民用燃料烟气中气态污染物及水溶性无机离子的排放

刘亚男,钟连红,韩力慧*,闫 静

民用燃料烟气中气态污染物及水溶性无机离子的排放

刘亚男1,钟连红2*,韩力慧1*,闫 静2

(1.北京工业大学环境与能源工程学院,区域大气复合污染防治北京市重点实验室,北京 100124；2.北京市环境保护科学研究院,北京 100037)

选取北京市地区典型生物质燃料(玉米芯、玉米秆、黄豆秆、草梗、松木、栗树枝、桃树枝)以及民用煤(烟煤、蜂窝煤)在实验室内进行了模拟燃烧实验,采用Thermo Fisher 42i型化学发光NO-NO2-NO分析仪、43i型脉冲荧光SO2分析仪、48i 型CO分析仪对烟气中的NO、SO2、CO进行全程在线监测;对燃烧产生的颗粒物样品进行采集,采用ICS 90A、ICS2000离子色谱仪对不同粒径段颗粒物中的水溶性无机离子进行测定.研究表明:3类民用燃料排放因子均值由大到小的顺序,SO2为民用煤>薪柴>秸秆;CO为秸秆>民用煤>薪柴;NO为薪柴>民用煤>秸秆.薪柴燃烧产生的PM2.5中SO42-含量最高,占总水溶性无机离子的22%~30%;秸秆类燃烧产生PM2.5中的水溶性无机离子K+占绝对优势,占总水溶性无机离子的36%~49%,其次为Cl-或SO42-,两者之和占总水溶性无机离子的35%~44%.3类民用燃料中秸秆类燃烧排放的颗粒物中水溶性无机离子的排放因子最高,其次为薪柴类燃料,民用煤最低.本实验对不同粒径段颗粒物中9种水溶性无机离子进行了分析(Na+、K+、Mg2+、Ca2+、NH4+、F-、Cl-、NO3-、SO42-),薪柴类燃料燃烧排放的颗粒物中,Na+、K+、NH4+、F-的排放因子在0~2.5μm粒径段内最大,Mg2+和Ca2+的排放因子在2.5~10μm粒径段内最大.秸秆类燃料除Ca2+、Mg2+外,其余离子的排放因子均在0~2.5μm粒径段内达到最大.对于烟煤而言,除了K+、Mg2+和Ca2+外,其余离子的排放因子均在0~2.5μm粒径段内达到最大;蜂窝煤中Na+、K+、Cl-、NO3-、SO42-的排放因子均在0~2.5μm粒径段内达到最大.

民用燃料；气态污染物；水溶性无机离子

生物质燃烧产生的污染物包括气体及气溶胶组分、无机水溶性离子和碳质颗粒物.其中燃烧排放的CO、NO、非甲烷总烃(NMHC)参与大气光化学反应,SO2、NO等污染气体与酸雨的形成密不可分;此外,其排放的颗粒物中包含多种水溶性无机离子,其对大气环境、生态系统及人体健康产生重要影响[1-3],这些组分直接或间接影响太阳辐射从而改变大气的辐射平衡[4]、大气光化学性质,引起大气灰霾现象[5].

我国是一个农业大国,薪柴和农作物秸秆作为家庭炊事和取暖用的燃料被广泛使用,收割后部分秸秆在田间直接焚烧.近几年,由于生物质及民用燃煤燃烧造成的区域性大气污染事件屡见不鲜.梁云平等[6]以北京远郊农村居民常用的蜂窝煤、煤球、烟煤散煤为实验用煤,开展燃烧实验.研究了烟气无机污染物排放因子、VOCs释放情况,研究表明蜂窝煤、煤球、烟煤燃烧排放的气态污染物中SO2排放因子分别为1.50, 1.91, 1.62kg/t; NO排放因子分别为0.420, 0.901, 2.20kg/t; CO排放因子分别为22.4,37.3, 87.3kg/t.朱佳雷等[7]利用长三角秸秆焚烧大气污染物排放清单,通过区域大气环境模拟系统对一次重霾污染天气事件进行模拟,结果显示秸秆焚烧可导致区域大气中PM10、CO浓度上升30%以上,黑碳和有机物对消光的贡献明显增强.唐喜斌等[8]选取小麦、水稻、油菜、豆秸和薪柴等5类典型作物秸秆,分别采用露天焚烧和炉灶燃烧2种燃烧方式,实测其气态污染物和颗粒物排放特征.结果表明,露天燃烧各类秸秆的CO、NO和PM2.5平均排放因子约为28.7,1.2和2.65g/kg.可见民用燃料燃烧会产生大量的无机、有机气态污染物及颗粒物,对人体健康及环境造成了较大的影响.

为了研究颗粒物的物质组成及其理化特性,洪蕾等[1]选取6种稻草及5种麦秸,测定的3种阴离子中,Cl-含量最高,明燃时麦秸与稻草中Cl-的排放因子均值分别为0.726和0.246g/kg,阴燃下分别为0.418 和0.301g/kg,明然条件下麦秸与稻草中K+的排放因子均值分别为0.514和0.11g/kg,阴燃时排放因子远低于明燃时数值,分别为0.120和0.053g/kg.

以往的研究多是对生物质或民用煤的单一物种研究,且对水溶性离子的粒径分布特征研究较少.本研究选用薪柴(栗树枝、桃树枝、松木)、秸秆(玉米芯、玉米秆、黄豆秆、草梗)和民用煤(烟煤、蜂窝煤)作为燃烧研究对象,全程监测燃烧过程中气态污染物的浓度及变化,定量对比研究不同粒径段颗粒物中水溶性离子的含量, 从而得出不同离子的粒径分布特征,对颗粒物中离子的控制及去除提供可靠资料和科学依据.

1 材料与方法

1.1 仪器

Thermo Fisher 42i型化学发光NO-NO2-NO分析仪、43i型脉冲荧光SO2分析仪、48i型CO分析仪(美国热电);崂应3012H型自动烟尘/气测试仪(青岛崂应);双极虚拟撞击颗粒物采样器;ICS 90A、ICS2000离子色谱仪(美国戴安).

1.2 燃烧实验

表1 煤质检测结果

图1 采样系统示意图

在北京地区采集7种当地典型的生物质样品,包括玉米芯、玉米秆、黄豆秆、草梗、松木、栗树枝、桃树枝,并选取2种民用煤(蜂窝煤、烟煤)进行燃烧实验,实验用的煤种煤质检测结果见表1.

国内外对民用燃料燃烧排放污染物的检测主要采用烟罩法和烟道采样法[10].本研究基于稀释通道原理建立了民用煤污染物检测平台,平台包括集气罩、稀释管道、阀门、过滤设备、风机和排气筒等,分别对7种生物质样品和2种民用煤进行室内模拟燃烧实验,如图1所示.通过风机的引风作用将洁净空气与高浓度烟气一同吸入烟气集气罩中,使其在烟道内混合均匀,并在监测段进行采样.

1.3 气体污染物及颗粒物样品的采集与分析

本实验采用民用炉具对7种生物质和2种民用煤样品分别进行模拟燃烧实验.在监测采样段使用崂应3012H型自动烟尘/气测试仪测试烟气流速;使用热电42i、43i、48i分析仪对烟气中的NO、SO2、CO进行全程在线监测;调节双极虚拟撞击分级采样器的相关参数,选取相应采样嘴对烟气颗粒物样品进行采集,粒径范围分别为:0~2.5,2.5~10, 10~100μm三个粒径段,然后采用ICS 90A、ICS2000离子色谱仪对颗粒物中水溶性无机离子进行分析.

采样前对仪器进行校正,且预先将采样所用的石英膜置于马弗炉中600℃焙烧4h,冷却后置于干燥器平衡24h,称重后放入铝箔中待用.采样结束后,将滤膜置于膜盒中,密封冷藏保存至分析.

本研究对各类气态、颗粒物污染物的排放因子进行了计算分析,计算方法见式(1).

式中:EF为类污染物的排放因子,g/kg;为类污染物的排放量,g;为燃料质量,kg.

2 结果与讨论

2.1 无机气态污染物排放特征

排放因子是表征气态污染物排放特征的重要参数,也是建立污染源排放清单的基础数据.测定固体燃料燃烧产生气态污染物的排放因子是通过模拟燃烧实验测定燃料的消耗量和气态污染物的排放量来获得的.本研究在实验室内模拟秸秆、薪柴、民用煤三类民用燃料在明火充分燃烧条件下燃烧产生的气态污染物(SO2、NO、CO)的排放因子.

表2 3类民用燃料燃烧排放气态污染物的排放因子(g/kg)

如表2所,薪柴类、秸秆类和民用煤在明火充分燃烧的状态下,SO2的排放因子分别为0.305,0.158和1.021g/kg; NO的排放因子分别为2.481,0.882和2.199g/kg; CO的排放因子分别为51.585,194.362和66.144g/kg.

Zhang等[11]对小麦、灌木、木头燃烧排放的气态污染物进行了测定,其CO的排放因子分别为61.1,66.6,65.3.7g/kg,CO2的排放因子分别为1320, 1500,1500g/kg, NO的排放因子分别为1.14,1.95, 0.543g/kg,SO2的排放因子分别为0.031,0.005, 0.031g/kg. Sahai等[12]和Dhammapala等[13]均对小麦、玉米秸秆等生物质进行了燃烧实验,其气态污染物的排放因子均与本实验结果相近.Sinha等[14]应用火灾中实测数据试验及火灾时空中直接采样的方法,测定出非洲南部国家森林火灾释放SO2的排放因子为(0.35±0.16)g/kg;王书肖等[15]测得秸秆露天燃烧SO2的排放因子为0.56g/kg,王艳等[16]测得玉米、小麦、花生和棉花秸秆露天焚烧SO2的排放因子分别为(0.43±0.11),(0.6±0.26),(0.89±0.13),(0.11±0.04) g/kg,本文所测薪柴类和秸秆类SO2排放因子均在上述范围内.

将民用煤燃烧排放的气态污染物排放因子与以往研究结果对比,结果如表3所示,由于煤质以及燃烧方式等的不同,导致污染物排放因子有较大的差异,CO的差异最为明显.

表3 文献报道的民用燃煤排放因子(g/kg)

由图2可见,3类民用燃料SO2的排放因子均值大小顺序为:民用煤>薪柴>秸秆.其中秸秆类SO2排放因子均值为0.158g/kg,玉米芯>玉米秆>草梗>黄豆秆;薪柴类SO2排放因子均值为0.305g/kg,栗树枝>桃树枝>松木;民用煤SO2排放因子均值为1.021g/kg,蜂窝煤>烟煤.

3类民用燃料燃烧排放的CO排放因子均值大小顺序为:秸秆>民用煤>薪柴.其中秸秆类CO排放因子均值为194.362g/kg,黄豆秆>玉米芯>玉米秆>草梗;薪柴类CO排放因子均值为51.585g/kg,松木>桃树枝>栗树枝;民用煤CO排放因子均值为66.144g/kg,烟煤>蜂窝煤,这是因为蜂窝煤与空气接触面积大,燃烧较为充分.

图2 民用燃料燃烧排放的气态污染物的排放因子比较

NO的排放因子均值大小顺序为:薪柴>民用煤>秸秆.其中秸秆NO排放因子均值为0.882g/kg,玉米秆>黄豆秆>玉米芯>草梗;薪柴类NO排放因子均值为2.481g/kg,栗树枝>桃树枝>松木;民用煤NO排放因子均值为2.199g/kg,烟煤>蜂窝煤.

2.2 水溶性无机离子

2.2.1 PM2.5中水溶性无机离子的占比 如图3所示,薪柴类燃料燃烧产生的PM2.5中SO42-含量最高,占总水溶性无机离子的22%~30%;其次为K+、F-或NO3-,三者之和占总离子的35%~48%.秸秆类燃料燃烧产生的PM2.5中水溶性无机离子的组成都以K+占绝对优势,占总水溶性无机离子的36%~49%;其次为Cl-或SO42-,两者之和占总水溶性无机离子的35%~44%.王玉珏等[21]针对玉米和小麦秸秆的燃烧模拟实验也发现,燃烧排放PM2.5中水溶性无机离子的组成以Cl-占主导,其次为K+,而Ca2+和Mg2+含量很低.王丹等[22]测得小麦、水稻、玉米和棉花秸秆燃烧排放烟尘中水溶性无机离子以K+和Cl-占主导,分别为33.1%和43.6%.民用煤类燃料中,烟煤燃烧排放的PM2.5中水溶性无机离子的百分含量依次为SO42->NO3->Cl->Ca2+>NH4+;蜂窝煤燃烧排放的PM2.5中水溶性无机离子的百分含量依次为Cl-> NH4+>SO42->NO3->Ca2+,且Cl-和NH4+二者之和占总离子的比例为61%.

2.2.2 不同粒径段颗粒物中水溶性无机离子的排放因子 由图4可知,3类民用燃料中秸秆类燃烧排放的总悬浮颗粒物中(TSP)水溶性无机离子的排放因子最高,在Na+、K+、Mg2+、Ca2+、NH4+5种阳离子中,K+的排放因子最高,玉米芯、玉米秆、黄豆秆、草梗4种秸秆中K+的排放因子分别为639.472,1065.278,827.668和1155.358mg/kg;其次为Ca2+,其排放因子分别为31.814,69.923,159.885和162.221mg/kg;NH4+、Na+和Mg2+的排放因子最低. F-、Cl-、NO3-、SO42-4种阴离子中,Cl-的排放因子最高,4种秸秆中Cl-的排放因子分别为648.888, 1025.511,269.905和724.098mg/kg,其次为F-和SO42-,NO3-的排放因子最低.洪蕾等[1]选取6种稻草及5种麦秸,测定的3种阴离子中, Cl-含量最高,明燃时麦秸与稻草中Cl-的排放因子均值分别为0.726和0.246g/kg,而5种阳离子中,明燃条件下麦秸中K+排放因子最高,均值为0.514g/kg,结果与本研究相似.Yisheng Zhang等[23]测定了稻杆燃烧排放颗粒物中NH4+、K+、Na+、Ca2+、Mg2+、F-、Cl-、NO3-、SO42-8种水溶性离子的排放因子,分别为0.44, 0.64,0.03,0.04,0.00,0.06,0.83,0.03,0.18g/kg,与本实验结果相近.

其次为薪柴类燃料.在Na+、K+、Mg2+、Ca2+、NH4+5种阳离子中, Ca2+的排放因子最高,栗树枝、桃树枝、松木3种薪柴中Ca2+的排放因子分别为145.929, 203.453,211.338mg/kg;其次为K+,其排放因子分别为128.515,105.606,52.014mg/kg; Na+、Mg2+、NH4+的排放因子较低. F-、Cl-、NO3-、SO42-4种阴离子中, SO42-和Cl-的排放因子较高,其次为NO3-和F-.

民用煤燃烧排放的TSP中水溶性无机离子的排放因子最低,在Na+、K+、Mg2+、Ca2+、NH4+5种阳离子中,烟煤中Ca2+的排放因子最高,为109.195mg/kg;其次是NH4+和K+,排放因子分别为39.709和35.082mg/kg; Na+和Mg2+的排放因子较低.蜂窝煤中NH4+的排放因子最高,为96.892mg/kg,其次为Ca2+,排放因子为49.471mg/kg; Na+、K+、Mg2+的排放因子较低.F-、Cl-、NO3-、SO42-4种阴离子中, SO42-的排放因子最高,烟煤和蜂窝煤SO42-的排放因子分别为221.992和120.629mg/kg, Cl-、NO3-, F-的排放因子最低.

如图4(a)所示,薪柴类燃料燃烧排放的颗粒物中Na+、K+、NH4+、F-的排放因子在0~2.5μm粒径段内达到最大; Mg2+和Ca2+的排放因子在2.5~10μm粒径段内达到最大;而Cl-、NO3-、SO42-则无明显的粒径分布特征.由图4(b)可知,秸秆类燃料燃烧排放的颗粒物中,Ca2+的排放因子在2.5~10μm粒径段内达到最大; Mg2+无明显的粒径分布特征;其余离子的排放因子均在0~2.5μm粒径段内达到最大.由图4(c)可知,烟煤除了K+、Mg2+和Ca2+外,其余离子的排放因子均在0~2.5μm粒径段内达到最大;蜂窝煤除Mg2+、Ca2+、NH4+、F-外,其余离子的排放因子均在0~2.5μm粒径段内达到最大.

3 结论

3.1 薪柴类、秸秆类、民用煤在明火充分燃烧的状态下, SO2的排放因子分别为0.305,0.158和1.021g/kg; NO的排放因子分别为2.481,0.882和2.199g/kg;CO的排放因子分别为51.585,194.362和66.144g/kg.

3.2 3类民用燃料SO2的排放因子均值大小顺序为:民用煤>薪柴>秸秆;CO的排放因子均值大小顺序为:秸秆>民用煤>薪柴;NO的排放因子均值大小顺序为:薪柴>民用煤>秸秆.

3.3 薪柴燃烧排放PM2.5中SO42-含量最高,占总水溶性无机离子的22% ~30% ;其次为K+、F-或NO3-,三者之和占总离子的35%~48%.秸秆燃烧产生的PM2.5中水溶性无机离子的组成都以K+占绝对优势, 占总水溶性无机离子的36%~49%;其次为Cl-或SO42-,两者之和占总水溶性无机离子的35%~44%.

3.4 3类民用燃料中秸秆类燃烧排放的TSP中水溶性无机离子的排放因子最高,在Na+、K+、Mg2+、Ca2+、NH4+5种阳离子中,K+的排放因子最高,F-、Cl-、NO3-、SO42-4种阴离子中,Cl-的排放因子最高; 其次为薪柴类燃料,在阳离子中,Ca2+的排放因子最高,阴离子中,SO42-和Cl-的排放因子较高;民用煤燃烧排放的TSP中水溶性无机离子的排放因子最低.

3.5 薪柴类燃料燃烧排放的颗粒物中Na+、K+、NH4+、F-的排放因子在0~2.5μm粒径段内达到最大; Mg2+和Ca2+的排放因子在2.5~10μm粒径段内达到最大;而Cl-、NO3-、SO42-则无明显的粒径分布特征.秸秆类燃料燃烧排放的颗粒物中,Ca2+的排放因子在2.5~10μm粒径段内达到最大; Mg2+无明显的粒径分布特征;其余离子的排放因子均在0~2.5μm粒径段内达到最大.对于烟煤而言,除了K+、Mg2+和Ca2+外,其余离子的排放因子均在0~2.5μm粒径段内达到最大;蜂窝煤除Mg2+、Ca2+、NH4+、F-外,其余离子的排放因子均在0~2.5μm粒径段内达到最大.

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LIU Ya-nan1, ZHONG Lian-hong2*, HAN Li-hui1*,YAN Jing2

(1.Key Laboratory of Beijing on Regional Air Pollution Control, College of Environmental and Energy Engineering, Beijing University of Technology, Beijing 100124, China；2.Beijing Municipal Research Institute of Environmental Protection, Beijing 100037, China)., 2019,39(8)：3225~3232

The typical biomass fuels (made of corn cob, corn stalks, soybean stalks, straw stalks, pine, chestnut branches, peach branches) and civil coal (bituminous coal, honeycomb coal) were selected in Beijing to carry out simulated combustion experiments in the laboratory. The whole-process online monitoring of NO, SO2and CO in flue gas was carried out using Thermo Fisher 42i chemiluminescence NO-NO2-NOanalyzer, 43i pulsed fluorescence SO2analyzer and 48i CO analyzer. The particle samples were collected and the water-soluble inorganic ions in the particles of different particle sizes were measured by ICS 90A and ICS2000ion chromatograph. The results showed that the average emission factors of SO2from three kinds of civil fuels were civil coal >fuelwood> straw; CO emission factors were straw > civil coal >fuelwood; and NOemission factors were fuelwood> Civil coal > straw.The content of SO42-in PM2.5of firewood combustion is the highest, accounting for 22%~30% of the total water-soluble ions. K+takes an absolute advantage in the composition of water-soluble ions in PM2.5of straw, accounting for 36%~49% of the total water-soluble ions. Among the three types of civil fuels, straw combustion has the highest emission factor of water-soluble inorganic ions, followed by fuelwood fuel and civil coal. Nine kinds of water-soluble inorganic ions (Na+, K+, Mg2+, Ca2+, NH4+, F-, Cl-, NO3-, SO42-) were analyzed in this experiment. The emission factors of Na+, K+, NH4+, F-from firewood combustion are the largest in the the range of 0~2.5μm, while those of Mg2+and Ca2+are the largest in the in the range of 2.5~10μm. Except Ca2+, Mg2+, the emission factors of other ions from straw fuels reached the maximum in the range of 0~2.5μm particle size. For bituminous coal, except K+, Mg2+and Ca2+, the emission factors of other ions reach the maximum in the particle size range of 0~2.5μm. The emission factors of Na+, K+, Cl-, NO3-, SO42-in honeycomb coal reach the maximum in the range of 0~2.5μm particle size.

civil fuels；gaseous pollutants；water-soluble inorganic ions

X51

A

1000-6923(2019)08-3225-08

刘亚男(1993-),女,河北张家口人,北京工业大学硕士研究生,主要研究方向为大气污染控制工程.发表论文1篇.

2019-01-15

居民燃煤关键大气污染物排放的检测方法及污染控制效果的综合评价方法研究(2017YFC0211404);国家重点研发计划(2018YFC0213203)

* 责任作者, 研究员, Lianhongzhong@163.com; 副教授, hlh@bjut. edu.cn