立方晶体外延应变薄膜稳定性分析

周旺民

(浙江工业大学机械工程学院,浙江 杭州 310023)

1 引言

在衬底与外延薄膜的晶格错配体系中,应变膜的生长对制备半导体和光电器件非常重要.晶格错配在沉积的膜中产生了应变,导致薄膜不稳定性―不利于平面膜的生长.应变膜可以通过引入位错或在膜表面经由扩散形成共格波纹或岛(无位错)来弛豫.这些共格波纹或岛可以自组织形成周期排列,作为量子线或量子点结构.因此认识和预测应变薄膜的演化对改进半导体器件的制备非常必要.

由于在膜中引入位错存在能障,所以薄膜的初期生长往往出现共格波纹或岛状.在岛棱边较大应力提供了位错形成的路径,故一旦岛体积达到一临界体积才会在岛棱边出现位错[1].实验上已观测到,在膜厚小于一定厚度时,无位错的平模对于扰动是稳定的,而较厚的膜是不稳定的[2-10].众多实验发现,在薄膜的初期演化中没有位错出现[1-10],因而本文仅考虑无位错薄膜.

Asaro和Tiller[11]首先研究了初始平面系统的不稳定性,随后Grinfeld和其他作者[12-16]更详细地讨论了这个问题.这些工作假定薄膜与衬底是各向同性弹性材料,且具有相同的弹性常数.Springholz与Pei等人[17-19]在自组装量子点超晶格结构中研究了弹性各向同性与各向异性材料的特征差异,表明弹性各向异性强烈影响外延系统的应变、应力与应变能密度分布,以及异质外延过程中的自组装性与自有序性.因此,研究弹性各向异性对外延应变薄膜不稳定性的影响很有必要.

本文研究了立方晶体异质外延体系,进行了由外延膜与衬底材料之间的晶格错配引起的弹性场的线性分析,着重分析了材料的弹性各向异性对外延应变薄膜不稳定性的影响.

2 问题概述

应用弹性理论考虑一衬底上薄膜的扰动(如图1所示).

图1 衬底上薄膜扰动示意图

膜与衬底之间的晶格错配εm在膜中产生了应变ε.假设衬底与薄膜材料是立方晶系弹性各向异性,具有相同的弹性常数C11,C12与C44.度量材料弹性各向异性通常由各向异性率R=2C44/(C11−C12)表征,其中R=1.0表示弹性各向同性.它大体等于沿方向的Young模量与沿方向的Young模量之比[20].膜与衬底的R值可以不同,然而,这里使用相同的R值以便于清晰地观测弹性各向异性效应.这种处理也是由于在已观测到的量子点结构中,例如Ge/Si,InAs/GaAs和PbSe/PbTe等,膜与衬底的R值是非常接近的.膜表面位于y=h(x,t),整个膜材料处于y>0区域,衬底占据y<0区域,膜―衬底界面为y=0.整个系统在z方向是不变的,所有的量在z方向都是以单位宽度来计算,即把系统看成是平面应变状态.因此,所有应变在z方向的分量等于零,即

假定膜与衬底材料之间没有混合,这样在参考态(对应于厚度为的平膜完全共格于衬底上)就存在初始平衡应力

那么在扰动态,总应力σij是初始应力与由表面扰动引起的应力之和,即

现在简要叙述确定系统平衡应力与应变的方程.应力―应变关系为

不计体力的力学平衡方程是

由于应变εij不是独立的,而是与弹性体的位移有关,所以它们须满足相容性方程

对于我们研究的系统,相容性方程可以简化为

边界条件如下:

这里n是外法线方向.由方程(2)-方程(6),完全可确定平衡应力与应变.

假设表面扩散支配着质量输运机理.化学势梯度产生表面原子迁移,其平均速度v由Nernst-Einstein关系给出:

其中Ds是表面扩散系数,s是弧长,T是温度,kB是Boltzmann常数,χ是表面化学势,其表达式为[11]:

它是固体表面增加一个原子,自由能的增量.U是表面应变能密度,Us是表面能密度,k是表面平均曲率,Ω是原子体积.取由原子迁移引起的表面流散度,得到表面运动方程[21]:

其中η是固体表面每单位面积上的原子数.

3 弹性场计算

在本节及以后各节,进行波长λ,幅度δ的表面余弦扰动的线性稳定性分析,即寻求膜平均厚度为,表面形貌为形式

方程(9)的一阶δ近似解.

为了计算应力与应变,考虑到扰动形貌与边界条件,取如下形式的应力函数:

其中f(y)是待定函数.那么,扰动态应力可以表示为

把(11)式代入方程(5),得到

方程(12)有特征根

对大多数半导体材料,

当R≤1,

当R>1,

情形1各向异性率R<1.

当R<1,并考虑到条件σij→0(y→−∞),那么,方程(12)的解可表示为:

其中

c1,2是待定常数.由方程(11),得到应力

在表面y=h(x,t)上,应用边界条件

其中

精确到一阶δ,得到

这样由方程(14)-方程(17),就可得到所有的应力.

情形2各向异性率R>1.

其中常数

情形3各向同性R=1.

令R→1,上述情形1与情形2的结果就转化为弹性各向同性的结果,此时扰动应力如下:

本节结果表明,扰动应力正比于晶格错配εm与扰动幅度δ,而随波长λ与各向异性率R的增加而下降.

4 线性稳定性分析

由方程(14)-方程(23),精确到一阶δ,得到扰动态在表面上的总应力

其中

表面应变能密度为

这里

是参考态膜中的应变能密度.对于弹性各向同性R=1,

可用Young模量E与Poisson比v表示.

忽略δ的二阶及以上高阶项,表面曲率为

由方程(8),表面化学势为

由方程(9),得到扰动幅度须满足的方程如下:

求解方程(29),得到

其中δ0是初始扰动幅度.方程(29)和方程(30)表明,如果

扰动幅度δ随时间t的增加而增加;如果

扰动幅度随时间t的增加而下降.前者意味着当扰动波长

平膜对于扰动是不稳定的.而后者则意味着当扰动波长

平膜对于扰动是稳定的.因此,表征对于扰动平膜是否稳定的临界扰动波长是

图2 临界扰动波长λcr随各向异性率R的变化曲线

对于Si衬底(001)上合金膜SiGe,各向异性率R=1.6,相应的临界扰动波长

这与实验观察到的数据基本一致[22].

5 讨论与总结

本文进行了立方晶体外延应变薄膜弹性场与稳定性的线性分析.根据扰动态表面应力的表达式(24)-(26),可以看到,扰动表面的谷是高应力区,相应地具有较大化学势,而扰动表面的峰是低应力区,相应地有较小化学势,因此,谷区中的原子趋于离开该区域,移动到峰区,增大了扰动幅度.但是,表面能的作用是降低表面曲率,因而降低了扰动幅度.因此表面应力与表面能的平衡是临界稳定条件,正如(31)式所示.

扰动幅度一阶近似的合理性已被Freund[23]应用数值有限元法所证明:这种方法在δ/λ具有高达0.1阶都是可靠的.异质外延生长的不稳定性已被实验证实,其可以由本文叙述的机理来解释.然而,理论与实验结果的精确比较往往不可能,原因在于热力学表面性能,一般情况下并不知道,如表面能密度Us等.