后，采用本文模拟对各个实验工况的电滞回线和蝴蝶回线的模拟效果见图5。总体而言，本文所提方法能够有效模拟疲劳电滞回线和疲劳应变回线，具有较好的精确性。

表2 PZT疲劳特性参数识别结果

图6 PZT蝴蝶滞回曲线模型方法对比

4 结 论

电滞回线和应力蝴蝶应力回线是铁电、压电等智能材料的典型特性曲线，其在循环电场施加条件下发生疲劳退化现象，即，特性曲线由饱和、对称性退化为非饱和、不对称性，特性曲线的非线性、非饱和性以及电致疲劳导致的异化现象均为其模型研究增加诸多困难。于是，本文提出一类实用的、便于工程应用的适用于铁电材料非线性力、电耦合疲劳综合数学模型，其参数识别由智能遗传算法程序完成。

所提模型方法具有以下特点：

(1) 充分考虑了由于多次循环电场导致的电滞回线和应变蝴蝶回线退化现象，并可以灵活准确地对该两类回线同时进行预测，具有较好的综合适用性。

(2) 通过智能优化参数识别方法的引入，使得综合模型所涉及的参数均可以获得较好的预测，进一步提高了综合模型的精度和适用性。由于误差是与选用的算例及工况有关，对于本文情况误差可控制在10%以内。

依据以上结论验证了本文提出的智能材料力、电疲劳综合模型以及参数识别方法是切实可行的，易于结合到实际工程中，具有一定实用价值和工程应用前景。