安徽省居民家庭内即食状态谷类食物脱氧雪腐镰刀菌烯醇污染调查和暴露评估

王小丹 陈志飞 周爽 高芃 曹佩 徐海滨 梁江

摘 要：目的：调查安徽省居民家庭内即食状态谷类食物脱氧雪腐镰刀菌烯醇（DON）污染情况并评估调查人群膳食DON暴露水平。方法：在安徽省阜阳市选择2个村庄作为调查点，通过称重法获得305名调查对象在整个调查日内食用的所有即食状态谷类食物克数，并分别采样检测其中DON、3-乙酰脱氧雪腐镰刀菌烯醇（3-Ac-DON）、15-乙酰脱氧雪腐镰刀菌烯醇（15-Ac-DON）、脱氧雪腐镰刀菌烯醇-3-葡萄糖苷（DON-3-G）含量。基于调查对象主要谷类食物个体消费量和各类食物DON平均含量，采用简单分布模型，计算每个个体膳食DON暴露量。结果：调查人群主要食用的谷类食物包括大米粥、馒头/花卷、面条、米饭、粑粑子。馒头/花卷和粑粑子中DON和DON-3-G均100%检出，总DON平均含量分别为454.9、457.7 μg/kg，最高污染水平来自馒头/花卷样品，总DON含量为2 067.8μg/kg。面条中DON和DON-3-G检出率分别为100%、71.6%，总DON平均含量为75.5μg/kg。米饭和大米粥中两种物质检出率和含量均相对较低。调查人群膳食DON平均暴露量为2.6μg/（kg·d），高于每日耐受摄入量（TDI）（1μg/kg体重），高端暴露水平（P90～P99）为4.0～6.2μg/（kg·d），是TDI的4倍以上，调查人群中93.8%的个体DON暴露量超过TDI。各年龄组DON暴露量无显著差异（P=0.381）。以小麦为主要原料的食物对DON平均暴露量的总贡献率达94.1%，其中馒头/花卷贡献率最高，为65.4%。结论：安徽省调查人群膳食DON暴露量较高，存在一定的健康风险，馒头/花卷和面条等小麦制品是主要暴露来源。

关键词：脱氧雪腐镰刀菌烯醇;谷类食物;暴露评估;食品安全

脱氧雪腐镰刀菌烯醇（Deoxynivalenol，DON）是一种常见的B型单端孢霉烯族真菌毒素，又叫呕吐毒素，主要存在于小麦、大麦、燕麦、黑麦和玉米等谷类作物中，由禾谷镰刀菌和黄色镰刀菌等赤霉病病原菌产生，对人和动物有广泛的毒性作用，能引起急性胃肠炎以及厌食、生长迟缓、免疫功能紊乱等慢性毒性表现[1-4]。DON是我国历年来在谷类食物中重点关注的真菌毒素之一。谷类食物DON含量调查和暴露评估大多是基于从流通环节（农贸市场、超市等）采集的原粮（小麦、玉米等）或半加工制品（小麦粉、玉米面等）的检测数据[5-6]。但诸多研究表明，馒头、面条等常见谷类食物的烹制过程可造成DON含量发生变化[7-10]。因此，基于原粮或半加工制品中DON含量数据开展的暴露评估难以准确反映DON实际摄入量。本研究于2015年底采用双份饭调查方法入户采集安徽省阜阳市部分居民家庭餐桌上即食状态的各种谷类食物，检测DON及其衍生物含量;同时采用称重法获得每位调查对象在调查日内各种谷类食物消费量，并在此基础上进行DON膳食暴露评估。本研究的评估结果能更准确地反映调查人群的DON暴露水平。

1 材料与方法

1.1 调查点和调查对象

在安徽省阜阳市选择2个村庄作为调查点。调查对象为在当地居住2年以上，身体健康或虽患某些慢性疾病但病情得到很好控制的居民，共305人，包括学龄前儿童（3～6岁）34人、学龄儿童（7～12岁）29人、青少年（13～17岁）39人、成人（18～59岁）115人、老年人（≥60岁）88人，其中男性152人、女性153人。

1.2 调查方法

入户称量和记录每位调查对象在整个调查日内食用的所有谷类食物克数，主要有馒头、面条、米饭、大米粥、粑粑子（用面粉制作的一种饼）、包子、饺子、面包、饼干、方便面等，并分别采样检测其中DON、3-乙酰脱氧雪腐镰刀菌烯醇（3-Ac-DON）、15-乙酰脱氧雪腐镰刀菌烯醇（15-Ac-DON）、脱氧雪腐镰刀菌烯醇-3-葡萄糖苷（DON-3-G）含量。食物样品检测采用中国总膳食研究的高效液相色谱-串联质谱法[11]，检测限为0.5～5μg/kg。

1.3 暴露评估

基于每位调查对象在调查日内主要谷类食物消费量和所摄入的各类食物DON平均含量，采用简单分布模型，获得调查人群膳食DON暴露量的分布水平，并与欧洲食品安全局（European Food Safety Authority，EFSA）制定的DON、3-Ac-DON、15-Ac-DON和DON-3-G的成组每日耐受摄入量（Tolerable Daily Intake，TDI）（1 μg/kg体重）[12]进行比较，判断调查人群DON暴露的健康风险。其中个体膳食DON暴露量的计算公式为式（1）：

1.4 统计方法

采用SPSS 13.0软件进行统计分析。食物DON含量以P25、P50、P75、P90表示，并列出平均值和最大值;食物消费量以平均值、P25、P50、P75、P90、P99表示。DON暴露量不符合正态分布，采用Kruskal-Wallis秩和检验比较不同年龄组DON暴露量，双侧检验水准α=0.05。

2 结果与分析

2.1 主要谷类食物消费情况

调查的所有谷类食物中，食用比例（食用人数/调查人数）超过5%的类别依次为大米粥（97.7%）、馒头/花卷（87.5%）、面条（86.2%）、米饭（40.3%）、粑粑子（5.9%），其他谷类食物食用人数及采集的样本量均很少，因此，本研究主要关注调查对象通过上述5类食物对DON的暴露情况。消费量方面，大米粥和面条因含水量多，每日消费量相对较大，均值分别为590.0、432.1g/d;馒头/花卷和米饭平均消费量分别为196.7、130.6g/d（表1）。

2.2 主要谷类食物DON及其衍生物含量

采集的255份膳食样品DON、3-Ac-DON、15-Ac-DON和DON-3-G檢出率分别为63.1%、4.3%、0.4%、45.9%，根据WHO全球环境监测系统/食品污染监测与评估规划中对未检出数据的处理原则[13-14]，对DON和DON-3-G未检出数据赋值为检测限的50%，3-Ac-DON和15-Ac-DON因检出率过低，评估中不予考虑。如表2所示，馒头/花卷和粑粑子中DON和DON-3-G两种物质均100%检出，含量水平也相对较高，总DON平均含量分别为454.9、457.7μg/kg，最高污染水平来自馒头/花卷样品，总DON含量为2 067.8μg/kg。面条中DON和DON-3-G检出率分别为100%、71.6%，总DON平均含量为75.5μg/kg。米饭和大米粥中两种物质检出率和含量均相对较低。

2.3 調查人群DON膳食暴露量

调查人群膳食DON平均暴露量为2.6 μg/（kg·d），高于TDI（1 μg/kg体重），高端暴露水平（P90～P99）为4.0～6.2 μg/（kg·d），是TDI的4倍以上，调查人群中93.8%的个体DON暴露量超过了TDI，存在一定的健康风险。表3结果显示，7～12岁组平均暴露量和高端暴露量高于其他组，但统计分析表明，各年龄组DON暴露量的差异无统计学意义（χ2=4.19，P=0.381）。馒头/花卷对DON平均暴露量的贡献率最高，为65.4%，其次为面条，贡献率为24.7%。按谷物种类看，以小麦为主要原料的食物（馒头/花卷、面条、粑粑子）总贡献率达94.1%，而以大米为主要原料的食物（大米粥和米饭）总贡献率仅5.9%（附图）。

3 讨论

本研究调查了安徽省部分居民家庭内即食状态谷类食物DON及其衍生物污染情况，消除了烹调加工过程对DON含量的影响，且采用称重法获得了该人群相应谷类食物消费量，因此暴露评估结果能更准确地反映调查人群膳食DON摄入量。调查显示，调查人群主要食用的谷类食物包括大米粥、馒头/花卷、面条、米饭、粑粑子，其中小麦制品中DON和DON-3-G检出率和含量水平相对较高，大米制品中检出率和含量较低。以小麦为主要原料且含水量少的馒头/花卷和粑粑子中DON和DON-3-G均100%检出，总DON平均含量分别为454.9、457.7μg/kg，最高污染水平达2 067.8μg/kg。我国《食品安全国家标准 食品中真菌毒素限量》（GB 2761—2017）仅规定了小麦和小麦粉等原粮或半加工制品DON限量为1 000μg/kg，对馒头这类即食状态食品未做规定。而欧盟对食品中DON含量的规定较为详细，欧盟管理条例第1881/2006号（EU Regulation No.1881/2006）针对不同加工类型谷物产品规定了不同的DON限量值，其中面包、甜点、饼干、谷物零食和谷物早餐等即食状态的谷类食物为500μg/kg。参照欧盟该限量值进行分析，馒头/花卷和粑粑子中17.8%（8/45）的样品超过该值。

评估结果显示，调查人群膳食DON平均暴露量为2.6 μg/（kg·d），是TDI的2倍以上，小麦制品贡献率达94.1%，调查人群中93.8%的个体DON暴露量超过TDI，存在一定的健康风险。分析原因主要是调查省份安徽省是我国DON污染较严重地区[15-17]，且调查所选的阜阳市居民面食消费量相对较高。为降低调查人群DON暴露量，应积极采取措施降低小麦DON污染，并建议主食应多样化，适当降低面食消费量。

本研究尚存在不足之处：研究仅选择了1个调查日，结果稳定性略低;谷类食物DON污染程度受气候影响较大，特别是作物开花期的降水情况[18-20]，因此，本研究结果仅代表当年气候条件下调查人群DON暴露情况。

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