太原市大气PM2.5季节传输路径和潜在源分析

任浦慧,解静芳,姜洪进,王淑楠,刘瑞卿

太原市大气PM2.5季节传输路径和潜在源分析

任浦慧,解静芳*,姜洪进,王淑楠,刘瑞卿

(山西大学环境与资源学院,山西 太原 030006)

为了研究太原市大气PM2.5不同季节的传输路径和污染源区,利用HYSPLIT后向轨迹模型和NCEP 的GDAS 全球气象要素数据,对2017~2018年不同季节太原市逐日48h气流后向轨迹进行聚类分析,同时结合小时污染物质量浓度数据,分析不同季节太原市PM2.5的潜在源贡献因子(WPSCF)和浓度权重轨迹(WCWT).结果表明,太原市PM2.5的质量浓度在季节上呈现冬季(77.56μg/m3)>秋季(69.89μg/m3)>春季(63.78μg/m3)>夏季(45.51μg/m3)的变化趋势.PM2.5与SO2、NO2和CO之间存在明显的同源性和二次转化过程.春、秋和冬季大气传输路径主要以西和西北方向近距离、慢移速的轨迹为主,夏季以南和东方向轨迹为主.PM2.5潜在源区季节变化明显:夏季主要受太原本地和晋中地区的影响;春、秋和冬季主要受陕西中北部、吕梁、临汾和晋中等地的影响.

PM2.5；后向轨迹；聚类分析；潜在源贡献因子法；浓度权重轨迹法

目前,太原市关于 PM2.5的研究主要集中于冬季采暖期间 PM2.5和气态污染物质量浓度的变化,研究时段相对较短[1-3];研究内容主要集中在PM2.5的组分特征、来源解析和健康风险评估等方面[4-6],而关于传输路径和潜在来源区域的研究尚不多见.后向轨迹模型(HYSPLIT)、聚类分析、潜在源贡献因子方法(PSCF)和浓度权重轨迹方法(CWT)均是通过气流轨迹分析、识别大气污染物潜在来源,进而研究污染物输送扩散的有效手段.主要针对区域污染物分布、气流输送途径、不同方向气流轨迹对研究区域的传输以及影响空气质量浓度的潜在源区等进行研究[7-10].此外,有研究者发现气流输送途径、轨迹特征及其污染物的分布存在明显的季节变化[11-13].

太原市的地形特征为三面环山,北高南低的簸箕型,大气PM2.5不仅受本地排放源影响,也受周围地域排放源的传输影响,而不同季节主导风向不同、传输路径各异,不同地域污染源强度变化不同,因此研究PM2.5的时空变化特征、传输途径和潜在来源对解决太原市PM2.5污染问题有着重要的意义.由此,本研究在分析2017年6月1日~2018年5月31日太原市PM2.5、PM10、SO2、NO2、CO和O3浓度时间变化特征的基础上,使用Spearman相关系数分析PM2.5与其他污染物之间的相关性.并使用后向轨迹聚类分析、PSCF和CWT方法,研究了太原市不同季节PM2.5的传输途径和潜在来源.

1 数据来源与方法

1.1 数据来源

太原市大气PM2.5、PM10、SO2、NO2、CO和O3的监测数据,来自太原市空气质量实时数据发布平台(http://183.203.223.83:85/aqi/);气象数据(温度、湿度、风速)源自中国天气网(http://www.weather.com.cn/);后向轨迹聚类、PSCF和CWT分析所需的气象场数据来自美国国家环境预报中心(NCEP)的全球资料同化系统(GDAS) (https://ready.arl.noaa. gov/HYSPLIT. php).研究时段为2017年6月1日~ 2018年5月31日.

1.2 方法

HYSPLIT方法是将太原市市中心(37.54°N112.33°E)作为后向轨迹的起始点,模拟起始高度设置为500m,该高度能够准确反映边界层平均流场特征[14].以每日12:00前推48h进行轨迹计算.同时结合GIS 技术开发的TrajStat软件,将每个季节的气流轨迹进行聚类分析[15],再结合对应的污染物质量浓度特征进行统计分析.

PSCF分析法[16]主要根据经过某一网格的污染轨迹数()占经过此网格的所有轨迹数()的比值来确定PSCF值的大小,PSCF的值越大代表经过此网格的气团对接受点的空气质量影响的概率越大.具体公式如下:

由于PSCF是一种条件概率,当分母n较小时,计算的PSCF值会有很大不确定性.为了减少不确定性,故引入权重因子,将PSCF值乘以一个权重函数(W)[17],即WPSCF=W×PSCF.

W定义如下:

PSCF值是一种条件概率,在一定程度上可反映网格对接受点污染程度的贡献大小,但无法确定研究区域的污染程度.因此,本文进一步引用CWT分析法[18-19],结合()计算每个网格中轨迹的污染权重指数来反映不同轨迹的污染程度.计算公式如下:

式中: CWT是网格的平均权重污染物浓度;C是轨迹经过网格对应的污染物浓度; τ是轨迹在网格的停留时间.同样,为减少m值较小时所引起的不确定性,将PSCF分析法中的权重函数W适用于CWT分析法,即:

WCWT =W×CWT (4)

2 结果与讨论

2.1 PM2.5和PM10质量浓度季节变化特征

研究期间,太原市PM2.5和PM10的年均质量浓度分别为(64±37) µg/m3和(140±64) µg/m3,二者分别为《环境空气质量标准》(GB 3095-2012)[20]二级标准(35和70µg/m3)的1.83和2.00倍.太原市PM2.5较2016年相比有所下降(约15%),空气质量有明显的改善,但仍高于同期的北京和天津地区(https://www. aqistudy.cn).由图1可知,研究期间31%的天数超过了PM2.5的二级日均标准限值75µg/m3,42%的天数超过了PM10二级标准限值150µg/m3.且PM2.5与PM10有显著的相关性,春、夏、秋和冬的相关系数分别为0.766**、0.805**、0.894**和0.916**, ρ(PM2.5)/ ρ(PM10)可以反映可吸入颗粒物中细颗粒物的含量,研究期间(PM2.5)/(PM10)均值为0.45±0.13,且细颗粒物PM2.5的质量浓度与PM10日变化情况一致.

由图2可知,太原市PM2.5的质量浓度在季节上呈现冬季(77.56μg/m3)>秋季(69.89μg/m3)>春季(63.78μg/m3)>夏季(45.51μg/m3的变化趋势.其中冬季PM2.5的质量浓度是夏季的1.70倍,类似的季节变化可能是由于各季节主要的污染源、排放量以及气象条件存在差异.夏季,太原市大气垂直扩散条件良好,抑制颗粒物的积累,还受东南季风的影响,带来大量的降水,加速细颗粒物的湿沉降,从而使PM2.5质量浓度较低;冬季,煤炭燃烧等人类活动使PM2.5的排放量增加,且边界层高度低,低湿、无风的静稳天气不利于污染物的扩散[21].此外,夏季PM2.5的质量浓度相对集中,而秋、冬季的差异较大;根据中位数及均值,可以看出夏、冬季的PM2.5质量浓度基本呈正态分布.

然而,与PM2.5不同的是:PM10在四季的平均质量浓度从高到低依次为春季(162.65μg/m3)>秋季(155.99μg/m3)>冬季(142.43μg/m3)>夏季(99.22μg/m3).除了工业来源和不利的天气条件对冬季空气污染稀释和扩散的综合影响外,春季还会受到来自北方沙尘的严重影响.生物质燃烧(例如秸秆露天焚烧)可能是导致秋季PM10增多的原因.此外,除夏季外,秋、冬和春季的PM10均值与中位数基本一致,而冬季PM10的均值明显高于中位数,这可能是由于冬季发生几次以PM10为主要污染物的重污染过程.

图1 2017年6月~2018年5月太原市PM2.5和PM10的日均质量浓度

图2 太原市不同季节PM2.5和PM10的质量浓度

2.2 不同季节PM2.5与气态前体物及气象因素之间的关系

由表1可知,PM2.5与SO2、NO2和CO在4个季节均呈不同程度的显著正相关;而PM2.5与O3只在夏季和冬季分别呈现相反的正、负相关关系.大气中PM2.5不仅来自于污染源的直接排放,也来自于SO2和NO等气态前体物在大气中通过均相或非均相(在颗粒物表面)反应生成硫酸盐、硝酸盐和有机气溶胶等二次污染物[22].上述太原市大气PM2.5与SO2、NO2和CO之间的良好正相关性,表明其相互间存在明显的二次转化过程,大气中的SO2和NO2通过均相或非均相反应生成硫酸盐和硝酸盐,对PM2.5质量浓度变化具有重要影响.夏季高温、低湿和强的太阳辐射易产生大量的·OH,继而与VOCs反应形成O3.O3和·OH均可加速颗粒物表面的均相或非均相化学反应,生成二次颗粒物;而冬季PM2.5形成的气溶胶消光作用对O3生成产生抑制作用,所以,PM2.5与O3在夏季和冬季分别呈现相反的正、负相关性.

表1 不同季节PM2.5与气态前体物的Spearman 秩相关系数

注:*表示<0.05, **表示<0.01.

此外,由表1可知,PM2.5与SO2、NO2和CO具有较强的同源性,SO2主要来源为化石燃料的燃烧,NO2主要来自机动车排放和燃煤,CO主要来源于冶金工业、内燃机排气和化石燃料的不完全燃烧.因此,煤炭燃烧和汽车尾气的排放对太原市大气PM2.5具有较高的贡献.

由表2可知,春季PM2.5与温度、湿度和风速均无明显的相关关系;夏季PM2.5只与温度呈显著正相关; 秋季PM2.5与温度无明显的相关关系,而分别与湿度和风速呈显著正负相关性;冬季PM2.5与温度和湿度均呈显著正相关,与风速呈显著负相关.

夏季高温,太阳辐射增强,可促进气态前体物气相和颗粒物表面氧化反应的进行,加速二次污染的形成,导致夏季温度升高PM2.5质量浓度增大;秋季较高的湿度能促使大气硫氧化物和氮氧化物被氧化成二次硫酸盐和硝酸盐[23],加速颗粒物的吸湿增长,同时较低的风速减弱了对颗粒物的扩散作用,易导致PM2.5的积累;冬季取暖化石燃料燃烧细颗粒物排放增大,低风速、高湿和逆温天气都是导致颗粒物污染严重的重要因素.

表2 不同季节PM2.5与气象因素的Spearman 秩相关系数

注:*表示<0.05, **表示<0.01.

2.3 后向轨迹模型对PM2.5、PM10、SO2和NO2浓度的季节变化分析

根据不同季节PM2.5与其他污染物之间相关性分析结果,选择相互关系较为密切的PM10、SO2、NO2进行后向轨迹聚类分析,结果见图3.

由图3可知,研究期间,不同季节气流轨迹最终聚类的总类数不同,春、夏和冬均为4类,只有秋季为5类.由不同季节气流轨迹来看,太原市不同季节气流轨迹与季风气候关系密切.春、秋和冬季受冷空气南下的影响,盛行西北风,西北方向轨迹较长,但占比最高的气流轨迹主要集中于太原市西和西北方向,且以近距离、移速慢的轨迹为主;而夏季气流轨迹较为分散,以南和东方向轨迹为主.

由图4可知,除夏季以外,其他3个季节基本遵循气流轨迹占比越大携带的污染物质量浓度越高. 3个季节中来自西和西北方向近距离传输的气流轨迹占比最高,携带污染物(PM2.5、PM10、SO2和NO2)质量浓度亦最高.但亦存在气流轨迹占比最小,携带的污染物质量浓度较大的情况.如春季来自西北方向的远距离传输占比最小,却携带了较多的污染物,且可以看出以PM10贡献为主,可能是传输过程中携带了部分扬沙所致;秋季气流轨迹4和5虽然占比相同,但所携带的污染物质量浓度存在明显差异,主要以SO2和NO2的差异最为明显,说明气流轨迹占比和其携带污染物质量浓度大小之间的关系与轨迹的长度有关.相同占比情况下,轨迹越短所携带的污染物质量浓度越高.冬季气流轨迹2、3和4占比大小差异不大,但气流轨迹3携带的污染物质量浓度最小,可能是由于太原市的地形特征是三面环山,北高南低的簸箕型,来自北方的气流能吹散集聚的污染物,因此携带的污染物质量浓度较低.夏季不同气流轨迹长短不同,占比各异,但不同轨迹携带的污染物质量浓度差异不大,只有来自东边的气流轨迹携带污染物(PM2.5、PM10、SO2和NO2)质量浓度最小.而来自西北方向的气流轨迹携带了较高的SO2和NO2.除此之外,唯有夏季有来自南面山西长治和晋中等地的气流轨迹1,且携带的PM2.5和PM10质量浓度相对较高.

综上所述,春、秋和冬季,污染物质量浓度较高的输送路径均来自西和西北方向的近距离输送,气流受太行山的阻挡,在太原盆地聚集,颗粒物质量浓度增大;夏季主要为南和东方向气流轨迹,其中来自南边的轨迹污染物质量浓度较高,受地形影响不易扩散;而来自偏东的轨迹经过地区污染源少,携带污染物质量浓度较低,有利于本地污染物的稀释和扩散.

2.4 PSCF和CWT对不同季节PM2.5潜在源分析

为了进一步厘清PM2.5潜在来源,采用PSCF进行计算分析,将HYSPLIT 计算的气流轨迹所覆盖的区域网格化,网格大小为0.25°´0.25°, PM2.5标准值设为《环境空气质量标准》(GB 3095-2012)[20]中的二级日均标准限值75µg/m3, WPSCF计算结果见图5.

图5 太原市四季PM2.5的WPSCF 分布特征

由图5可知,不同季节潜在源区分布不同.夏季PM2.5质量浓度最低,其WPSCF值大多小于0.1,其相对较大值集中在太原和吕梁地区,太原本地源贡献较高;春季太原市及周边的WPSCF值介于0.1~0.4,大于0.7的区域主要集中于经陕西东部、山西吕梁、临汾等地向太原市传输路径的汾渭平原一带;秋季太原市及周边的WPSCF值介于0.2~0.5,WPSCF大于0.6的区域主要在山西吕梁、临汾等地和陕西的东北部;冬季WPSCF的整体值较其他3个季节是最高的,且潜在污染源区集中,WPSCF值大于0.8的区域主要分布在太原市西部和山西吕梁地区.通过PSCF结果可以看到,潜在源区存在明显的季节变化,但也存在长时间影响的潜在源区,如陕西的东北部在秋冬季WPSCF值均较高;此外,山西吕梁地区在秋冬季的WPSCF值也较高.

为了进一步验证WPSCF的分析结果,采用CWT方法,同样将计算的气流轨迹所覆盖的区域网格化,网格大小亦为0.25°×0.25°, WCWT分析结果见图6.

图6 太原市四季PM2.5的WCWT分布特征

由图6可见,与WPSCF结果类似,夏季WCWT值最小,潜在源区的WCWT数值基本小于75µg/m3,较高WCWT值的贡献源区主要集中在太原市、晋中等地,这与夏季盛行东南风有关.春季主要是远距离运输,WCWT值在75~100mg/m3集中在由陕西经运城、吕梁、晋中向太原运输的路径;同样秋季WCWT值大于100µg/m3集中在山西的太原市南部、吕梁地区和陕西北部.冬季WCWT最大,贡献源区也有所变化,向西和向南延伸,除山西中部、陕西中北部外,山西南部也有贡献,这与各地取暖增加污染排放有关,太原市西、北、东三面环山,整个地形北高南低,且冬季多均压场的天气形势,本地污染物不易扩散,加之地面风场辐合,易导致周边污染汇聚.总之,春季和秋季主要受陕西和吕梁等地的影响,夏季以太原市本地源的贡献为主,冬季主要来自太原市本地及周边城市如晋中、吕梁和长治等地的影响.

3 结论

3.1 研究时间段内,太原市PM2.5质量浓度在季节变化上呈现冬季(77.56µg/m3)>秋季(69.89µg/m3)>春季(63.78µg/m3)>夏季(45.51µg/m3)的趋势.

3.2 不同季节PM2.5与PM10、SO2、NO2和CO均呈显著正相关关系,表明其存在明显的同源性;而PM2.5与O3在夏季和冬季分别呈现相反的正、负相关关系.分析气象因素,夏季高温、秋冬季低风速和较高湿度是导致细颗粒物污染严重的重要气象因素.

3.3 太原市大气污染输送路径以近距离、移速慢的轨迹为主.其中春、秋和冬季以西和西北方向轨迹为主;夏季轨迹较分散,以南和东方向轨迹为主,各轨迹携带高质量浓度污染物的轨迹与该轨迹占比基本一致.

3.4 对太原市PM2.5潜在源贡献因子和浓度权重轨迹分析表明,太原市PM2.5主要污染源区范围较小,夏季主要受太原本地和吕梁地区的短距离输送的影响,春、秋和冬季主要集中于陕西中北部、吕梁、临汾和晋中等地区.

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Transport pathways and potential sources of PM2.5in different seasons in Taiyuan city.

REN Pu-hui, XIE Jing-fang*, JIANG Hong-jin, WANG Shu-nan, LIU Rui-qing

(College of Environmental & Resource Sciences, Shanxi University, Taiyuan 030006, China)., 2019,39(8)：3144~3151

In order to study the transmission paths and pollution source areas of atmospheric PM2.5in different seasons in Taiyuan City, the cluster analysis of daily 48-hour airflow backward trajectories during 2017 to 2018 was conducted, based on the Hybrid Single-Particle Lagrangian Integrated Trajectory (HYSPLIT) model and global data assimilation system (GDAS) meteorological element data from National Centers for Environmental Prediction (NCEP), and weighted potential source contribution function (WPSCF) and weighted concentration-weighted trajectory (WCWT) were calculated by combining with hourly pollutant concentration data. The results showed that the sort orders of the average mass concentrations of PM2.5in different seasons of Taiyuan city wereas follows: winter (77.56μg/m3)>autumn (69.89μg/m3)>spring (63.78μg/m3)>summer (45.51μg/m3). It seemed to exist the same source and the secondary conversion process between PM2.5and SO2, NO2and CO. The dominant pollutanttransport trajectories of spring, autumn and winter were short distance and slow moving speed of airflow in the west and northwest directions; and the dominant transport trajectories of summer was in the south and east directions. The potential source areas of PM2.5presented the obvious seasonal variations: in the summer, Taiyuan local and Jinzhong areas contributed greatly to the PM2.5pollutions in Taiyuan City, while the PM2.5pollutions of spring, autumn and winter were mainly affected by the central and northern Shanxi, Luliang, Linfen and Jinzhong areas.

PM2.5；backward trajectories；cluster analysis；potential source contribution function (PSCF)；concentration-weighted trajectory (CWT)

X513

A

1000-6923(2019)08-3144-08

任浦慧(1992-),女,山西晋城人,山西大学硕士研究生,主要从事大气颗粒物的研究.发表论文1篇.

2018-12-26

国家大气重污染成因与治理攻关项目(DQGG-05-11);国家公益性行业(农业)科研专项(201103024)

* 责任作者, 教授, xiejf@sxu.edu.cn