紫外准分子激光损伤典型光学材料的特性分析

王 玺， 李志明， 谢运涛， 聂劲松

(国防科技大学 脉冲功率激光技术国家重点实验室， 安徽 合肥 230037)

1 引 言

K9和石英玻璃常用作光学系统的窗口、棱镜、反射镜以及滤光片的基底材料等，是激光系统和光电探测装置中使用最为广泛的光学材料[1-7]。研究这两种典型光学材料的紫外激光损伤有着重要的应用背景。但是这两种典型光学材料的紫外激光损伤机理是不同的：K9玻璃对紫外激光不透明，即紫外激光处于K9玻璃工作波段外，本征吸收很高，吸收系数可达13.54×106m-1[8]；而石英玻璃对紫外激光透明，本征吸收系数很小，数量级仅为10-3/cm，因而大部分研究认为杂质吸收造成的热损伤是石英损伤机理中最重要的损伤机制之一[9-13]。准分子激光由于波长范围广、光子能量高、峰值功率大、靶耦合效率高等特点，在激光精密加工以及军事领域中，特别是空间应用上，高功率的准分子激光器有着很大的潜在价值。

根据已经建立的理论模型，进一步研究了准分子激光对透明光学材料(石英玻璃)和非透明光学材料(K9玻璃)的损伤特性，获得了相关参数对材料损伤的影响规律。本文的研究工作为激光加工和激光攻防领域提供了重要的参考数据，并可以为光学元件的抗激光损伤特性研究提供理论依据。

2 准分子激光对非透明光学材料的损伤特性

对于K9玻璃这种在紫外波段不透明的光学材料，根据参考文献[14]建立准分子激光损伤K9玻璃的理论模型：圆盘状K9玻璃模型，半径15 mm，厚度1 mm，准分子激光垂直入射到K9模型表面(z=0)，z轴与激光照射方向一致，且光束中心与样品中心重合。准分子激光器输出的激光束是平顶光束，近似于均匀分布，激光光强在光斑范围内均匀分布，激光光斑半径为R，脉宽为τ。利用ANSYS有限元分析软件对辐照过程中的产生温度及应力场进行数值模拟分析，且应力计算只涉及热弹性模型而不考虑材料的塑形变形。由文献[15]计算结果可得：在激光脉冲作用结束时，模型中心产生的温度和热应力达到最大值。因此，这里以温度和热应力表征损伤效果，考察激光脉冲作用结束时，模型中心处的最高温度、最大压缩应力和最大拉伸应力，其中，拉伸应力表示为正值，压缩应力表示为负值。

2.1 激光光斑半径对损伤效果的影响

选择入射能量50 mJ，固定脉宽τ=20 ns，照到模型表面的光斑半径R取为0.8～5 mm，计算得到模型的最高温度和最大热应力随光斑半径的变化关系，如图1、2所示。

图1 最高温度随光斑半径变化情况

图2 最大热应力随光斑半径变化情况

从图1、2可以看出，由于入射激光能量保持不变，随着光斑半径的增大，单位面积上吸收的激光能量减少，所以模型的最高温度、最大热应力也会相应降低。

2.2 激光脉宽对损伤效果的影响

保持激光入射能量不变，固定光斑半径R=0.8 mm，激光脉宽τ取0.1，1，10，20，100 ns，计算得到模型的最高温度和最大热应力随脉宽的变化关系，如图3、4所示。

从图3可以看出，脉宽的变化不会对模型的最高温度产生影响。由于本文讨论的是样品表面在绝热的条件下，且脉宽取值在一个较小的范围内，因此，不管脉宽怎么改变，只要单位面积上吸收相同的激光能量，就会使温度达到一致。所以脉宽对最高温度没有影响，但是会对热应力产生较大影响：压缩热应力会随着脉宽的增大而减小，并趋于减缓；拉伸热应力会随着脉宽的增大而增大，但增长幅度很小。

图3 最高温度随脉冲宽度变化情况

图4 最大热应力随脉宽变化情况

2.3 激光脉冲数对损伤效果的影响

对于多脉冲的仿真计算，由于要保证运算精度，网格密度不能有所变化，但运算次数较多，会超过软件本身的计算容量。按照文献[14]的模型，激光入射条件、边界条件保持不变，计算得到重复频率为1 Hz时模型的最高温度和最大热应力随脉冲数的变化关系，如图5、6所示。

图5 最高温度随脉冲数变化情况(f=1 Hz)

图6 最大热应力随脉冲数变化情况。(a)最大压缩热应力与脉冲数的关系；(b)最大拉伸应力与脉冲数的关系。

从图5、6可以看出，随着脉冲数的增加，模型的最高温度和最大热应力都是逐渐增大的，呈现出一定的累积效应，但增长幅度并不明显。这主要是因为本次计算设定的重频很低，只有1 Hz，前后脉冲时间间隔很长，使得脉冲数之间的温度、应力增长值变化不大。如果重频增加到100 Hz，保持激光其他入射条件不变，计算得到第10个激光脉冲结束时模型的温度场分布等值云图如图7所示，作用1 s后的模型的温度场等值云图如图8所示。由图7、8可见，重频增加之后，随着激光辐照时间的增加，热量扩散的不均匀性更加突出，最终导致在模型内部，温度呈现出明显的梯度分布。模型在光斑区域内最高温度达到1 423 ℃，已经超过了材料的熔点，在激光作用区域以外的位置，温度也升高到较大的数值，接近材料熔点。由于温度的积累效应，熔融损伤会沿着轴向和径向扩展，样品的损伤面积会逐渐增大。这一变化和损伤实验中观察到样品的损伤增长现象比较吻合。

图7 第10个激光脉冲结束时，模型的温度场等值云图(f=100 Hz)。

图8 重频100 Hz激光作用1 s后的温度场等值云图

2.4 激光重频对损伤阈值的影响

根据前面的计算结果，定义两种损伤阈值，一种是以温度达到熔点的熔融损伤阈值，另一种是以热应力达到压缩断裂强度的应力损伤阈值。保持激光其他参数不变，重频分别取1，2，10，50，100 Hz，作用时间为1 s，计算得到熔融损伤阈值和应力损伤阈值与重频的关系，如图9所示。结果表明，重频越高，熔融损伤阈值和应力损伤阈值越小，重频为100 Hz时，熔融损伤阈值仅为0.41 J/cm2。值得注意的是，当重频增加至45 Hz以上时，熔融损伤阈值开始低于应力损伤阈值，这说明当重频较高时，材料将首先产生熔融损伤，其后才产生应力损伤。

图9 损伤阈值与重频的关系

3 准分子激光对透明光学材料的损伤特性

由于石英玻璃在大部分波段包括紫外波段都属于透明光学材料，因此杂质吸收造成的损伤机制被众多学者认为是石英损伤中最主要的损伤机制之一。光学材料一般在抛光、清洗等工序中不可避免地带来杂质粒子。比如，抛光过程的CeO2微粒，切割机械中的Cu、Cr、Fe等微粒，以及清洗中引入的Al离子。这些杂质是导致激光损伤阈值大为减小的关键因素[11-13]。

图10为308 nm XeCl准分子激光损伤石英玻璃实验光路图。实验装置主要由XeCl准分子激光器、准直系统、衰减系统、分束镜、石英平凸聚焦透镜、二维可移动光学平台、紫外激光能量计和若干石英玻璃样品组成。图11为脉冲能量密度为3.3 J/cm2时，光学显微镜观察到的石英玻璃前表面和后表面的初始损伤形貌。

根据参考文献[16]建立的杂质微粒在准分子激光辐照下引起石英玻璃损伤的理论模型：取杂质对象为氧化铈(CeO2)微粒，入射激光为308 nm XeCl准分子激光。将杂质看成嵌于光学材料中的一个球形吸收性颗粒，a为杂质微粒半径，d为杂质微粒的掩埋深度，如图12所示。

图10 308 nm准分子激光对石英玻璃损伤实验光路图

图11 308 nm准分子激光对石英前后表面的初始损伤形貌。 (a)前表面；(b)后表面。

图12 石英表面杂质微粒的物理模型。(a)三维结构示意图；(b)平面示意图。

在激光辐照下，材料和杂质的温升及热应力可以通过热传导方程和热弹性力学方程确定。在球坐标系下温度场方程：

(1)

(2)

Ti=Tg=25 ℃，t=0，

(3)

(4)

式中：下标s和i分别表示光学材料和杂质，a为杂质小球半径，q为杂质吸收的激光功率，其表达式为：

(5)

其中，η为杂质对激光的吸收系数，I为均匀辐照的激光光强。

CeO2微粒的掩埋深度d=50 nm，杂质半径分别为5，10，15 nm时，计算得到模型表面的温度分布，如图13(a)所示。掩埋深度一定时，模型表面温度随杂质半径的增大而增大。CeO2微粒半径r=15 nm，杂质掩埋深度分别20，100，200 nm时，计算得到模型表面的温度分布如图13(b)所示。模型表面温度随杂质掩埋深度的增大而减小。当掩埋深度超过200 nm时，杂质粒子的存在已经使得表面温度没有影响。当然这也超出了元件亚表面层的尺度。

图13 杂质参数与温度的关系。(a)不同杂质半径下模型表面的温度分布；(b)不同掩埋深度下模型表面的温度分布；(c)石英后表面杂质周围的温度场分布。

如果将杂质掩埋深度继续增加到一定的数值，就相当于杂质嵌在石英玻璃后表面的亚表面层中。计算得到相同的杂质微粒条件下，石英玻璃后表面杂质周围的温度场分布，如图13(c)所示。由图13(c)可知，杂质最高温度达到622 ℃，远远高于周围的石英温度。但是处于后表面的CeO2微粒的温度远没有处于前表面的温度高。如果入射激光能量进一步增大，从石英前表面透射过的激光能量就会被后表面的亚表面层中的杂质强烈地吸收，随之熔融气化，产生一个个熔融坑，这就形成了实验中出现的小麻点群的损伤形貌，如图11(b)所示。综合损伤实验结果图11(a)、(b)，石英玻璃的前、后表面初始损伤形貌基本相同，都是小麻点群的损伤特征。通过这个理论模型能够较好地解释石英前/后表面这一相同的损伤形貌，验证了理论模型的有效性。

4 结 论

通过建立的紫外准分子激光损伤典型光学材料的理论模型，研究了准分子激光对透明光学材料(石英玻璃)和非透明光学材料(K9玻璃)的损伤特性。结果表明，准分子激光光斑半径、脉宽、脉冲数和重频对K9玻璃损伤有着很大的影响。特别是重频，研究发现损伤阈值会随着激光重频的增加而减小，当重频增加至45 Hz以上时，熔融损伤阈值开始低于应力损伤阈值，这说明当重频较高时，材料将首先产生熔融损伤，其后才产生应力损伤。由此可见，激光重频对损伤特性的影响将是下一步研究的重点。另一方面，石英玻璃中杂质微粒的半径和掩埋深度对温度场分布也有着较大影响。研究表明在石英玻璃后表面，杂质的温度和前表面一样都远远高于周围的石英温度，数值模拟结果与实验中观察到石英玻璃前/后表面的小麻点群损伤形貌较为吻合，较好解释了石英玻璃前/后表面相同的初始损伤形貌。数值模拟结果和实验结果符合较好，证明了所建模型的有效性。

参 考 文 献：

[1] JONES S C, BRAUNLICH P, CASPER R T,etal.. Recent progress on laser-induced modifications and intrinsic bulk damage of wide-gap optical materials [J].Opt.Eng., 1989, 28(10):1039-1068.

[2] MILLER P E, SURATWALA T I, WONG L L,etal.. The distribution of subsurface damage in fused silica [J].SPIE, 2005, 5991:599101.

[3] PAN Y X, WANG B, SHEN Z H,etal.. Effect of inclusion matrix model on temperature and thermal stress fields of K9-glass damaged by long-pulse laser [J].Opt.Eng., 2013, 52(4):044302.

[4] CARR C W, BUDE J D, DEMANGE P. Laser-supported solid-state absorption fronts in silica [J].Phys.Rev. B, 2010, 82(18):184304.

[5] STEVENS-KALCEFF M A, STESMANS A, WONG J. Defects induced in fused silica by high fluence ultraviolet laser pulses at 355 nm [J].Appl.Phys.Lett., 2002, 80(5):758-760.

[6] KUCHEYEV S O, DEMOS S G. Optical defects produced in fused silica during laser-induced breakdown [J].Appl.Phys.Lett., 2003, 82(19):3230-3232.

[7] 田爱玲， 王会婷， 袁娟娟， 等. 抛光表面的亚表层损伤检测方法研究 [J]. 光子学报, 2013, 42(2):214-218.

TIAN A L, WANG H T, YUAN J J,etal.. A novel method for subsurface damage measurement of optical components [J].ActaPhoton.Sinica, 2013, 42(2):214-218. (in Chinese).

[8] TSENG A A, CHEN Y T, CHAO C L,etal.. Recent developments on microablation of glass materials using excimer lasers [J].Opt.LasersEng., 2007, 45(10):975-992.

[9] 黄进, 蒋晓东, 刘红婕, 等. 真空环境中紫外脉冲激光对熔石英抗损伤能力的影响 [J]. 物理学报, 2010, 59(7):4677-4681.

HUANG J, JIANG X D, LIU H J,etal.. Influence of ultraviolet pulse laser irradiation on fused silica anti-damage ability in high vacuum environment [J].ActaPhys.Sinica, 2010, 59(7):4677-4681. (in Chinese)

[10] 欧阳升, 刘志超, 许乔. 熔石英表面加工引入金属微粒的三倍频激光损伤机制 [J]. 强激光与粒子束, 2011, 23(9):2423-2427.

OUYANG S, LIU Z C, XU Q. Mechanism of third-harmonic laser-induced damage on fused silica surface with processing-introduced metal absorbers [J].HighPowerLaserPart.Beams, 2011, 23(9):2423-2427. (in Chinese)

[11] LIU H J, HUANG J, WANG F R,etal.. Subsurface defects of fused silica optics and laser induced damage at 351 nm [J].Opt.Express, 2013, 21(10):12204-12217.

[12] PALMIER S, LUC RULLIER J, CAPOULADE J,etal.. Effect of laser irradiation on silica substrate contaminated by aluminum particles [J].Appl.Opt., 2008, 47(8):1164-1170.

[13] NEAUPORT J, LAMAIGNERE L, BERCEGOL H,etal.. Polishing-induced contamination of fused silica optics and laser induced damage density at 351 nm [J].Opt.Express, 2005, 13(25):10163-10171.

[14] WANG X, SHAO J Z, LI H,etal.. Analysis of damage threshold of K9 glass irradiated by 248-nm KrF excimer laser [J].Opt.Eng., 2016, 55(2):027102-1-7.

[15] 王玺, 方晓东. 准分子激光辐照K9玻璃的热力效应分析 [J]. 强激光与粒子束, 2016, 28(4):041002-1-6.

WANG X, FANG X D. Thermal and mechanical damage in K9 glass irradiated by KrF excimer laser [J].HighPowerLaserPart.Beams, 2016, 28(4):041002-1-6. (in Chinese)

[16] 王玺. 准分子激光损伤K9玻璃和熔石英的理论与实验研究 [D]. 合肥:中国科学技术大学, 2016.

WANG X.TheoreticalandExperimentalStudiesonDamageofK9GlassandFusedSilicaIrradiatedbyExcimerLaser[D]. Hefei: University of Science and Technology of China, 2016. (in Chinese)