太湖西岸沉积物中典型挥发性硫化物的分布特征研究
2018-09-10黄鹤勇刘宪圣许晓光赵艳萍王国祥
黄鹤勇, 刘宪圣, 许晓光, 赵艳萍, 王国祥*
太湖西岸沉积物中典型挥发性硫化物的分布特征研究
黄鹤勇1,3, 刘宪圣1, 许晓光2, 赵艳萍2, 王国祥2*
1. 南京师范大学地理科学学院, 南京 210023 2. 南京师范大学环境学院, 南京 210023 3. 南京师范大学分析测试中心, 南京 210023
挥发性硫化物是微囊藻死亡分解产生的主要藻源性嗅味污染物, 伴随微囊藻水华的暴发而大量产生, 不仅严重影响了水体的水质状况, 也给沿湖居民以及水生生物带来危害。本研究分析了夏季太湖西岸近岸带上覆水以及沉积物中三种典型挥发性硫化物二甲硫醚(DMS)、二甲二硫醚(DMDS)、二甲三硫醚(DMTS)的分布特征及其与营养盐之间的关系。结果表明, 挥发性硫化物(VSCs)在沉积物表层含量最高, 其中DMDS浓度最高达262.25 ng·g–1, DMTS浓度最高达50.90 ng·g–1。空间分布上: 在近岸带, 表层沉积物(0 cm—4 cm)自然芦苇带内挥发性硫化物的含量低于人工挖掘的漕沟内; 近岸带嗅味物质明显高于湖区内。研究认为, 藻类大量聚集死亡沉积至湖泊底部, 降低沉积物的氧化还原电位, 促进了致嗅物质的产生, 为湖泛的暴发留下隐患。建议在近岸带蓝藻聚集区适时打捞, 底泥疏浚等生态治理措施, 降低湖泛风险。
太湖; 沉积物; 挥发性硫化物
1 前言
20 世纪80 年代以来, 太湖流域蓝藻水华现象频繁发生, 尤其在夏季湖泛暴发异常, 产生严重的异味。富营养化湖水、饮用水源水及河水中检测到的水体嗅味物质主要是有机物腐烂、分解、发酵而产生的无机物及小分子有机物[1-12]。其中, 无机还原性气体有H2S、NH3[1-3]等, 有机气体有甲硫醇[4]、甲硫醚[5]、二甲基二硫醚[4,6]、甲基丙基二硫醚、二甲基三硫醚[6]、二甲基异茨醇[7-10]、β-紫罗兰酮[11]、异佛尔酮[11]、β-环柠檬醛[11-13]、土臭素[12]等。目前国内外研究大部分关注江河湖泊的水体[1-21]、饮用水源地、沉积物水体微界面[2], 以及污水处理厂产生的气味[22], 而对沉积物中异味物质的研究甚少[23-24], 尤其在沉积物中的垂直分布更是鲜有报道。
湖泊富营养化水体在藻类大量暴发、积聚和死亡后, 在适宜的气象、水文条件下, 与底泥中的有机物在缺氧和厌氧条件下发生生化反应, 释放硫化氢、甲烷和二甲基三硫等硫醚类物质, 形成褐黑色伴有恶臭的黑水团, 从而导致水体水质迅速恶化、生态系统受到严重的破坏[25,26]。对于浅水湖泊而言, 沉积物-水界面存在着自然扰动过程(风浪、潮汐、底栖生物活动等)和人为扰动过程(淤泥疏浚与处置、拖网捕捞、船舶行驶等), 当外力扰动达到一定程度时便可导致沉积物再悬浮[27], 因此研究沉积物中致嗅物质的种类和含量十分必要。
沉积物及湖水中积累的大量有机质, 尤其是含硫氨基酸或含硫有机物质是VSCs 的主要来源。由于太湖产生嗅味物质的直接原因是蓝藻水华, 蓝藻的生物物质组成以蛋白质为主, 其含量达 40%以上, 其中仅含硫氨基酸含量就高达1 %左右[28,29], 可见在蓝藻大量堆积的湖泛易发水域, 水体中必然存在大量的含硫前驱物。在合适的环境条件下, 这些前驱物厌氧分解释放出大量的挥发性硫化物, 使水体发黑发臭。然而, 除了含硫化合物之外, 藻体降解同时还产生其他类型的有机物质, 表层沉积物也积聚着含硫有机物, 因此水体及沉积物中的挥发性硫化物应该同时考虑。
基于此, 本研究主要探讨太湖西岸沉积物及上覆水中DMS、DMDS和DMTS的含量, 以及三种挥发性硫化物的分布特点和规律。尤其在近岸带高密度蓝藻堆积区内, 对沉积物中挥发性硫化物的分布特征进行研究, 为预防“湖泛”的发生提供借鉴意义。
2 材料与方法
2.1 仪器与材料
水体、沉积物中挥发性硫化物的测定由顶空固相微萃取(HS-SPME)预浓缩系统和Agilent 7890 A/5973 GC-MS(安捷伦公司,美国)系统组合完成。色谱柱为HP-5毛细管柱(30 m×0.25 mm×0.25 μm), 顶空固相微萃取手柄和萃取头均为Supelco公司产品, 萃取头表面的吸附涂层为DVB-CAR on PDMS(30 /50 μm, NO.57348-U, USA)。其他仪器包括螺口棕色玻璃瓶和PTFE 涂层硅橡胶垫(安谱公司, 中国), DF-101 S 数显恒温磁力搅拌水浴锅(中国, 上海)。
标准品: 二甲硫醚(DMS)、二甲二硫醚(DMDS)、二甲三硫醚(DMTS), 使用前溶解于色谱纯甲醇(Fisher公司)中, 制得浓度为1 g·L–1的储备液, 于–20 ℃避光保存, 使用时用Millipore超纯水稀释至1000 ng·L–1备用。NaCl为分析纯试剂, 马弗炉550 ºC 烘6 h, 冷却至室温后置于干燥器中备用。
2.2 实验方法
HS-SPME是一种集萃取、浓缩、解吸、进样于一体的样品前处理技术。它在保留固相萃取(SPE)全部优点的基础上, 排除了需要柱填充物和使用有机溶剂进行解吸的缺点, 以涂渍在石英玻璃纤维上的固定相作为吸附介质, 对目标分析物进行萃取和浓缩, 并在气相色谱仪进样口中进行分析[30]。
顶空条件包括萃取头的选择、顶空时间、顶空温度、盐的种类、转子转速等。本研究参考文献报道[5-9,24,30-33], 通过比较优化顶空条件,选择DVB/ CAR on PDMS 萃取头, 顶空30 min、顶空温度65℃、使用6 g NaCl 增加离子强度、转速为500 rpm。在此优化条件下, 所得标准曲线线性良好,标准曲线的浓度是2、10、50、100、500、1000 ng·g–1, DMS、DMDS和DMTS 对应的R 值分别是0.98、0.99、0.98, 检出限均低于5ng·kg–1, 加标回收率分别为98%、102%和104%。
2.3 样品采集
2015年7月在太湖毛渎港一带, 依据调查区域岸边生境及黑臭底泥淤积的变化情况, 布设了人工芦苇带和自然芦苇带2条断面(图1), 具体每个采样点位置跟据黑臭底泥淤积变化来布设。其中A-1, A-2在自然芦苇群中; B-1, B-2在人工挖掘的漕沟内; B-3一侧靠近人工木桩, 一侧靠近开阔湖区; A-3, A- 4, B-4均在开阔湖区内。现场测定上覆水和沉积物-水界面的水质指标。上覆水采集的深度为水面以下1m处。沉积物水界面的pH、DO(溶解氧)、ORP(氧化还原电位)指标均为现场通过多参数水质测定仪测定。沉积物样品采用重力柱状采泥器采集, 现场以2 cm进行分层, 收集分层沉积物样品。
图1 毛渎港底泥调查区域示意图
2.4 顶空固相萃取方法
在现场取适量沉积物5 g 左右, 放入50 mL 棕色萃取瓶中, 加入10 mL 超纯水, 进行水封, 然后带入实验室立即制样。向瓶中加入6 g 氯化钠, 微型磁转子, 并立即用带PTFE 涂层硅橡胶垫的瓶盖密封。插入固相微萃取手柄, 慢慢将萃取头镟出, 使其暴露于顶空中。然后将萃取瓶放入磁力恒温搅拌器中, 水浴温度65 ℃, 微型磁转子转速500 rpm(搅拌时勿将样品飞溅到萃取头), 顶空萃取30 min。
2.5 GC-MS分析条件
载气: 高纯He, 恒压1.2×105Pa; 进样口温度: 250 ℃; 进样方式: 不分流进样; 程序升温: 60 ℃(1 min), 以10 ℃·min–1速率升温至220 ℃(1 min); 传输线温度280 ℃; 离子源温度230 ℃; 四级杆温度150 ℃。采用质谱全扫描(Scan)方式结合标样出锋时间来定性测定样品中的嗅味物质, 离子扫描范围m/z为40—350 amu, 扫描时间为2—30 min; 采用选择离子(SIM)方式, 使用外表法定量测定嗅味物质含量。表2为目标嗅味物质的基本性质。
表1 A、B断面理化指标
表2 挥发性硫化物基本特性
3 结果与讨论
3.1 挥发性硫化物在上覆水与表层沉积物的分布
图2显示了DMS、DMDS和DMTS在不同采样地点上覆水和表层沉积物中的空间分布特征。上覆水中DMS、DMDS和DMTS的浓度, 平均值分别为26.17, 28.01和 16.86 ng·L–1。表层沉积物表层2 cm内DMDS和DMTS的浓度平均值分别为336.71和15.70 ng·g–1, 沉积物中较高的硫醚浓度可能是由于沉积物的吸附作用[34]。因此, 该区域的环湖居民可能更容易受到气味影响。同时, 研究发现, 鱼、虾等水生动物可以吸收气味[35], 如果人们在误食到这些水生动物后会受到间接影响。
比较研究结果, 近岸带蓝藻聚积区挥发性硫化物的含量显著大于湖区, 主要是由于蓝藻的大量积累衰亡分解引起。本研究中的分布特征与前人[36,37]研究相一致, 这是受风力以及炎热干燥天气的影响, 大量新鲜蓝藻积累于此, 且在一定条件下逐步沉积衰亡, 从而大量的有机物质和挥发性硫化物被释放到大气、水体和沉积物中。因此, 防止蓝藻的积累和分解可以降低湖泊水体嗅味物质污染。同时, 利用斯皮尔曼相关分析得到表面沉积物和上覆水之间的相关性, 结果表明挥发性硫化物的变化特征在表层沉积物和上覆水中表现出极强的相关性。特别是DMDS, 其相关性达0.897(P<0.05); DMTS, 其相关性达0.849(P<0.05)。Guttman等2009年发现嗅味物质可以从沉积物向上覆水扩散[38], 因此沉积物不仅仅是挥发性硫化物的汇, 还可能是挥发性硫化物的源。
3.2 挥发性硫化物在沉积物中的分布特征
为弄清蓝藻聚积区蓝藻衰亡分解后, 嗅味物质在沉积物中的分布情况, 现场采集该区域柱状样, 分层测定沉积物嗅味物质浓度, 结果如图3所示。该图显示了两种挥发性硫化物在采样点位沉积物中垂直和水平方向上的分布特征。
水平方向上, 由岸边向湖区延伸, A、B断面的嗅味物质浓度逐渐降低。沉积物表层2 cm, A断面DMDS浓度由163.30 ng·g–1下降至ND ng·g–1, DMTS浓度由5.81 ng·g–1下降至ND ng·g–1; B断面, DMDS浓度由262.25 ng·g–1下降至88.62 ng·g–1, DMTS浓度由50.90 ng·g–1下降至ND ng·g–1。因此, 自然芦苇带内的两种挥发性硫化物的含量明显低于人工漕沟内, 可能由于芦苇带以及漕沟的截留作用使得藻类在此聚积, 加之外源污染物汇聚到此, 导致污染严重, 嗅味物质浓度较高。
垂直方向上, A、B断面均为表层DMDS和DMTS浓度较高, 最高浓度出现在B断面的B-1和B-2点位, 其中DMDS浓度最高达262.25 ng·g–1, DMTS浓度最高达50.90 ng·g–1。B-1靠近岸边, 受到土地污染和人类活动的双重影响, 而B-2处由于受到人工木桩的拦截, 大量蓝藻在此聚集并厌氧分解, 从而导致该处嗅味物质浓度异常。随着深度的加深, 漕沟内(B-1, B-2)DMDS嗅味物质含量呈波动降低, 但含量仍然较高, 而芦苇群丛内(A-1, A-2)两种嗅味物质含量呈下降趋势, 可能是由于芦苇根部对两种嗅味物质的吸收作用, 使得其浓度降低。而B-1, B-2, B-3处DMDS嗅味物质呈波动性变化趋势, 可能是由于挖掘漕沟构建人工湿地, 种植芦苇时人类活动破坏了沉积物原有的淤积状态。随沉积物深度的增加, 两种嗅味物质呈现下降趋势, 表明新鲜蓝藻聚积衰亡过程中, 释放大量的嗅味物质。研究报道, 蓝藻腐烂会导致水体厌氧, 增加水体营养负荷, 同时向湖水中释放大量甲硫醚、二甲二硫醚和二甲三硫醚等挥发性有机物, 引起水体异味, 为防止湖泊水体异味事件再次发生, 避免蓝藻水华厌氧分解尤为重要。
在开阔水域(A-3、A-4和B-4), 挥发性硫化DMDS、DMTS的浓度在表面沉积物(<4 cm)均未检出, 明显低于低于近岸区。结合表3-1中的理化性质可知近岸区(A-1, A-2, B-1和B-2)的水深比湖区(A-3, A-4, B-3和B-4)的水深深度高, 而沉积物深度呈相反的趋势。特别是A-1, A-2, B-1和B-2处上覆水和水土界面pH值、DO值和ORP值均低于A-3, A-4, B-4。结合采样现场分析, 一方面这可能是由于藻类大量聚集、死亡、沉积至湖泊底部, 降低了沉积物的氧化还原电位, 促进了挥发性硫化物的产生; 另一方面, 研究表明当体系为“蓝藻-湖水-底泥”时, 在静态条件下, 当藻密度为1.0×108cells·L–1时, 底泥会使得黑臭水体提前发生, 促进大量嗅味物质的形成及进一步转化。而湖区内底泥清淤过以后, 表层沉积物为硬质黄泥, 因此大大降低了蓝藻残体与黑臭底泥的接触, 从而降低了嗅味物质的浓度。因此底泥清淤工程不能仅仅局限在湖区内, 近岸带200米范围内的底泥也应重点考虑。当然, 这种差异也与不同的环境条件和蓝藻的聚积量有关。据报道, 在盛行风的影响下蓝藻很容易地聚集在太湖的西部地区, 尤其是在竺山湾沿岸和梅梁湾沿岸。
图2 上覆水与表层沉积物中DMS、DMDS和DMTS的分布特征
图3 毛渎港A、B断面沉积物中DMDS和DMTS的垂向分布特征
表3 本研究与其他研究区域嗅味物质
根据前人研究(表3), 结合气候环境等因素, 该区域处于太湖西岸, 水域水生植被呈间断分布, 水生高等植被单一, 主要优势种是芦苇。由于强烈的风浪作用, 大量蓝藻向岸边淤积, 且人工挖掘构建的漕沟以及芦苇群丛对蓝藻的拦截作用, 使得大量藻类残体堆积于沉积物表面, 从而导致该区域内沉积物嗅味物质含量异常。且该区域大堤类型为间歇露滩-大堤型和无滩地-大堤型[42], 该类型可能影响藻类的聚集。而向湖区延伸, 由于底泥已经清淤过, 嗅味物质含量下降很快, 说明清淤对控制嗅味物质起着很大作用。因此湖滨带区域内也应纳入清淤范围内。同时结合其他研究[43], 内源引发的嗅味物质的释放严重超标, 进一步开展沉积物中的嗅味物质的迁移转化研究十分必要。
3.3 沉积物中挥发性硫化物与环境因子的关系
研究表明, 当沉积物碳氮比4-5和6-7时, 沉积物有机质主要来自浮游生物和细菌; 当沉积物碳氮比大于20时, 有机质主要来自高等植物[44], 因此碳氮比被广泛地用于确定有机质的来源[45]。在近岸区A-1、A-2、B-1、B-2和B-3的表面沉积物C/N比值分别为34.63、39.86、7.64、8.01和5.77。B-1和B-2的碳氮比值均低于A-1和A-2, 同时结合表3-1, 各采样点蓝藻聚积厚度, 以及图2-1采样现场, 可表明大量的浮游生物和细菌在漕沟内衰亡分解。表3-3列出了上覆水和表层沉积物中三种嗅味物质与碳氮比的相关关系。
2010年, Zuo等在熊河水库研究发现土臭素和总氮, 有机物质以及叶绿素呈正相关[46]。因此, 营养盐可以间接预测嗅味物质[47]。结合沉积物中营养盐数据, 利用双变量相关分析了营养盐和两种嗅味物质之间的关系(表3-3), 结果表明这两种嗅味物质和TOC之间有着很强的相关性。Yang 等研究表明太湖散发恶臭物质的“黑水团”与氨氮含量相关性极高[48]。在本研究中DMDS和DMTS显示与沉积物中TOC含量密切相关, 这一结果与Chen等研究相一致[12]。
表4 沉积物中挥发性硫化物与环境因子的相关关系
注: **表示在0.01水平上显著相关,*表示在0.05水平上显著相关
4 结论
本研究通过野外调查蓝藻聚积区水体上覆水以及沉积物中挥发性硫化物的变化特征, 研究了其影响因子。主要结论如下:
(1)通过比较近岸带蓝藻聚积区(200 m范围内)与湖区挥发性硫化物含量, 近岸带含量远大于湖区内, 这是由于太湖底泥清淤工程往往在湖区内, 进而降低了嗅味物质产生的风险, 因此今后近岸带的底泥也应当重点考虑。
(2)挥发性硫化物的变化特征在表层沉积物和上覆水中表现出极强的相关性。因此沉积物-上覆水中的挥发性硫化物互为源-汇。
(3)多元线性回归分析建立的DMDS和DMTS与营养盐的关系表明, 沉积物中TOC与DMDS、DMTS这两种挥发性硫化物分布趋势一致。
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Distribution characteristics of typical volatile sulfides in sediments in west nearshore zone of Taihu
HUANG Heyong1,3, LIU Xiansheng1, XU Xiaoguang2, ZHAO Yanping2, WANG Guoxiang2,4*
1. School of Geography Science, Nanjing Normal University, Nanjing 210023, China 2. School of Environment, Nanjing Normal University, Nanjing 210023, China 3.Analysis and Testing Center, Nanjing Normal University, Nanjing 210023, China
The volatile sulfide is considered to be the main odor pollutants produced by decomposition ofspp. The outbreak ofspp. bloom can bring a large number of volatile sulfide compounds(VSCs), which will not only affect the water quality of the lake, but also do harm to aquatic organisms and residents. The concentration of DMS, DMDS and DMTS in overlying water and sediments along the west littoral zone of Taihu Lake were investigated. The results displayed that the highest contents of the DMDS and DMTS in the surface sediments around the Maodu River were 262.25 ng·g–1and 50.90 ng·g–1, respectively. In the spatial distribution, the contents of VSCs were higher in artificial reed zone than those of the natural reed ditch in the surface sediment (<4cm). Similarly, the concentration of VSCs was higher in the near shore than that in the open area. In Taihu Lake, the high-density cyanobacteria gathered, died and deposited in the bottom, which promoted the production of VSCs and the formation of black-bloom. Therefore, we propose to immediately remove the cyanobacteria and dredge the sediments in the littoral zone of Taihu Lake.
Taihu Lake;sediment;volatile sulfides
10.14108/j.cnki.1008-8873.2018.04.002
X131.2
A
1008-8873(2018)04-016-08
2017-08-13;
2017-09-26
国家自然科学基金(41573061); 江苏省太湖水环境综合治理科研项目(TH2014402); 江苏省高校自然科学基金(15KJB610007)联合资助
黄鹤勇(1986—), 男, 博士, 主要研究方向水环境生态修复及环境化学, Email: huangheyong@njnu.edu.cn.
王国祥, 男, 教授, 主要研究方向水环境生态修复及环境化学, E-mail: guoxiangwang@njnu.edu.cn.
黄鹤勇, 刘宪圣, 许晓光, 等. 太湖西岸沉积物中典型挥发性硫化物的分布特征研究[J]. 生态科学, 2018, 37(4): 16-23.
HUANG Heyong, LIU Xiansheng, XU Xiaoguang, et al. Distribution characteristics of typical volatile sulfides in sediments in west nearshore zone of Taihu[J]. Ecological Science, 2018, 37(4): 16-23.
