三氯生的水质基准推导及其对渤海湾近岸海域的生态风险

牛志广，张玉彬，吕志伟，张 颖



三氯生的水质基准推导及其对渤海湾近岸海域的生态风险

牛志广1，张玉彬1，吕志伟1，张 颖2

(1. 天津大学海洋科学与技术学院，天津 300072；2. 南开大学环境科学与工程学院，天津 300071)

三氯生(triclosan，TCS)是一种典型的药品与个人护理品(pharmaceuticals and personal care products，PPCPs)类物质，因其高效广谱性，常作为多种杀菌消毒剂的主要成分．TCS对于人体及部分水生生物在不同层次上的毒性已经得到证实，且由于其具有较强的亲脂性，很容易在生物体中蓄积，而通过食物链的富集放大作用，在食物链较高等级的生物体内有可能达到相当的浓度．目前还没有国家对水体中的TCS设置浓度阈值，近年来，我国TCS的使用量巨大，且有逐年上升的趋势，并且由于处理不彻底，最终有相当浓度的TCS进入水体环境之中，具有潜在的生态风险．因此，为了解TCS对水环境的生态学影响，本研究对渤海湾近岸海域17个典型位点的污染状况进行了监测，构建了TCS在不同水环境中的物种敏感性分布(species sensitivity distribution，SSD)模型，以此为基础推导了TCS的水质基准(water quality criteria，WQC)，并用商值法评价了不同水质基准条件下，TCS对渤海湾近岸海域的生态风险．通过推导得到TCS的淡水急性、淡水慢性和海水慢性水质基准分别为216ng/L、50ng/L和384ng/L；17个典型位点的TCS浓度范围为ND～81.2ng/L，检出率超过80%；生态风险评价结果显示，风险商(risk quotient，RQ)的变化范围为0～1.62．以淡水急性、淡水慢性、海水慢性水质基准为基础进行计算，17处采样点中处于中高风险的比例分别为47.06%、82.35%、11.76%．

三氯生；物种敏感性分布；水质基准；生态风险

三氯生(triclosan，TCS)具有高效广谱抗菌性，因其脂溶性强，对革兰氏细菌、真菌等都有很强的抑制和杀灭效果，是目前多类杀菌产品的主要成分[1]．研究发现，TCS可对水生生物特别是藻类产生较高的急性毒性，可在分子、细胞等多层次对生物体产生毒害作用，已有证据表明，通过日常使用个人护理品摄入的TCS会对人体产生毒性效应[2-3]．由于较强的亲脂性，TCS可以随着食物链在生物体内放大和富集(富集倍数最高可达27000)[4]．由于使用相当广泛，且毒性效应越来越明确，许多国家都对TCS的添加剂量做出了限制，我国2007年规定，TCS在化妆品中的用量不能超过0.3%，美国食品药品监督管理局于2016年9月2日颁布禁令：规定在洗手液和沐浴露中禁止添加TCS[5]．据不完全统计，TCS全球年产量约为1500t，经过污水处理厂之后，出水中至少会有3%的残余，排入各类水体中，并最终排入海洋．目前，很多学者已经开展了对TCS污染的研究[6]，但是还没有国家或机构对TCS在水环境中的浓度设置安全阈值．

水质基准(water quality criteria，WQC)是水环境基准的简称，以保护水生生态系统为核心，现行一般将其分为急性毒性基准和慢性毒性基准，基准值用预测无效应浓度(predicted no effect concentration，PNEC)表示[7]．目前，国际上比较认同的推导水质基准的方法有美国的毒性百分数排序法和欧盟的物种敏感性分布(species sensitivity distribution，SSD)[8-10]法. SSD法是基于以下科学假设：生态系统中不同类生物对环境因子的胁迫有不同的响应程度，毒理学上表现为不同种生物对同等剂量的相同物质剂量-效应关系不同．因此，这种不同的响应程度或者说敏感度可以通过某些模型表示，并同时假设所选生物种的取样方法是在整个生态系统中随机取样的，故认为对有限物种的可接受效应水平的评估适合整个生态系统．以保护水体中(1-)%的物种为原则，选择对生态系统中最敏感的%的生物产生毒性作用的浓度推导水质基准值[11-12]，其中表示敏感物种在生态系统中的比例．

调查发现对于TCS在淡水环境中的研究较多，在海水环境中的研究较为匮乏，因此，本研究基于物种敏感性分布法推导TCS在不同水环境中的浓度阈值，对渤海湾近岸海域的TCS污染进行监测，并进行生态风险评价，以期为我国TCS的环境污染管理提供参考，并填补部分海洋区域监测数据的空白．

1 材料与方法

物种敏感性分布曲线是基于不同类物种对于某环境因子的响应程度不同构建的累积概率分布曲线，以不同生物的毒理学数据(或其对数值)为横坐标，以所对应的累积概率为纵坐标，做散点图，以合适的函数模型拟合得到SSD曲线，以所得曲线外推得到HC值，进而推导出水质基准值PNEC．一般选择5%危害浓度(hazardous concentration 5%，HC5)作为保护浓度推导该环境因子的水质基准[13]．SSD曲线的构建包括以下步骤：①毒理学数据的获取、筛选与处理；②拟合函数的构建和选取；③HC5和PNEC的计算．

1.1 数据的获取与处理

SSD模型的构建对毒理学数据需求量的最小值没有统一要求，但是数据量的多少必然会影响SSD模型的可靠性[7]，根据欧盟《风险评价技术导则》(technical guidance document on risk assessment，TGD)中的建议，选择至少覆盖3个营养级的不少于8个物种的急性或慢性毒理学数据[14]．本研究中所选用毒理学数据主要来自美国EPA毒理学数据库[15]及文献中涉及的毒理学数据．急性毒理学数据选择暴露时间不超过7d，以半数致死浓度(median lethal concentration，LC50)或半数效应浓度(median effect concentration，EC50)为暴露终点的数据；慢性毒理学数据选择藻类、无脊椎动物、脊椎动物的暴露时间分别不超过3d、7d、14d，并以无可见效应浓度(no observed effect concentration，NOEC)、无可见效应水平(no observed effect level，NOEL)、最低可见效应浓度(lowest observed effect concentration，LOEC)、最低可见效应水平(lowest observed effect level，LOEL)或10%抑制浓度(10% inhibitory concentration，IC10)为暴露终点的数据[7,10]．本文最终选取了TCS淡水急性毒理学数据21种，淡水慢性毒理学数据31种，海水毒理学数据16组，详见表1～表3．

由于TCS海水毒理学数据较少，不满足欧盟指导文件对于SSD分布曲线建立的要求，因此，结合美国水质基准推导的毒性百分数推导中的急慢性毒理学数据转化法[16]，将现有的急性毒理学数据做出处理，其计算式为

表1 TCS淡水急性毒理学数据

Tab.1 Acute toxicology data of TCS in freshwater

表2 TCS淡水慢性毒理学数据

Tab.2 Chronic toxicology data of TCS in freshwater

物种分类物种名称暴露终点终点浓度/(μg·L-1) 藻类Algae海藻NOEC087.20 Anabaena flosaquae水华鱼腥藻NOEL000.50 Chlamydomonas sp.衣藻LOEL000.13 Chroococcus sp.色球藻NOEL000.15 Closterium ehrenbergii新月藻NOEC250.00 Cyanophycota蓝藻LOEC087.20 Diatoma sp.等片藻NOEC087.20 Navicula pelliculosa舟行藻NOEL000.50 Pseudokirchneriella subcapitata月牙藻NOEL002.50 Scenedesmus栅藻NOEL040.00 Sphaerocystis sp.球囊藻LOEL001.50 Synedra sp.针杆藻NOEL000.15 浮游植物Dunaliella tertiolecta杜氏盐藻LOEC004.90 Lemna gibba膨胀浮萍NOEL012.50 脊椎动物Aquatic Community水生群落LOEC087.20 Gambusia affinis食蚊鱼属LOEC101.30 Lepomis macrochirus蓝鳃太阳鱼NOEL18000.0010 Lithobates palustris美洲狗鱼蛙NOEC028.68 Lithobates pipiens美洲豹蛙NOEC230.00 Oncorhynchus mykiss虹鳟鱼LOEL071.30 Oryzias latipes青鳉LOEL162.10 Pimephales promelas黑头呆鱼NOEC000.45 Danio rerio斑马鱼IC10652.74 Xenopus laevis非洲爪蟾NOEL200.00 Rana catesbeiana美国牛蛙NOEC016.57

物种分类物种名称暴露终点终点浓度/(μg·L-1) 无脊椎动物Plationus patulus十指平甲轮虫NOEC050.83 Daphnia magna大型蚤LOEC200.00 Dreissena polymorpha斑马贻贝LOEC000.58 Ceriodaphnia dubia模糊网纹蚤NOEC006.00 Chironomus riparius摇蚊幼虫NOEC1000.001 Hyalella Azteca端足虫IC10050.00

式中，急性毒理性数据也可以是EC50，慢性毒理学数据可以是LOEC．在所搜集的所有TCS毒理学数据中选出符合要求的16组数据进行急慢性比率(ACR)的推导，其中包括藻类10组，无脊椎动物3组，脊椎动物3组，并包括对TCS急性敏感的3个海水物种，满足ACR推导条件，详见表4．通过计算，发现ACR值与急性毒理学数据值没有明显的趋势关系，且不同物种ACR值相差较大，推导TCS的ACR最终取值为所有ACR数值的中值5.4．经急慢性比率转化处理，将急性毒理学数据转化为慢性毒理学数据，最终用于TCS海水水质基准所需的数据见表3．

表3 TCS海水慢性毒理学数据

Tab.3 Toxicology data of TCS in seawater

表4 用于推导TCS的ACR急、慢性毒理学数据

Tab.4 Acuteandchronic toxicology data of TCS for deriving ACR

1.2 拟合函数的选取与构建

1.3 水质基准值的推导与计算

由拟合函数曲线得到HC5值，并用式(2)计算水质基准值．

 (2)

式中评价因子AF的取值范围为(1，5)，其大小反映了数据的不确定性[19]．

1.4 生态风险评价

生态风险评价(ecological risk assessment，ERA)是评价负生态效应可能发生或正在发生的可能性，而这种可能性是归结于受体暴露在单个或多个胁迫因子下的结果[20]．常用商值法、概率法进行量化表达[21].本文采用商值法对渤海湾近岸海域的TCS污染状况进行评价．TCS的浓度数据均为本人所在团队于2017年11月在渤海湾近岸海域实地监测．采样点分布如图1所示．商值法即用风险商(risk quotient，RQ)来表征生态风险，其计算式为

 (3)

式中：PEC(predicted environmental concentrations)是预测环境浓度，μg/L；一般预测环境浓度较难获得，通常以实际监测浓度(measured environmental concentration，MEC)来代替PEC进行计算．风险商的值RQ＜0.1代表低风险水平，0.1≤RQ＜1.0代表中等风险水平，RQ≥1.0代表高风险水平[22]．

图1 采样点分布

2 结果与讨论

2.1 淡水和海水的拟合结果

采用SSD法对所选数据进行分析，拟合结果如表5～表7和图2～图4所示：对于TCS淡水急性毒理学数据拟合程度较高的几个模型，拟合程度都比较接近，校正决定系数2都在0.977左右，残差平方和RSS都在0.4左右，Log-normal模型的2大且RSS最小，所以选择Log-normal模型来推导TCS的淡水急性水质基准，得到HC5值为1.08μg/L．同理选择Gaussian模型推导TCS淡水慢性水质基准，得到HC5值为0.17μg/L．选择Log-normal模型用以推导TCS的海水水质基准，得到HC5值为1.92μg/L．

表5 不同模型拟合TCS淡水急性物种敏感性分布结果

Tab.5 Fittingresults for different TCS freshwater acute SSDmodels

表6 不同模型拟合TCS淡水慢性物种敏感性分布结果

Tab.6 Fittingresults for different TCS freshwater chronic SSD models

表7 不同模型拟合TCS海水物种敏感性分布结果

Tab.7 Fittingresults for different TCS seawater chronic SSD models

图2 不同模型拟合TCS淡水急性物种敏感性分布曲线

图3 不同模型拟合TCS淡水慢性物种敏感性分布曲线

2.2 水质基准的确定

根据欧盟水质基准的定义，按照式(2)进行水质基准的计算，为使环境得到更充分的保护，其中AF取5．计算所得淡水慢性水质基准值为50ng/L，淡水急性水质基准值为216ng/L，海水水质基准值为384ng/L，由此可以看出多数海水水生植物对于TCS的耐受性要高于淡水水生植物．

图4 不同模型拟合TCS海水物种敏感性分布曲线

2.3 渤海湾近岸海域TCS的污染状况调查

对渤海湾近岸海域表层水体进行了监测，结果如图5所示，17个采样点中除独流减河河口区域未检出之外，其余16个采样点都有不同浓度的TCS分布，检出率为94%．TCS的浓度范围为ND～81.2ng/L，平均浓度为24.4ng/L，中值浓度为18.9ng/L．最高浓度出现在滦河河口附近海域，浓度值为81.2ng/L．17处监测点中，8处采样点TCS浓度超过20ng/L，其中滦河河口、漳卫新河河口附近海域浓度值最高，分别为81.22ng/L、70.72ng/L．滦河河口和漳卫新河河口TCS浓度较高是因为在滦河流域和漳卫新河流域经济增速较快，人口秘密较大，因此，TCS的使用量和排放量也较大[23]．

图5 渤海湾近岸海域不同采样点TCS的浓度分布

2.4 渤海湾近岸海域TCS的生态风险评价

以推导所得水质基准和检测浓度为基础，按照式(3)计算渤海湾近岸海域TCS的风险商，RQ分布如图6所示，其中未检出点位计算以0计．淡水急性风险商值RQFA范围为0～0.38，RQFA最大值出现在滦河河口为0.38，最小值在独流减河河口．在17处采样点中，RQFA值超过0.1的共有8处，处于中等风险水平，所占比例为47.06%．其余各处均小于0.1，为低风险水平．淡水慢性风险商值RQFC范围为0～1.62，RQFC最大值出现在滦河河口为1.62，最小值在独流减河河口．在17处采样点中，滦河河口和漳卫新河河口的RQFC值超过1，处于高风险水平，占比11.76%；剩余各采样点的RQFC值除独流减河河口外均超过0.1，共有14处，处于中等风险水平，所占比例为82.35%．海水慢性风险商值RQSC范围为0～0.21，RQSC最大值出现在滦河河口为0.21，最小值在独流减河河口．在17处采样点中，RQSC值超过0.1的共有2处，分别为滦河河口和漳卫新河河口，处于中等风险水平，占比为11.76%．其余各处均小于0.1，为低风险水平．由此看出，以不同毒性属性的水质基准为基础计算的风险商值区别较大，这与不同水生植物对于TCS的耐受性不同有关．研究区域内较大一部分采样点TCS可能会对水体中的生物产生威胁，有必要对该区域继续进行监测，对部分区域的TCS的排放进行限制．

图6 渤海湾近岸海域TCS的RQ分布

3 结 论

(1) 搜集筛选TCS的毒理学数据．确定分别选择Log-normal模型和Gaussian模型来推导TCS的淡水急性和淡水慢性水质基准，最终推导出两个水质基准值分别为216ng/L、50ng/L．

(2) 因海水毒理学数据不足的问题，选择急慢性比率法对数据进行转化，搜集筛选出用于ACR值推导的TCS海水毒理学数据，推导出ACR最终值为5.4．将筛选得到TCS的海水毒理学进行急慢性转化处理之后，用于构建SSD模型，确定分别以Log-normal模型作为推导TCS海水水质基准的拟合函数，推导出TCS海水水质基准值为384ng/L．

(3) 对渤海湾近岸海域各采样点的监测结果：TCS的浓度范围为ND～81.2ng/L，检出率超过80%，风险商RQ的变化范围为0～1.62，以淡水急性、淡水慢性、海水慢性水质基准为基础进行计算，处于中高风险的比例分别为47.06%、82.35%、11.76%．

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Derivation of Water Quality Criteria for Triclosan Concentration and Its Ecological Risk to the Coastal Waters of Bohai Bay

Niu Zhiguang1，Zhang Yubin1，Lü Zhiwei1，Zhang Ying2

(1. School of Marine Science and Technology，Tianjin University，Tianjin 300072，China； 2. College of Environmental Science and Engineering，Nankai University，Tianjin 300071，China)

Triclosan (TCS)，commonly found in pharmaceuticals and personal care products (PPCPs)，is often the main component of several disinfectants owing to its broad spectrum. The toxicity of TCS to the human body and certain aquatic organisms at different levels has been confirmed. Given its strong lipophilicity，TCS easily accumulates in organisms，and through the enrichment and amplification of the food chain，a considerable concentration of TCS can be introduced into higher-level organisms. Currently，no national threshold is available for TCS concentration in water. Owing to the substantial usage of TCS and its incomplete treatment in China，a considerable concentration of TCS eventually enters the aquatic environment，resulting in potential ecological risks. To understand the ecological impacts of TCS on the aquatic environment，the pollution at 17 typical sites in the coastal waters of Bohai Bay was monitored in this study. A species sensitivity distribution (SSD)model of TCS in different aquatic environments was constructed，and water quality criteria(WQC) were deduced. The ecological risk of TCS to the coastal waters of Bohai Bay was evaluated via the quotient value method under different water quality conditions. The water quality criteria for acute freshwater，chronic freshwater，and chronic seawater of TCS concentration were 216ng/L，50ng/L，and 384ng/L，respectively. The concentration at the 17 typical sites was ND—81.2ng/L，and the detection rate was over 80%. The results also showed that the risk quotient (RQ)ranged from 0 to 1.62. Based on the water quality criteria of acute freshwater，chronic freshwater，and chronic seawater，the proportions of the 17 sampling sites in the medium-to-high risk were 47.06%，82.35%，and 11.76%，respectively.

triclosan；species sensitivity distribution；water quality criteria；ecological risk

10.11784/tdxbz201810015

X826

A

0493-2137(2019)07-0754-09

2018-10-15；

2018-11-13.

牛志广（1977—  ），男，博士，教授，nzg@tju.edu.cn.

吕志伟，lvzhiwei@tju.edu.cn.

国家自然科学基金资助项目(51308305)；国家重点研发计划资助项目(2016YFC0401108).

the National Natural Science Foundation of China(No.51308305)，the National Key Research and Development Program of China(No.2016YFC0401108).

(责任编辑：田 军)