反应机理对CFD计算燃气轮机高压燃烧NO排放的影响

席中亚， 付忠广

(华北电力大学 国家火力发电工程技术研究中心， 北京 102206)

燃气轮机燃烧产生的污染物主要为NOx(其中NO通常占95%以上)，对于日趋严格的环保规定，降低NO排放迫在眉睫。贫预混燃烧方法[1]因较低的燃烧温度而在降低NO方面获得了广泛应用，该方法先将燃料与过量空气预混形成贫态可燃物，再进入燃烧室燃烧，从而获得较低的燃烧温度，因此热力型NO[2]的生成较少。同时在燃烧器设计方面，由于燃烧所产生的回流区在稳定火焰和增强新鲜未燃物与高温烟气的混合上起到重要作用[3]，旋流燃烧器得到了广泛使用。

为了提高燃气轮机循环热效率，燃气轮机燃烧室须在高温高压的工况下运行，当前F级重型燃气轮机的燃气初温为1 430 ℃，压气机压比达到17～30[4]。但由于测量手段的限制，在高压工况下对燃气轮机燃烧室进行实验研究受到了阻碍[5]，且研究所需成本高、周期长。计算流体力学(CFD)数值预测以较低的成本和较短的时间，为燃气轮机燃烧室的燃烧特性及污染物排放的研究提供了有效的手段[6]。

Lu等[7]指出了化学机理对反应模拟研究的重要性，不合适或不充分的反应机理会产生不准确甚至错误的结果，过于复杂的机理不利于计算机求解，过于简单的机理会使计算失去准确性。GRI3.0机理[8]由美国伯克利大学的Smith等提出，其包含53种组分及325步反应，该机理被普遍认为是甲烷燃烧计算的标准机理，其中考虑了压力对化学反应的影响，计算量相对较大。为了节省计算成本，Karalus等[9]对GRI3.0机理进行简化，发展了骨架机理Skeletal mech，旨在用于预测燃气轮机在高压及贫预混工况下甲烷燃烧所产生的NOx，该机理包含30种组分及177步反应，其中甲烷氧化反应含有22个组分和122步反应，其余的8个组分和55步反应用于描述NOx的形成，考虑了压力对化学反应的影响。同时，Novosselov等[10]提出了8步反应机理8-steps mech，同样是为了预测燃气轮机在高压及贫预混工况下甲烷燃烧所生成的NO，该机理包括7种组分和8步化学反应，其中有3步为甲烷燃烧的总包反应，另外5步为各种途径的NO生成反应，压力对化学反应的影响通过将压力引入化学反应速率计算公式而实现。

近年来，一些学者[11-12]提出并证实了新的快速型NO的生成反应，他们以新的反应CH+N2=NCN+H取代了原先著名的由Fenimore[13]提出的反应CH+N2=HCN+N，新反应的快速型NO子机理取得了发展[14-16]。其中，Lamoureux等[16]提出的修正机理GRI3.0_modify，将原先GRI3.0的快速型子机理中的反应CH+N2=HCN+N和CH+N2(+M)=HCNN(+M)替换成CH+N2=NCN+H，同时添加了NCN的消耗反应：

NCN+H=HCN+N

(1)

NCN+O=CN+NO

(2)

NCN+OH=HCN+NO

(3)

NCN+O2=NO+NCO

(4)

Pillier等[17]通过Chemkin软件计算及实验得出，由Lamoureux等提出的修正机理GRI3.0_modify能在高压下预测NO的形成。然而Chemkin反应器并不能像CFD一样揭示NO的形成地点及过程。CFD中的涡耗散概念模型(EDC)适用于详细化学机理的计算，Fukumoto等[18]指出EDC模型能够准确模拟燃烧的火焰结构。

笔者结合已提出的4个高压燃烧机理，采用CFD对美国国家能源技术实验室NETL的SimVal燃气轮机燃烧实验台的高压燃烧实验[19]进行数值模拟，计算NO排放。通过分析温度场、NO生成率分布和NO摩尔分数分布，揭示NO形成地点及过程；将出口NO体积分数的计算结果与实验数据进行对比，揭示每个机理的计算效果和准确性，为燃气轮机燃烧室在实际高压工况下运行的NO排放预测提供参考。

1 计算对象及数值模型

1.1 计算对象

以NETL的SimVal燃气轮机高压燃烧实验台[19]为研究对象，该实验台如图1所示。其主要结构为预混段、喷嘴、燃烧室和乏气段，空气和燃料在圆环形的预混段内充分混合，经过旋流器后在喷嘴内形成旋流可燃物后进入圆柱形燃烧室燃烧，经末尾带有卡口的圆柱形乏气段流出，在乏气段出口处测量NO的生成量。

图1 NETL-SimVal燃气轮机高压燃烧实验台

1.2 数值模型

采用Fluent数值计算软件，CFD几何模型为二维轴对称模型，如图2所示。网格单元均为四边形，通过网格无关性验证，网格数为9 500，由于过密未在图2中显示。

图2 CFD几何模型

入口设置在燃烧室入口表面上游5 cm处，旋流采用边界条件的设置取代旋流器，旋流角为56°，来源于Strakey等[20]的实验结果。CFD计算燃料为甲烷，当量比为0.55，燃烧室绝对压力为0.62 MPa，入口边界条件为质量流量入口，温度为550 K，质量流量为0.385 kg/s，出口边界条件为压力出口。壁面采用绝热边界近似处理，与实际散热的误差在合理范围内。轴线为整个圆柱形区域的中心轴。2D模型选为轴对称旋流模型，湍流模型为标准的k-ε模型，混合物的密度设置为理想气体模型，湍流化学相互作用模型为涡耗散概念模型，反应机理分别为上文所提及的GRI3.0、Skeletal mech、8-steps mech和GRI3.0_modify。压力速度耦合采用Simple算法，物理量空间离散采用二阶迎风，以保证精度。

2 计算结果及分析

2.1 流场

各反应机理的流场相似，旋流流场如图3所示。图3中，流场发生涡破碎形成内部回流区(Inner Recirculation Zone, IRZ)，具体过程为：由于离心力的作用，旋流产生径向压力梯度；切向速度沿轴向膨胀并衰减，因此在轴线附近形成负的轴向压力梯度，从而引起反向流，形成内部回流区，即云图中轴向速度小于0的区域。同时，由于喷嘴出口界面的突扩作用，在边角处形成外部回流区(Outer Recirculation Zone, ORZ)。回流区的形成在稳定火焰、增强新鲜可燃物和高温烟气的混合方面起到了重要作用。

图3 旋流流场

2.2 温度场

各反应机理的温度场如图4所示，其中4个反应机理的温度分布相似。从图4可以看出，高温区域均位于外部回流区和中心体处的微小区域，高温区域温度水平在1 812～1 842 K。反应机理GRI3.0与其简化机理Skeletal mech和其修正机理GRI3.0_modify的温度场基本一致，三者计算域平均温度分别为1 715 K、1 722 K和1 715 K，可见GRI3.0的平均温度水平相对于Skeletal mech稍低，与GRI3.0_modify相同；而8-steps mech的高温区域形状则与其他机理存在差别，其计算域平均温度为1 743 K，明显高于其他3个反应机理，同时可推测其火焰长度明显更短。

(a)GRI3.0(b)Skeletalmech(c)8-stepsmech(d)GRI3.0_modify

图4 温度场

Fig.4 Temperature fields

2.3 NO生成率分布

各反应机理的NO生成率分布如图5所示。从图5可以看出，各反应机理对应的高NO生成率均出现在火焰表面，说明4个反应机理的NO形成地点均主要在火焰表面。外部回流区高温区域的NO生成率比火焰表面低得多，而火焰表面的温度则明显低于该区域，说明火焰表面由温度引起的NO生成率(即热力型NO)极低。火焰温度均在1 800 K及以下，热力型NO的形成很少[21]。

(a)GRI3.0(b)Skeletalmech(c)8-stepsmech(d)GRI3.0_modify

图5 NO生成率分布

Fig.5 Distribution of NO production rate

NO的生成途径主要有热力型、快速型、N2O型、NNH型和燃料型等。由于本文的燃料甲烷没有N元素，故没有燃料型NO的生成，热力型NO的生成也很少，故4个反应机理的NO来源主要为快速型、N2O型和NNH型。这与Fackler等[22]的研究结论一致。

反应机理GRI3.0与其简化机理Skeletal mech的NO生成率分布基本一致，说明Skeletal mech很好地预测了GRI3.0的NO生成。而修正机理GRI3.0_modify在相同位置的快速型NO生成率比GRI3.0和Skeletal mech明显要高。8-steps mech在相同位置的NO生成率则明显低于其他反应机理。

2.4 NO摩尔分数分布

各反应机理的NO摩尔分数分布如图6所示。从图6可以看出，4个反应机理高摩尔分数NO的区域相同，都位于火焰表面及高温区域(外部回流区和中心体处的微小区域)，NO的形成过程为：燃料进入燃烧室燃烧，在火焰表面形成了高摩尔分数的NO，然后回流至高温区域，在高温区域的回流过程中，NO的摩尔分数得到了少量增加，约在0.4×10-6以内，可见绝大部分的NO来源于火焰表面，这与上述对NO生成率的分析结论一致。

(a)GRI3.0(b)Skeletalmech(c)8-stepsmech(d)GRI3.0_modify

图6 NO摩尔分数分布

Fig.6 Distribution of NO mole fraction

反应机理GRI3.0与Skeletal mech的NO摩尔分数分布基本一致，Skeletal mech很好地再现了GRI3.0的NO摩尔分数分布；而GRI3.0_modify在相同位置的NO摩尔分数比GRI3.0和Skeletal mech明显要高；8-steps mech在相同位置的NO摩尔分数明显低于其他反应机理，分布结果均与NO生成率分布一致。

2.5 出口NO体积分数的计算值与实验值比较

将CFD计算得到的出口NO体积分数转换成干基及15%O2体积分数下的值，以对应实验数据。得到的反应机理出口NO体积分数的计算值与实验值[19]如表1所示。

表1 出口NO体积分数计算值与实验值的对比

考虑到实验存在的不确定性及计算采用甲烷代替实验用的天然气等因素，GRI3.0及其简化机理Skeletal mech和修正机理GRI3.0_modify均对出口NO体积分数进行了准确预测，这3个反应机理的计算值与实验值较接近，分别相差25%、26%和16%；GRI3.0与其简化机理Skeletal mech的计算值基本一致，Skeletal mech在更少的计算时间(GRI3.0的一半)内很好地再现了GRI3.0对NO排放的预测，这与对NO生成率及摩尔分数分布的分析结论一致；而GRI3.0_modify的出口NO体积分数则高于GRI3.0和Skeletal mech的计算值，这同样与NO生成率及摩尔分数分布的分析结论一致，并且GRI3.0_modify的计算值更接近实验值，在相同的计算时间内，GRI3.0_modify通过改变原机理中的快速型NO子机理而提高了预测NO排放的准确度，计算值增加了0.23×10-6，准确度提高了9%。而8-steps mech的计算结果则与实验值偏差较大，相差约50%。

3 结 论

(1) 反应机理GRI3.0与其简化机理Skeletal mech和修正机理GRI3.0_modify的温度场基本一致；而8-steps mech 的计算域平均温度明显高于其他反应机理，同时其火焰长度明显更短。4个反应机理的NO生成地点主要在火焰表面；热力型NO生成很少，NO来源主要为快速型、N2O型及NNH型。

(2) GRI3.0与其简化机理Skeletal mech的NO生成率及摩尔分数分布基本一致，Skeletal mech很好地预测了GRI3.0的NO生成率及摩尔分数分布；而GRI3.0_modify在相同位置的NO生成率及摩尔分数比GRI3.0和Skeletal mech明显要高；8-steps mech在相同位置的NO生成率及摩尔分数则明显低于其他反应机理。

(3) GRI3.0及其简化机理Skeletal mech和修正机理GRI3.0_modify均对出口NO体积分数进行了准确预测，这3个反应机理的计算值与实验值较接近，分别相差25%、26%和16%；而Skeletal mech在更少的计算时间内再现了GRI3.0对NO排放的预测；与GRI3.0相比，在相同的计算时间内GRI3.0_modify提高了预测NO排放的准确度，计算值增加了0.23×10-6，准确度提高了9%；8-steps mech的计算结果与实验值偏差较大，相差约50%。

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