光激发非平衡载流子的瞬态输运及强THz辐射研究

薛 红，席彩萍

（渭南师范学院 数理学院，陕西渭南714099）

太赫兹波段是电磁波谱中最后被关注的前沿研究课题，该波段横跨电子学和光子学两个领域，处于电子学到光子学的过渡区域。随着研究的深入，人们逐渐认识到THz波在通讯、医疗、安检和材料科学等领域的应用前景。［1-13］目前，有关线性工件状态下光电导开关产生THz脉冲的技术已经成熟，但线性光电导方法很难产生高增益、高峰值功率的太赫兹辐射，因此，采用有效的方法产生高强度的太赫兹电磁辐射将成为今后关注的热点。

太赫兹电磁辐射的产生方法很多，如光电导、光学整流、气体激光器、速调管等。目前，利用超短激光脉冲激发光导开关产生太赫兹辐射是简便易行的一个主要方法。［1］随着超快激光技术的迅速发展，利用超快光电子技术产生太赫兹脉冲（THz波）的方法越来越被重视。［2-4］利用超快光电子技术获得的频谱在0.5～5 THz范围内的电磁波，已在光谱分析方面发挥着重要的作用。［5-6］目前比较常用的产生THz脉冲的方法有两种：一种是通过快速调制半导体天线中的光电流产生；另一种是利用飞秒脉冲激光照射光电开关产生。［7］但高功率太赫兹电磁波辐射源还有待进一步开发。本文将对强偏置电场作用下利用飞秒激光脉冲触发砷化镓光电导偶极天线的太赫兹辐射进行实验和理论研究，并对不同的偏置电场条件下的THz波形进行模拟计算。通过对比分析，得到在偏置电场大于Lock-on电场（4.1 kV／cm）的非线性条件下，光电导开关天线产生高增益、高峰值功率的强太赫兹辐射。

1 辐射理论

在20世纪80年代末到90年代初，Auston D、Grischkowsky等人首先对光电导概念进行了发展，这种方法是基于天线系统并利用光电导产生太赫兹电磁辐射脉冲。［8-9］利用光电导方法产生THz电磁辐射脉冲的基本原理是：在光电半导体材料（如GaAs）表面上沉积金属电极结构作为偶极天线，用飞秒激光照射两电极之间的光敏半导体材料，利用激光注入电极间隙的光电导半导体材料（GaAs），在光电导体表面将会瞬时产生大量的非平衡自由电子-空穴对（10-14s量级），这些光注入载流子在外加直流偏置电场和内建电场的作用下加速运动形成变化极快的光电流，从而向外辐射THz电磁波，如图1所示。

图1 光电导偶极天线辐射THz电磁波示意图

一般来说飞秒激光能量较弱，要实现非线性模式就要求有较强的偏置电场，实验证明，大孔径光电导天线能够承受较强的偏置电压，可以产生较强的THz脉冲辐射。根据电流瞬冲模型，在考虑有限载流子寿命、瞬变载流子迁移率等因素的基础上，分析量子效率对非线性光电导偶极天线产生THz辐射的远场特性的影响。

理论与实验证明，采用大孔径天线可以得到辐射强度更大的THz脉冲。根据光电导理论，在没有飞秒激光触发的状态下，光电导体处于截止状态；当开关天线受到飞秒激光脉冲激发时，光激发载流子在偏置电压Eb的作用下开始加速，产生瞬变电流并发射出太赫兹电磁波。为简单起见，忽略空穴对表面光电导的贡献，根据电磁场理论和欧姆定律得到THz远场辐射的表达式为：

其中：光电导随时间变化的关系为：

平均漂移速度的瞬时变化为：

其中：t为动量弛豫时间，f0（k，x）为平衡载流子的分布函数，电场力F＝dћk／dt表示载流子散射引起的平均损失率。

2 天线结构与材料选择

光电导天线是应用较为广泛的宽带THz波发射源之一，其辐射性能主要由以下3个方面的因素来决定：光电半导体材料、天线的结构特征及激光脉冲的宽度。此外，由于辐射能量主要来源于以直流偏置电场方式存储的表面能，因此外加的直流偏置电场强弱也将直接影响THz辐射的强度和效率。要解决THz波的能量和效率较低的问题就必须考虑上述几种影响因素。

2.1 芯片材料的选择

作为天线芯片的光电导体材料的选择非常重要，一般要求性能良好的材料必须具有电阻率高、载流子寿命极短且迁移率大、禁带宽度大不易被击穿等特性。通常情况多选用偶极子天线、锥形天线及大孔径天线等结构形式，来提高天线的发射功率。泵浦激光的脉冲宽度（fs或ps量级）、入射光强、束腰半径以及激发位置都影响着光电导天线发射THz波，因此要得到高能量、大功率，且发射效率又高的强THz辐射电磁波，必须合理选择上述几个影响THz辐射的关键因素。几种常见的光电导材料及其特性参数见表1。

表1 光电导材料的特征

砷化镓材料是用来产生THz较好的材料。常用的砷化镓材料主要以半绝缘砷化镓（Semi-Insulating，简称：SI-GaAs）、低温生长的砷化镓（Low Temperature-grown，简称：LT-GaAs）以及As砷离子注入的GaAs（GaAs：As+）为主，因其不同的载流子寿命和迁移率，光电导天线具有不同的发射效率和频带宽度。其中：SI-GaAs体材料的暗态电阻率约为107Ω·cm，迁移率约为5 500 cm2／V·s，击穿场强高（～105V／cm），光损伤阈值高以及较短的载流子寿命（＜100 ps），经常用作低频（～3 THz）光电导天线的衬底材料。由于SIGaAs的载流子寿命相对LT-GaAs和GaAs：As+的载流子寿命较长，因此以SI-GaAs材料为衬底制作的天线增益比较高。因此我们选用SI-GaAs作为光电导天线的衬底材料。

除了以上3种常用的材料以外，国际上还有研究者报道了其他一些可以作为天线衬底的材料，例如，可以通过氢离子（H+）、氧离子（O-）和氮离子（N+）注入，使载流子寿命降低到亚ps量级。在SI-GaAs中掺入受主杂质Be，也可以有效地提高光电导THz器件的发射功率。另外，无定形非晶体GaAs（α-GaAs）薄膜的载流子寿命低于2 ps，它可以成为产生亚THz光电器件的衬底材料。GaAs材料内部的缺陷能级（EL2）对天线的THz辐射性能起着重要的作用，但是关于缺陷能级对天线性能的影响机理的研究，目前相关的报道也非常少。

2.2 光电导偶极天线结构

通常在大多数实验中多采用基本偶极天线，其主要原因是这种偶极天线结构相对不太复杂，也是研究最透彻的一种结构，如图2所示。能够通过天线阵列获得更大的发射功率以及更好的方向特性，可以通过调节各阵元辐射电场的相位来调节其波束的方向，可调性比较好。

一般而言，光电导天线是由淀积在半绝缘半导体表面上的2个电极组成的。在两个电极上施加偏置电压，当飞秒激光脉冲照射电极间隙时，在该区域产生光注入的非平衡载流子，载流子在偏置电压下加速并辐射出THz脉冲，并可以通过调节偏置直流电压的大小来获得辐射更强的THz波。

THz光电导偶极天线所采用的金属电极主要有2种：Au／Ge／Ni合金电极和Ti／Au电极。AuGe合金电极是J.B.Gunn在1964年首次使用的，其优点是：（1）电极制备工艺的重复性好；（2）退火后表现出很高的电导率；（3）传统的制备工艺和多种退火方式都可以采用。Ti／Au电极是一种不需退火的接触方式，近年来引起了很大的关注。因为半导体器件的尺寸越来越小，退火过程中的热量容易引起器件的损坏。Au／Ge／Ni合金电极在退火后与n型GaAs材料形成欧姆接触，而Ti／Au电极仍然保持肖特基接触的性质。要提高天线的辐射效率，Au／Ge／Ni电极是首选，但是Ti／Au电极具有更好的热稳定性。采用Au／Ge／Ni合金电极的SI-GaAs天线和采用Ti／Au电极的SI-GaAs天线，在相同条件下辐射THz电磁波的强度几乎相同，但是由于Ti／Au电极和SI-GaAs材料形成的是肖特基接触，在接触位置处容易产热，导致天线辐射THz电磁波的幅值不稳定，并且耐压能力不如Au／Ge／Ni合金电极天线。

图2 光电导天线结构图

3 THz辐射与分析

触发光源选用钛宝石飞秒激光器，其输出光脉冲的波长为800 nm，脉冲宽度140 fs，脉冲能量10 nJ，重复频率75 MHz／82 MHz，平均功率1.2 W，光功率在10～500 mW之间连续可调，通过双脊偶极天线的辐射／检测THz波，实验用直流高电压源输出电压（0～10 000 V）；实验选用SI-GaAs作为光电导偶极天线的芯片材料，暗态电阻 P＞5×107Ω·cm，载流子浓度n＝1014cm-3，电子迁移率μ＞5 500 cm2／V·s，芯片厚度为0.6 mm。实验中偏置电压从0开始，以步长为40 V递增，得到了THz振幅与天线偏置电压之间的关系，并记录和测量THz电磁波的时域波形和频谱分布并对其结果进行分析。

3.1 实验结果

3.1.1 小孔径光电导天线

采用电极间隙分别为50 μm、100 μm和150 μm的3个不同的小孔径光电导天线并对其THz波辐射性能进行研究。3种天线的结构、材料和制作工艺均相同，并且具有相同的电极宽度100 μm，用TDS-Z2系统对天线进行测试，得到了3个天线的THz辐射时域光谱，如图3（a）所示。图3（b）是图3（a）的傅里叶变换频谱图。图3（b）显示，3种不同的天线所辐射出的THz频谱范围相同，均为0.2～3 THz，但频谱峰值频率不同，分别为0.6 THz、0.8 THz和1.0 THz。可见，THz峰值频率随天线电极间隙的减小而增大。

图4为THz振幅与天线偏置电压之间的关系。结果显示，在外加偏置电压低于100 V时，No.1与No.2辐射出的THz波振幅几乎没有太大的差异，满足线性关系并随偏压的增加幅值增大，进一步证明了THz波远场辐射强度不仅与外加偏置电场成正比，还与天线的有效辐射面积成正比；而当外加偏置电压高于150 V时，No.2辐射出的THz波振幅明显高于No.1而偏离线性关系。由计算分析可知，当外加偏置电压为100 V时，No.2天线两电极之间的偏置电场约为10 kV／cm，No.1天线两电极之间的偏置电场为20 kV／cm。可见，并不是在任何情况下都存在THz波远场辐射强度与外加偏置电场成正比。其主要原因为较小间隙的天线在相同光能的条件下，天线内部所产生的光生载流子浓度较高，当外加偏置电场较强时，将不同程度地产生空间电荷屏蔽和辐射场屏蔽效应，导致辐射幅值缓慢增加甚至饱和，而间隙较大的天线由于光生载流子浓度和外加偏置电场较小，基本不会存在空间电荷屏蔽，辐射场屏蔽效应也会很小。因此，要使天线获得最大的输出振幅，就必须选择合适的电压、光能和天线结构条件。

图3 3个天线的THz时域谱（a）和频域谱（b）

图4 THz振幅与偏置电压的关系图

实验对3种不同天线的击穿电压以及所能达到的最大电场强度也进行了研究，见表2，No.3的击穿电压几乎是No.1和No.2的3倍，而所能达到的最大电场强度却是No.1的一半。可见，较大间隙的天线具有较长的使用寿命和稳定的THz辐射性能。

表2 3个天线击穿电压以及所能达到的最大电场强度

因此得出以下结论：天线结构、衬底材料和制作工艺相同的THz光电导天线可以辐射出相同频带宽度的THz电磁波；大间隙天线比小间隙天线的耐压能力更强，THz辐射性能也比小间隙天线好得多，所以在光电导天线的制作中，我们要尽量增大两电极之间的间隙。

3.1.2 大孔径光电导天线

实验中利用钛宝石飞秒激光脉冲触发半绝缘GaAs光电导偶极天线产生THz辐射，飞秒激光器输出波长为800 nm，脉冲宽度为120 fs，重复频率为82 MHz，天线的电极间隙为3 mm并由有机硅凝胶封装。偏置电压在0～10 000 V范围内变化。

根据式（1），光电导体的远场太赫兹波辐射强度与偏置电场成正比，图5模拟计算了偏置电场分别为2 kV／cm、8 kV／cm和10 kV／cm条件下天线的太赫兹辐射波形。可见，当载流子工作在高于阈值电场（Eb＞4.1 kV／cm）的强电场条件时，载流子应进入非线性工作模式，电脉冲上升沿陡峭，获得THz辐射的幅值更大，甚至可以超过几个数量级。为寻求有效利用光电导方法产生高增益、高峰值功率的强THz辐射方法，为设计制作更好的太赫兹辐射源提供依据。

图5 不同条件下天线的太赫兹辐射波形

3.2 载流子输运机理

以光电导体作为辐射天线的瞬态电流源，利用式（1）（2）（3），并根据载流子的平均漂移速度和瞬态非平衡载流子的输运过程得到太赫兹辐射的特性。

3.2.1 非平衡载流子产生机理

当激光脉冲照射到半导体上时，电子由价带跃迁到导带，在导带和价带中瞬态地产生大量的电子和空穴。触发过程初期，激发光能量完全转移给载流子，导致了非平衡载流子密度的产生。一般认为，半导体开关内的非平衡载流子在超高电场下的瞬态过程可分为3个阶段：（1）相干阶段（几十fs）：该阶段电子和空穴独立的与激光光场相互作用，不形成载流子，激光脉冲输出与触发脉冲产生之间的延迟时间非常短；（2）相位弛豫阶段：该阶段电子从价带跃迁到导带，在ps量级时间内半导体开关中产生大量的电子-空穴对，电子能量高于热平衡状态能量，形成热电子；（3）准热平衡弛豫阶段：电子主要是通过光学声子弛豫，使热电子能量达到能带底部形成准平衡状态。

3.2.2 强电场条件下的载流子输运

在强电场（～10 kV／cm）作用下，GaAsГ谷的电子更容易被加速，电子在约0.1 ps的时间内其漂移速度可被加速到3倍以上，并随着电子能量的增加散射减弱。原因为在如此短的时间内电子来不及散射或小角度的散射占优势，那么电子的运动不会失去沿电场方向的原有动量，并随着电子能量的增加小角散射的优势将更为突出。因此，在强电场下的非平衡载流子平均漂移速度与通常的情形有着重要的差别，平均漂移速度过冲将是造成THz辐射强度增加的主要原因之一。但空间电荷屏蔽和辐射场屏蔽也将对太赫兹电磁辐射产生一定的影响。

4 结语

近年来，利用超快光电子技术产生太赫兹电磁波（THz波）越来越受到人们的关注，其中利用线性光电导方法产生THz脉冲技术日趋成熟。因而在强电场（＞4.1 kV／cm）作用条件下，利用非线性GaAs光电导天线产生具有高峰值功率的强THz辐射的方法将成为今后研究的热点。实验和分析结果表明，在强偏置电场作用下的初始阶段，载流子的小角散射占主导地位，载流子以弹道运动的方式实现输运并在极短的时间内迅速达到一个较高的电子能量，瞬变漂移速度上升陡峭并导致速度过冲，这种平均漂移速度的迅变过程将产生THz辐射脉冲峰值功率的增加甚至辐射强度可以超过几个数量级。因此，利用强电场下光电导开关偶极天线产生强太赫兹电磁辐射将成为有效方法之一。