气象条件对天津冬季低层大气中PAN浓度的影响

姚 青,马志强,刘敬乐,王晓佳,杨健博,蔡子颖,韩素芹

气象条件对天津冬季低层大气中PAN浓度的影响

姚 青1,2*,马志强3,刘敬乐2,王晓佳1,杨健博2,蔡子颖1,韩素芹2

(1.天津市环境气象中心,天津 300074；2.天津市气象科学研究所,天津 300074；3.京津冀环境气象预报预警中心,北京 100089)

采用在线仪器监测分析2017年冬季天津气象铁塔220m观测平台大气中过氧乙酰硝酸酯(PAN)的体积浓度,并结合污染物资料、气象观测资料和后向轨迹分析造成PAN高值的影响因素.观测期间天津城区大气中PAN的体积浓度平均值为(0.57±0.54) ×10-9, PAN体积浓度存在2个峰值,大体上对应着2次重污染过程. PAN与O3间不存在明显的相关性,但与PM2.5质量浓度相关性较好,表明光化学反应并非影响冬季PAN浓度的唯一因素,后向轨迹的聚类分析以及改进的静稳指数显示远距离输送和本地积累对PAN浓度的时空分布发挥了较大作用.对观测期间一次重污染天气过程中温度、相对湿度和风的垂直廓线,以及混合层厚度等气象条件的分析表明,PAN浓度上升既受到区域输送影响,也与静稳天气下的污染物积累有关.

过氧乙酰硝酸酯(PAN)；边界层；后向轨迹；重污染过程；天津

过氧酰基硝酸酯(PANs)是一类重要的挥发性有机物(VOC),在大气化学反应过程中扮演着重要角色.PANs主要包含过氧乙酰硝酸酯(PAN)和过氧丙酰硝酸酯(PPN)2个物种,其中PAN是光化学烟雾的重要特征污染物,最早在洛杉矶光化学烟雾事件中被发现[1]. PAN除了作为光化学污染物外,同时还是大气中NO重要的汇[2],在城市等污染地区,NO通过一系列反应生成PAN,当PAN随大气被输送到相对清洁地区,遇热又会分解释放出NO2,该方式是清洁地区NO的重要来源,进而影响这些地区的光化学反应过程[3-6].O3和PAN均是重要的大气光化学反应产物,但是地面O3变化趋势还会受到平流层输送的影响,而PAN只能通过光化学反应产生,因此PAN是更有说服力的光化学反应指示产物[7].PAN在大气中的寿命主要受到温度以及NO/NO22个因素的影响,在对流层上部的温度条件下,PAN寿命长达几个月[8],可以进行全球范围的远距离传输.

近年来随着东亚地区污染物排放增加,PAN的长距离输送影响日益显著[9-10], Liu等[2]的研究表明边界层以上PAN的生成对地面的贡献超过50%.近年来随着观测范围逐渐扩大和研究不断深入,中国有关PAN的研究取得了不少成果[11-17],尤其京津冀及其周边区域,近年来PM2.5逐年下降,但是光化学污染却呈快速加剧态势[14].Tao等[13]的研究表明京津地区PM2.5污染期间,边界层以上的光化学反应存在明显加强,.

Liu等[15]在济南地区的研究认为PAN主要来自于雾霾期间静稳天气的本地积累以及较为活跃的大气光化学反应生成,在较弱光照条件下仍可能形成较强的光化学污染.Qiu等[17]的数值模拟表明,周边地区的区域输送是造成2017年2月北京的一次霾过程中高PAN污染的主要原因.国内有关PAN的研究采样点都集中在地面或建筑物顶部,位于近地层内,易受到下垫面的影响.本研究利用高度为255m的天津气象铁塔,搭建采样高度为220m的塔层采样系统,将样气通过采样管导入位于地面站房内的在线监测设备内准实时观测,这一观测手段可有效降低下垫面的影响,有助于分析本地PAN污染成因,更好为大气光化学污染研究和治理提供技术支撑.

1 材料与方法

本研究采样点位于中国气象局天津大气边界层观测站(北纬39°06',东经117°10',海拔高度2.2m,台站编号:54517),该站点位于天津市城区南部,其北距快速路约100m,东临友谊路-友谊南路,西面和南面主要为住宅区,已开展逾30a的梯度气象观测和多年大气环境观测.

采用聚光科技(杭州)股份有限公司生产的PANS-100在线气相色谱分析仪测量PAN体积浓度,该仪器以采样泵为动力,通过控制程序可使气体样品进入柱温箱模块进行分离,分离后的组分被带入到ECD检测器,输出电信号由数据捕集程序记录/输出,得到PAN检测结果,时间分辨率为5min,检出限0.02×10-9,重现性£3%,观测前后各标定一次.观测仪器放置在塔下观测站房内,气象铁塔220m观测平台处空气通过GAST泵(流量18m3/h)和特氟龙管线(内径32mm)抽入站房.考虑到没有直接可用的PAN标气,采样前采用O3和NO2的标气对100m特氟龙管线进行测试,浓度偏差在1%以内,气体在管线内的滞留时间<20s,因此可忽略该管线对PAN和其他气体因吸附和化学转化造成的损失.该方法已应用于2017年夏季同一地点的采样分析中[18].

环境空气质量资料采用天津市生态环境监测中心发布的资料,本文采用天津市城区6个国控站点的平均值,这些站点一般位于地面或低层建筑顶部.220m处温度、相对湿度、风速和风向资料来自于气象铁塔梯度气象观测系统,采用中环天仪(天津)气象仪器有限公司生产的DZZ6型自动气象站观测,太阳短波辐射采用荷兰Kipp&Zonen公司的CNR4净辐射传感器进行测量,所有数据均通过数据质控和订正.应用美国国家海洋和大气局(NOAA)等研发的,提供质点轨迹、扩散及沉降分析使用的综合模式HYSPLIT(http://ready.arl.noaa.gov/HYSPLIT_traj.php)分析天津气流后向轨迹,轨迹模式所采用的气象资料是美国国家环境预报中心(NCEP)的全球分析资料,并经过美国国家海洋和大气管理局空气资源实验室(NOAA-Air Resources Laboratory)的预处理模块转化成模式所需要的格式.混合层厚度资料由WRF/Chem3.5模式计算得到,气相化学过程采用CBMZ机制,气溶胶过程采用MOSAIC模型,主要物理过程设置见文献[19].选取2m相对湿度、10m风速、海平面气压、24h变压、1000hPaV分量风速、925hPa垂直风速、700hPa风速、700~1000hPa位温差和混合层厚度10个气象要素构建适合天津地区的静稳天气综合指数(SWI)[20],该指数已用于评估2000~ 2015年天津地区PM2.5气象扩散能力.

2 结果与讨论

2.1 PAN与主要大气污染物的浓度变化特征

图1为2017年11月15日~12月5日天津城区大气中PAN,O3,NO2, CO和SO2体积分数,以及PM2.5和PM10质量浓度的逐时分布状况, O3,NO2, CO和SO2体积分数由相应质量浓度转换而成. 如表1所示,观测期间PAN的体积浓度平均值为(0.57±0.54)× 10-9,最大小时浓度为2.63×10-9,发生在12月2日16:00,冬季均值低于同一站点夏季观测值.观测期间除O3显现较明显的日变化特征外,其他污染物浓度波动较大.表2给出了观测期间PAN和主要污染物浓度间的相关系数,PAN体积分数与O3线性相关不明显,与PM2.5和PM10质量浓度相关性较高,这可能与冬季大气光化学反应强度较低,以及大尺度天气系统有关,由此引发的静稳天气-冷锋过境频繁的交替变化,导致PAN和主要大气污染物浓度受到输送和扩散等气象条件影响.观测期间发生2次重污染过程,11月20日和12月2日PM2.5质量浓度日均值均超过150µg/m3,而PAN体积分数的2个峰值,大体上对应了这2次重污染过程,其峰值发生时间与PM2.5,PM10, NO2和CO等接近.

图1 观测期间PAN和主要污染物的时间变化特征

表1 观测期间PAN和主要污染物的统计特征

作为典型的大气光化学反应产物, PAN与O3的浓度分布与太阳辐射强度密切相关.图2给出了PAN和O3体积分数以及太阳辐射强度和温度的日变化分布,可见四者均具有典型的日变化特征.太阳辐射日间呈单峰正态分布,在12:00达到峰值, 17:00~次日06:59基本为0,因此该时段作为夜间, 07:00~16:59作为白昼,与夏季相比,白昼缩短2h.温度和光化学产物PAN与O3的浓度峰值时间均为15:00,晚于辐射3h,这种延迟与前体物的消耗和光化学反应过程有关, PAN与O3体积分数的谷值分别为07:00和08:00, O3和PAN主要通过NO滴定和热分解消耗,夜间光化学反应无法发生,无明显的源,经过夜间持续消耗,至早晨PAN与O3体积分数降至最低.

表2 观测期间PAN和主要污染物的相关性

图2 PAN和O3体积分数以及太阳辐射强度和温度的日变化分布

进一步将观测期间PAN, O3和NO2体积分数分为白昼和夜间样本分析,白昼PAN,O3和NO2体积分数平均值分别为0.61×10-9,15.53×10-9和23.76×10-9,夜间则分别为0.55×10-9,9.20×10-9和30.15×10-9. 白昼PAN体积分数低于2017年夏季白昼观测结果[18](0.89×10-9),夜间PAN体积分数与之 (0.57×10-9) 接近, 这与冬季大气光化学反应强度弱于夏季有关. NO2体积分数白昼低于夜间,可能与夜间缺乏光照,NO2消耗速率降低,同时混合层厚度降低,NO2浓度积累有关.分析PAN, O3和NO2的相关性,可见无论白昼还是夜间, PAN与O3间均不存在明显的相关性,这与夏季观测结果不同,可能与光化学反应不再是冬季PAN浓度的主要影响因素有关,有研究表明这归因于NO对O3的强烈干扰, NO与O3存在双曲线关系. NO2参与了PAN的形成,是导致PAN和NO2的相关系数较高的主要原因.

2.2 气象因素对PAN浓度的影响

图3 观测期间的气象条件

气象因素,如温度、辐射、风速和风向等都会影响PAN和主要污染物的浓度分布,图3给出了观测期间主要气象因素的逐时分布状况.观测期间无降水发生,平均气温为(1.5±2.8)℃,气温范围(-5.5~6.9)℃,平均相对湿度为(33±17)%,相对湿度范围为(13~88)%,平均风速为(6.39±3.20)m/s,最大风速为16.71m/s,整体显示出处于低温、干燥、大风的特征,这一气象条件下不利于PAN的热分解.图4给出了PAN,O3体积分数以及PAN/O3对温度的散点分布,可见-2℃以下PAN浓度维持在较低水平,随着温度升高,PAN浓度略有增大,表明温度提升对于PAN光化学生成的促进作用大于其热分解,O3与气温则没有明显的相关性,可能与观测期间气温较低有关, PAN/O3常用来表征大气光化学反应的强度,整体而言,随着气温升高,光化学反应增强,尽管这一效应并不明显.

图4 观测期间PAN,O3体积分数以及PAN/O3对温度的散点分布

后向轨迹可通过分析气团性质,初步判别污染来向,考虑到塔层高度下(220m)下垫面性质对PAN浓度影响较小,采用后向轨迹分析比采样高度处的风向更能代表较大区域的平均状况.本研究采用HYSPLIT-4模式计算观测期间采样点的后向轨迹,以中国气象局天津大气边界层观测站(N39°04¢, E117°12¢,海拔高度2.2m,台站编号54517)为参考点,选取200m作为高度层,计算观测期内每日00:00、06:00、12:00和18:00(UTC)的后向轨迹,追踪抵达天津的气团过去48h的轨迹,并进行聚类分析(图5),这一方法在各地PM2.5输送路径和潜在源区分析中均得到广泛应用[21-22].各轨迹对应的PAN,O3,NO2体积分数和PM2.5质量浓度见图6.从聚类结果可见,第6类气团轨迹数目最多,为偏南气流,轨迹长度较短,大致可以反映本地污染状况,第4类轨迹来自西北气流,但在到达参考点前有折向,部分受到本地影响,这两类气团共占轨迹总数的42%,其它轨迹均来自西北方向,其中第2和5类轨迹较长,1和3类轨迹较短,可代表污染物的远距离输送.对应各轨迹下的PAN,O3,NO2体积分数和PM2.5质量浓度差异较大,与污染成因和气流性质有关,其中PAN,NO2体积分数和PM2.5质量浓度在各轨迹下的分布类似,轨迹6下PAN浓度最高,平均值为1.18×10-9,这可能与该轨迹正对应两次重污染过程有关, PM2.5质量浓度在该轨迹下平均值为128µg/m3,远高于其它轨迹,NO2也具备类似的分布特征.轨迹2和5类下PAN,NO2体积分数和PM2.5质量浓度较低,西北气流控制下不利于污染物的积累.O3则显示出相反的规律,西北气流控制下(轨迹5)O3体积分数最高,这与晴朗大风天气下光化学反应强烈,同时伴有活跃的对流有关,平流层和对流层上部大气中的O3垂直输送导致了其浓度升高,重污染天气(轨迹6)下,大量气溶胶通过对阳光的散射和吸收降低了太阳辐射强度,抑制了大气光化学反应和O3的生成,高浓度NO也会大量消耗O3,导致其浓度不足10×10-9.Gao等[12]按照轨迹长度区分影响北京夏季的本地和区域贡献,本研究借鉴该方法,为简便起见,将轨迹较短的第4、6类气团轨迹作为本地源,其他轨迹作为区域源,其中轨迹4来自西北气流,但在到达参考点前有折向,部分受到本地影响,本研究将其作为本地源处理.本地源对PAN的贡献由短轨迹气团的占比与其对应的PAN浓度的乘积,占观测期间PAN浓度总平均值的比例确定,区域源对PAN的贡献确定方法类似.计算得到本地源对PAN的贡献为64%,区域源贡献为36%,本地源对PAN的贡献比例与北京2009年8月的估值(64%)相同,但略低于本站2017年夏季的估值[18].采用后向轨迹结合聚类分析,可以初步判断高浓度PAN和PM2.5与大气输送有关,偏南气流和局地环流下一次污染物及PAN的前体物容易由污染气团带来并聚集,从而造成PAN和PM2.5浓度增高.

改进的静稳指数(SWI)借鉴了中国气象科学研究院开发的气溶胶污染气象条件指数(PLAM)[23]和北京地区使用的静稳天气综合指数(SWI)[24], SWI指数越高,表明大气扩散能力越差,一般而言,SWI超过12,大气扩散能力较差,发生重污染的概率较高.蔡子颖等[20]采用2014~2015年资料测算,结果显示该指数与PM2.5质量浓度日均值的相关系数为0.62,表明该指数可用于表征天津地区大气扩散能力,并用于评估PM2.5的大气扩散能力.本研究采用该方法分析PAN与SWI的相关性,如图7所示,二者间呈显著正相关,R2达到0.54,不利的大气扩散条件是造成PAN聚集和高浓度的重要原因.

图5 观测期间后向轨迹的聚类分布

图6 观测期间不同轨迹聚类下PAN和主要污染物的浓度分布

2.3 重污染天气过程下PAN浓度变化的分析

观测期间天津地区发生2次重污染天气过程,以重污染黄色预警发布和解除时间为依据,分别为2017年11月20日10:00-22日09:00和12月1日20:00-3日16:00.本文分析其中PM2.5质量浓度和PAN体积分数较高的一次重污染天气过程,即12月1日~3日.12月1日白天,随着高压系统减弱东移,天津地区逐渐转为地面高压后部控制,地面风场转为西南风,边界层高度降低,静稳天气逐渐建立,空气质量达到轻度污染水平.12月2日凌晨开始,高空环流逐渐转平,随着上游低压系统发展,京津冀地区转为低压均压场控制,区域维持静稳天气.天津地区地面风场转为西南风,并出现风场辐合,空气质量迅速转差,2日08:00达到重度污染,当日10:00至15:00,受山东北部地区地面风速增加,与天津地区地面风速差加大影响,导致地面风速辐合增强,污染物快速积累聚集,AQI从226上升至272,期间重污染一直持续至3日10:00.分析这次重污染过程PAN与PM2.5质量浓度的时间分布,可发现PAN体积分数变化与PM2.5变化相似,两者的相关系数R2达到了0.79,表现出显著相关性.静稳天气下二者浓度增加,一方面与冬季多静稳天气,有利于污染物聚集和二次转化有关,PAN与PM2.5的积累和输送同时受气象条件影响,其浓度演变具有同步性,另一方面,气溶胶浓度的增大,降低了太阳辐射强度,促进了边界层更加稳定,从而促使大气扩散条件更加不利,也会增大PAN与PM2.5的浓度,即PM2.5浓度影响PAN,还是通过改变边界层结构和大气扩散能力实现的.

利用气象铁塔梯度气象资料分析本次过程中近地层低层(10~250m)风、温、湿的垂直廓线,如图8所示,观测期间每日均存在明显的逆温现象,最大逆温达到2.22℃/250m,即最大逆温强度为0.9℃/ 100m,发生在12月2日14:00,2日上午和3日早晨的高湿促进了重污染过程中颗粒物的聚集和生长,并进而通过气溶胶吸湿增长增大大气消光能力,从而降低能见度和太阳辐射,同时地面辐射降温又引发了近地层内显著的强逆温,并导致RH由地面到高空逐渐增大,两者强烈的正反馈逐步推高了PM2.5污染浓度.12月2日午后~3日中午铁塔各层风速明显降低,不利于污染物扩散,进一步推高了PM2.5和PAN的浓度水平.图9给出了200m风的矢量图以及混合层厚度演变趋势,可见对应本次污染过程PAN体积分数出现了2次峰值,第1次发生在2日16:00,峰值浓度为2.63×10-9,其后浓度有所降低,3日05:00达到第2次峰值,为2.52×10-9,这2次峰值时间对应的风和混合层厚度表现出截然不同的特征,第1次峰值期间以较大的偏南风为主,混合层厚度也逐渐增大,推测这次PAN浓度上升与偏南风的输送有关, 第2次峰值时风速大幅度降低,混合层厚度也明显降低,呈现出典型的静稳天气特征,大气扩散条件极其不佳是造成PAN又一个峰值的主要原因.造成PAN高浓度的主要原因除了光化学反应强烈造成的PAN高生成外,远距离输送和静稳天气形成的积累也是其重要原因,后两者在光化学反应较弱的冬季显得更为重要.观测期间PAN的浓度变化特征与PM2.5类似,而与O3存在较大差异,显示冬季光化学反应在PAN的浓度变化可能不占主要地位,远距离输送和静稳天气形成的积累更加值得重视,风场和混合层厚度的变化揭示了这一点.

图9 典型污染过程下风和混合层厚度对PAN浓度的影响

3 结论

3.1 2017年11月15日-12月5日天津城区大气中PAN的体积浓度平均值为(0.57±0.54)×10-9观测期间PAN体积浓度的2个峰值,大体上对应着2次重污染过程,其峰值发生时间与PM2.5和PM10一致.白昼和夜间PAN平均值分别为0.61×10-9和0.55×10-9.无论白昼还是夜间, PAN与O3间均不存在明显的相关性,光化学反应并非影响冬季PAN浓度的唯一因素,冬季PAN浓度还受到气象因素影响有关.

3.2 后向轨迹分析表明,西北气流控制下不利于PAN和PM2.5等污染物的积累,但有助于O3浓度的提高,与晴朗大风天气下光化学反应强烈,同时伴有活跃的对流有关.通过后向轨迹的简单估算得到本地源对PAN的贡献为64%,区域源贡献为36%,以本地源对PAN的贡献为主. PAN和PM2.5浓度日均值与静稳指数呈显著正相关,表明本地积累发挥了重要作用.

3.3 对观测期间一次重污染天气过程的分析表明, PAN体积分数变化与PM2.5质量浓度,表现出显著相关性(2=0.79).静稳天气有助于PAN在边界层低层大气中的积累,混合层厚度和风场分析表明PAN浓度上升与偏南风的远距离输送有关,也受到静稳天气的影响.

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Influence of meteorological conditions on PAN concentration in the lower boundary layer atmosphere of Tianjin in winter.

YAO Qing1,2*, MA Zhi-qiang3, LIU Jing-le2, WANG Xiao-jia1, YANG Jian-bo2, CAI Zi-ying1, HAN Su-qin2

(1.Tianjin Environmental Meteorology Center, Tianjin 300074, China；2.Tianjin Institute of Meteorological Science, Tianjin 300074, China；3.Environmental Meteorology Forecast Center of Beijing-Tianjin-Hebei, Beijing 100089, China)., 2019,39(8)：3161~3168

The volume concentration of peroxyacetyl nitrate (PAN) in the atmosphere was measured at the Tianjin meteorological tower in the winter of 2017 by using the on-line instrument along with meteorological parameters and the back trajectory analysis to analyze the formation of high concentration PAN. The average volume concentration of PAN during the observational period was (0.57±0.54) ×10-9with two peaks, accompanied by two heavy pollution processes. The correlation coefficient between PAN and O3was obviously lower than that between PAN and PM2.5, indicating that photochemical reaction may not be the main influencing factor of PAN concentration in winter.The clustering analysis of backward trajectory and stable weather index (SWI) indicated that long-distance transportation and local accumulation may play a more important role. The rise of PAN concentration was affected by the long-range transport of the wind to the south. It also has something to do with quiet and stable weather. The meteorological conditions such as vertical profiles of temperature, relative humidity and wind, and thickness of mixing layer during a heavy polluted weather were analyzed. The results showed that increased PAN concentration was dominantly contributed by both regional transport from surrounding areas and the accumulation of pollutants in stationary weather.

peroxyacetyl nitrate (PAN)；boundary layer；back trajectories；heavy pollution process；Tianjin

X511

A

1000-6923(2019)08-3161-08

姚 青(1980-),男,湖北宜昌人,高级工程师,硕士,主要从事大气环境与大气化学方面的科研业务工作.发表论文60余篇.

2019-02-20

国家自然科学基金资助项目(41475135);天津市生态环境治理科技重大专项(18ZXSZSF00160);北京市科技新星项目(XX2017079);中国气象局预报员专项(CMAYBY2019-007)

* 责任作者, 高级工程师, yao.qing@163.com