松嫩平原地下水氮污染健康风险评估

吴娟娟,卞建民*,万罕立,魏 楠,马于曦

松嫩平原地下水氮污染健康风险评估

吴娟娟1,2,卞建民1,2*,万罕立1,2,魏 楠3,马于曦1.2

(1.吉林大学新能源与环境学院,吉林 长春 130021；2.吉林大学地下水资源与环境教育部重点实验室,吉林 长春 130021；3.生态环境部环境规划院,北京 100012)

为探明松嫩平原地下水氮污染现状及其对人类健康的影响,利用浅层地下水采样测试数据,运用地统计学分析及三角随机模型开展了儿童和成人群体摄入氮污染风险评估及其不确定性研究.结果表明:研究区氮污染物主要存在形式为硝态氮,样品超标率为44.35%,最大值达到566.2mg/L,硝态氮浓度大于20mg/L的区域约占区内总面积的60%,主要分布在东中部高平原地区,西部山前倾斜平原污染较轻;以Isight5.9-2为平台,基于三角模糊法耦合随机模型,考虑人类活动及农业发展的影响,将研究区划分为不同单元,非致癌风险排序为:评价单元Ⅲ>评价单元Ⅱ>评价单元Ⅰ,且单元Ⅲ污染物主要来源于农业活动,单元Ⅲ、Ⅱ区域风险远高于安全阈值1,会对儿童和成人群体健康造成潜在危害,对儿童威胁更大;污染物浓度和参数的不确定性对风险值影响的波动范围较大,三角随机模型对数据变化更为敏感,可降低三角模糊法的不确定性,单元Ⅰ儿童风险区间值横跨安全阈值1,可能会误导污染防控决策;硝态氮浓度对风险贡献率均在90%以上,明确对硝态氮浓度参数随机抽样的必要性,提高评价结果的可靠性.

地下水；氮污染；健康风险评估；不确定性

地下水通常是家庭饮用、农业灌溉和工业活动的重要水资源[1].然而,各种污染源的持续氮排放对地下水构成风险,已成为全球普遍存在的问题[2-3],而且硝态氮可以在地下水中持续存在几十年,并累积到较高水平[4],关于地下水氮污染及健康风险评价的研究日益引起人类社会的关注[5].

关于地下水健康风险评价研究多基于确定性角度,采用美国环保署(USEPA)推荐模型,在水质调查与检测的基础上,应用地统计学法进行评价并提供方案[6-12].但是系统模型、情景和人类活动引起评价结果的不确定性始终存在[13].目前降低评价结果不确定性的常见方法有区间数[14-15]、模糊数学[16-17]、随机模拟[18-19]及神经网络理论[20].其中,随机理论应用最为广泛,但由于取样和测试所造成的误差,不能准确地反映评价区域内真实的污染水平及其分布特征,从而制约了运用随机理论对污染物模拟分析;三角模糊法用算术平均值、几何标准差以及不同的置信水平量化不确定性,适用处理和表达模糊信息,但是现有三角模糊数的乘除法和函数运算等尚不够严谨,实现过程比较复杂.近几年,部分学者通过随机模拟将三角模糊数及其函数之间的运算转化为普通实数间的运算,可以定义污染浓度分布情况,定量得出非致癌风险的大量模拟序列,具有计算简便快速、精度高的优点,在一定程度上减小评价结果的不确定性,因此三角随机模型是一种更加科学、合理的污染物健康风险评价方法[21-22].

松嫩平原(黑龙江)是重要的商品粮基地和轻重工业开发区,农业用地占主导地位,化肥、农药施用量逐年增加,加之地下水位埋深较浅(一般<10m),区域地下水氮含量超标问题十分严重;此外,该区地下水为区域重要水源,对以地下水为饮用水源和灌溉用水的居民身体健康存在极大的潜在风险.为此,本文分析松嫩平原地下水氮污染现状以及空间分布特征,采用模糊随机理论描述风险评价过程的不确定性,将三角模糊变量表示成均匀随机变量的函数,基于Isight5.9-2平台,构建三角随机模型评估儿童和成人群体经饮水途径摄入氮污染非致癌风险,与三角模糊数模型进行结果比对,表征模型参数不确定性对评价结果的影响,同时筛选出敏感参数,明确敏感参数随机抽样的必要性,为地下水氮污染控制与治理提供依据.

1 材料和方法

1.1 研究区概况

松嫩平原位于黑龙江省西部,工作区幅员面积为11.7×104km2.根据地形地貌概略划分为东北部高平原、中部低平原、西部山前平原及河谷平原4个水文地质分区.该区浅层地下水主要赋存于第四系松散堆积物中,水化学作用积极,受环境和人类活动因素影响大,地下水化学成分复杂,水化学类型主要以HCO3–Ca型、HCO3–Na·Ca型、HCO3–Ca·Mg型等重碳酸型水为主,矿化度多小于1000mg/L.研究区2016年末人口总数为2327.8万人,占黑龙江省总人口的61.27%,是全省人口密度最大的地区;区内农业用地占主导地位,现有粮食种植面积815.58万hm2,占全省耕地总面积的51.40%.

1.2 数据来源

依托松嫩平原地下水污染调查评价工作,根据研究区水文地质状况,选取2012~2014年采集的浅层地下水样品(分布见图1).样品的采集、运输和储存严格遵守《地下水环境监测技术规范》(HJ/T164- 2004)[23],样品中NO3-、NH4+和NO2-分别采用紫外分光光度法、纳氏试剂分光光度法和比色法测试,检出限分别为0.01、0.01和0.002mg/L[24].

图1 采样点分布

1.3 方法

1.3.1 地下水健康风险评价模型 按照USEPA的定义,人类健康风险评估有3种潜在的接触途径:直接饮水摄入、空气吸入和皮肤吸收,由于地下水氮素不会挥发而且皮肤吸收量不及饮水摄入量的千分之一,本文只考虑经饮水摄入,暴露剂量用以下公式表示:

式中:CDI为暴露剂量, mg/(kg×d);CW为目标物质的质量浓度,mg/L;IR为每日饮水量,L/d;EF为暴露频率,365d/a;ED为持续饮水时间,表示人体终生摄入非致癌慢性毒害物的年数,一般非致癌风险取30a;BW为人体体重,kg;WT为暴露发生的平均时间,一般非致癌风险取30a;根据物质的毒性可分为致癌风险和非致癌风险,目前氮素对人类致癌的证据不是很充分,所以只评估氮素的非致癌风险,根据USEPA推荐的风险模型如下:

式中:THI为总非致癌风险指数,无量纲;HI为风险指数(无量纲);为引起非致癌效应慢性毒害的目标物质总数(无量纲);RfD为地下水中目标物质的参考计量,mg/(kg×d).

通过计算非致癌物经饮用水途径的健康风险值,并对比健康风险参考标准值,进而判断地下水的健康风险程度.根据USEPA健康风险评价标准,总非致癌风险指数(THI)的界限值为1,当THI>1时,表明人体承受环境给予的非致癌风险度不可接受.

1.3.2 基于三角随机理论的地下水健康风险评价模型 (1)三角模糊数定义三角模糊数是由Zadeh在1965年提出,在给定区域X内,对任何∈X,模糊集可定义为:

各参数意义同上,根据各参数的三角模糊数和式(7)~(9)建立模型,以Isight5.9-2软件为平台,输入已构建的参数,设置三角模糊数集为三角分布类型,采用拉丁超立方进行随机抽样模拟10000次,THI为响应结果,得到总非致癌风险值的模拟系列{THI|= 1,2,3…},为随机模拟次数.

2 结果与讨论

2.1 地下水氮污染状况

2.1.1 地下水氮素含量 利用spss软件对研究区地下水“三氮”含量进行描述性统计分析,结果如表1所示.

表1 松嫩平原地下水“三氮”含量

注:标准限值参考《生活饮用水卫生标准》(GB5749—2006)[25].

由表1可以看出,研究区地下水中硝态氮、亚硝态氮和氨氮的检出率均较高,分别为95.16%、70.97%、52.42%,地下水中氮污染物主要存在形式为硝态氮,样品超标率为50.81%,最大值达到566.2mg/L,平均值为87.498mg/L,是《生活饮用水卫生标准》(GB5749— 2006)[25]中地下水源限值(20mg/L)的4.37倍.地下水样品中的NO2-污染物浓度最大值仅为0.979mg/L,且水样含量均未超过标准限值,故下文只对NO3-、NH4+污染物进行健康风险评价.

2.1.2 地下水氮素空间分布特征 采用克里格插值法对地下水“三氮”含量进行最优无偏插值,得到“三氮”含量的空间分布见图2.研究区硝态氮污染较严重,呈面状分布,参考《生活饮用水卫生标准》(GB5749—2006)[25],地下水硝态氮含量大于20mg/L的区域占总面积的60%左右,集中分布在东部区域,包括依安县、拜泉县、明水县、青岗县、肇东市、安达市、巴彦县等,以及北部包括嫩江县、讷河县等地区,强烈的农业活动是造成该区污染的主要原因;硝态氮污染较轻的地区约占总面积的40%,主要分布在西部冲洪积平原区.研究区亚硝态氮和铵态氮的地下水污染较轻,地下水亚硝态氮污染主要集中在讷河县、齐齐哈尔市以及大庆市等地区;地下水铵态氮污染主要集中在望奎县、林甸县、泰来县、杜尔伯特蒙古族自治县等地区.上述分析可知,研究区地下水氮污染含量超标严重,呈面状分布,局部地区出现异常高值,进行人体健康风险评价十分必要.

2.2 健康风险评估

2.2.1 评价单元 研究表明,地下水硝态氮浓度过高与人类活动有关,特别是农业活动中化肥的过度使用[4].本研究以有针对性的进行健康风险评价为目的,按照研究区耕地面积将其划分为不同评价单元,结合土地利用特点,从而科学、合理的阐述不同评价单元健康风险产生的差异及影响因素,不同评价单元划分见图3,评价单元Ⅰ是农业活动相对较少、人口居住较稀疏的自然保护区,评价单元Ⅱ是人口居住的密集、工业相对发达的城镇区,评价单元Ⅲ是农业活动强烈的灌区.

图3 松嫩平原评价单元

2.2.2 基于三角模糊法的健康风险评价 健康风险评价模型中饮水暴露的参考剂量参照USEPA标准,并结合研究区域的实际情况,得出模型参数下限、期望值和上限,相关参数见表2.

将各评价单元NO3-、NH4+污染物浓度数据进行模糊化,结果处理见表3.

表2 风险评估模型中的相关参数

注:本研究只考虑3~8岁的儿童.

表3 各评价单元地下水氮污染物浓度及三角模糊数

表4 污染物非致癌风险的区间值(a=0.8)

对于不同隶属度(Î(0,1))可以计算得出不同的区间数值.=0为可能风险值的上限和下限值,=1为最可能风险.本文采用较高的置信水平(=0.8)对健康风险进行评估,评价结果见表4,氮素污染物浓度的最大值与最小值波动范围较大,表明评价结果确实存在很大的不确定性;成人和儿童群体各单元风险区间排序为:评价单元Ⅲ>评价单元Ⅱ>评价单元Ⅰ,评价单元Ⅲ是农业活动强烈的灌区,所以,氮污染主要来源于农业活动,同时,该单元的数据模糊性最强,不确定性影响最为显著,对数据变化最为敏感;单元Ⅱ、Ⅲ污染物的总风险值均>1,不可接受,且成人的总风险值大于儿童,该区域地下水更易对儿童健康产生影响.隶属度曲线见图4,隶属度曲线可以反映区间范围的可信度水平,即越大,表示数据可信度越高,出现的频率也越大,图4中随着隶属度减小,非致癌风险上下限制不断增大,即数据的模糊性呈增强趋势.

2.2.3 基于三角随机法的健康风险评价 根据1.3.1节三角随机模拟的数据处理方法,以Isight5.9- 2中蒙特卡洛模块为平台,随机模拟10000次后,结果满足0.001的精度,模拟结果收敛,非致癌风险值见表5.

评价单元Ⅲ对成人和儿童群体非致癌风险均最大,平均值为3.342和5.980,评价单元Ⅱ风险次之,平均值为3.313和5.307,评价单元Ⅰ最小,平均值为0.960和2.010;除单元Ⅰ对成人群体风险较小,其余远高于安全阈值1,会对人身体健康造成潜在危害;由表5可以看出,氮污染物对儿童的威胁更大.评价单元Ⅱ、Ⅲ的风险值约是单元Ⅰ的4~8倍,这是因为评价单元Ⅰ区域自然保护区占地面积较大,工农业用地占比较小,地下水受污染轻,对人类健康造成的影响较小;评价单元Ⅱ区域中城镇用地占比较大,排放的生活污水下渗进入地下水,因此,该地区经饮水途径氮污染物非致癌风险较高;评价单元Ⅲ区域农业用地占比较大,农业活动施用大量化学肥料,高氮肥料随灌溉水入渗污染地下水,造成该区域地下水氮素含量严重高值,影响人类健康.

表5 非致癌健康风险模拟结果

三角随机模型评价结果与三角模糊数近似,说明该模型计算结果合理.单元Ⅲ地区儿童风险指数对数据变化最为敏感,因此以评价单元Ⅲ儿童HI为例的累积概率分布见图5.

图5 累概率分布

2.3 不确定性及敏感性分析

2.3.1 不确定性分析 受污染物浓度和评价参数不确定性的影响,不同评价单元风险最大与最小值相差非常大.不确定性表现为以下2点:(1)三角随机模型得出单元Ⅰ的评价结果区间为[0.042,3.915],可能低于或者高于安全阈值1,此时污染物浓度和参数不确定性可能会误导污染防控决策,单元Ⅱ、Ⅲ也会因为不确定性误导评价结果,且单元Ⅱ、Ⅲ最大值与最小值波动范围较大,评价结果的不确定性比单元Ⅰ大;(2)由表5可以看出,单元Ⅰ的风险平均值为0.960<1,对成人健康不构成潜在威胁,可是若考虑3个评价单元的综合影响,风险平均值为2.472>1,就会对单元Ⅰ地区造成决策失误.三角随机模拟法得到的评价结果区间波动范围大于三角模糊法,如利用三角模糊法得到单元Ⅲ的儿童评价结果区间值为[0,17.530],而三角随机模拟得到单元Ⅲ的儿童评价结果区间值为[0.108,22.043],说明在三角随机模拟方法中,评价结果对数据变化较为敏感,可降低三角模糊法的不确定性.采用Monte Carlo方法可以把三角模糊数及其函数之间的运算转化为普通实数之间的运算,可以减少三角模糊数计算过程产生的不确定性,同时,很大程度降低了异常数值对评价结果的影响,更简便地反映系统中更多更复杂的情况,风险评价的结果能够更全面、合理地反映地下水环境健康风险水平的真实情况,能够为决策者提供更加科学客观的依据.

2.3.2 敏感性分析 敏感性分析是指从众多不确定性因素中找到对响应结果有重要影响的因素.蒙特卡洛敏感性分析方法可以考虑多个不确定性参数变化,能全面、准确的反应各参数对计算指标的影响程度.蒙特卡洛模拟计算时,把多次模拟结果保存,通过在计算结果中分析各个不确定性因素大小排序和计算结果大小排序之间的相关系数,从而确定敏感程度.本研究基于Isight5.9-2,采用蒙特卡洛随机取样统计分析法,拟考虑污染物浓度和参数(即饮水量、体重)进行敏感性分析,结果显示非致癌风险对各参数的敏感度存在一定的差异,其中,各评价单元地区硝态氮浓度对总非致癌风险的贡献率在90%以上(表6),说明硝态氮浓度为影响总非致癌风险的主要因素,而铵态氮浓度和参数的不确定性对评价结果较小.实际研究中若不考虑硝态氮污染物浓度变化,会导致风险评价决策失误,同时应该增加硝态氮的测试精度,减小评价结果的不确定性.

表6 硝态氮污染物对总风险贡献率

3 结论

3.1 硝态氮为氮污染的主要存在形式,最大值达到566.2mg/L,平均值为87.498mg/L,是《生活饮用水卫生标准》(GB5749—2006)中地下水源限值(20mg/L)的4.37倍,样品超标率为44.35%.硝态氮含量超过限值(20mg/L)的区域约占区内总面积的60%,主要集中东中部高平原地区.

3.2 成人和儿童群体非致癌风险排序为:评价单元Ⅲ>评价单元Ⅱ>评价单元Ⅰ,污染物主要来源于农业活动;单元Ⅲ、Ⅱ地区的非致癌风险远高于安全阈值1,说明经饮水途径会对身体健康造成潜在危害,对儿童的威胁更大.

3.3 三角随机模型中污染物浓度和参数的不确定性对非致癌风险值的影响波动范围大,评价结果对数据变化较为敏感;评价单元Ⅰ的儿童风险模拟值区间横跨安全阈值1,可能误导污染防控决策.硝态氮浓度对风险值贡献率均在90%以上.

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Health risk assessment of groundwater nitrogen pollution in Songnen Plain.

WU Juan-juan1,2, BIAN Jian-min1,2*, WAN Han-li1,2, WEI Nan3, MA Yu-xi1,2

(1.College of New Energy and Environment Institute, Jilin University, Changchun 130021, China；2.Key Laboratory of Groundwater Resources and Environment Ministry of Education, Jilin University, Changchun 130021, China；3.Chinese Academy of Environmental Planning, Beijing 100012, China)., 2019,39(8)：3493~3500

To explore the Songnen Plain of nitrogen pollution and its effect on human health, this study employed shallow groundwater sampling test data, geostatistical analysis and conducted the triangular random model to assess the risk of nitrogen exposure in children and adults, and performed the uncertainty analysis. The results showed that: The main nitrogen pollutants was nitrate nitrogen, and the sample exceeded the standard rate of 44.35%, and the maximum value reached 566.2mg/L, and the region with a concentration of nitrate nitrogen greater than 20mg/L accounted for about 60% of the total area in the region, mainly distributed in the high plain area of the eastern and central parts, and the western front slope plain was less polluted; Based on the triangular fuzzy coupled stochastic model on the Isight 5.9-2platform , considering the impact of human activities and agricultural development, the study area was divided into different units. The non-carcinogenic risk ranking was: evaluation unit III> evaluation unit II>evaluation unit I, and the contaminants in Unit III were mainly derived from agricultural activities, and the risks in Units III and II were much higher than the safety threshold value of 1, which may cause potential harm to children and adults, and threaten children more; The uncertainty of pollutant concentration and parameters had a large fluctuation range for the risk value, and the triangular random model was more sensitive to data changes, which can reduce the uncertainty of the triangular fuzzy method. The unit I risk interval value crossed the safety threshold 1, and it may mislead pollution prevention and control decisions; the contribution rate of nitrate nitrogen concentration to risk was above 90%, which clarified the necessity of random sampling to improve the reliability of the evaluation results.

groundwater；nitrogen pollution；health risk assessment；uncertainty

X523

A

1000-6923(2019)08-3493-08

吴娟娟(1996-),女,宁夏银川人,硕士研究生,主要从事水环境与水生态研究.发表论文1篇.

2019-02-25

国家重点研发计划(2018YFC1800404);国家自然科学青年基金(41807155);吉林省科技厅重点项目(20190303076SF)

* 责任作者, 教授, bianjianmin@126.com