三峡库区典型农业区土壤重金属污染特征及风险评价

王金霞，李谢玲，何清明，陈玉成，蔡 庆，罗 乐，赵 雪

（1. 西南大学三峡库区生态环境教育部重点实验室，重庆 400715；2. 重庆工程职业技术学院，重庆 400037；3. 泰州学院，泰州 225300）

0 引 言

近年来，随着经济和社会的快速发展，现有农业用地急剧减少，土地利用强度不断增加，大量的农业生产资料（如化肥，农药，有机肥，农膜等）投入到土壤当中，因此，土壤重金属污染已成为重大生态环境问题，目前，中国耕地土壤污染点位超标率达 19.4%，其中有82.8%的超标点位数属于重金属超标[1]。不仅影响了现代农业和社会经济的可持续发展、也严重威胁了农业生态环境和农产品质量的安全[2-3]。重庆是三峡库区农产品的重要生产基地，该地区土壤的环境质量直接影响着当地居民的食品安全和身体健康[4]，开展以重金属为目标的重庆市农业土壤环境质量状况调查十分必要。

目前，三峡库区重庆范围内土壤的相关研究主要集中在淹没区和消落带土壤重金属含量、分布及环境质量的评价[5-10]。2008年，唐将等[11]开展了三峡库区较大范围的土壤调查研究，提出了三峡库区土壤重金属背景值。许多科研工作者依据国家环保局和技术监督局联合发布的《土壤环境质量标准GB 15618-1995》[12]展开了对三峡库区部分区域农业土壤重金属分布特征及环境质量评价的研究[4，13-14]，但是针对重庆市农业土壤重金属的研究较少，只是针对部分区县和局部地区农业土壤重金属的污染特性进行了研究，且涉及的重金属种类不够全面，近年来，在重庆范围内开展的较为系统的调查工作较少，针对重庆农业土壤环境质量评价分析的研究更少。为了解三峡库区重庆段最新的农业土壤环境质量状况，本研究基于《土壤环境监测技术规范（HJ/T 166－2004）》[15]、《土壤环境质量标准 GB 15618-1995》[12]和三峡库区土壤重金属背景值[11]，以重庆市的铜梁、云阳、万州、丰都、城口、垫江、南川和江津 8个区县典型农业区土壤为研究对象，研究了 As、Cd、Cr、Cu、Hg、Ni、Pb和Zn的含量特征，并对重金属的污染状况及潜在生态风险进行了评价，从而了解重庆市最新的农业土壤环境质量状况，为重庆市农业的健康发展提供基础支持。

1 材料与方法

本研究选择重庆市铜梁、云阳、万州、丰都、城口、垫江、南川和江津为研究区域，其土壤类型主要以紫色土、紫色水稻土、冲击潮土和山地黄壤土为主[4]，其土地利用状况主要是水田、旱地、菜地、果园和林地为主，是三峡库区重庆段典型的人工农业生态系统。在采样点布设过程中综合考虑了各个区县的主要土壤类型和主要的土地利用方式，使样点尽量在各土壤类型及各种土地利用方式中均匀分布。各区县均分别布设20个采样点，总计布点160个(图1)。在各采样区，根据具体情况布设蛇形多点（6～10点），混合均匀后，按四分法获取0.50～1.00 kg土壤样品，装入聚乙烯塑料袋中，样品采集时间为2017年5月。

图1 研究区位置及采样点分布图Fig.1 Studied area and sampling location map

1.2 样品处理及测定

土壤样品在实验室内自然风干，去除样品中的沙石和动植物残体，研磨后过 100目尼龙筛，分装在聚乙烯塑料袋中，以备分析使用。

准确称取过筛的风干土壤样品 0.500 0 g（精确到0.000 2 g）至聚四氟乙烯坩埚内，土壤样品处理用HCl-HNO3-HF-HClO4电热板消解后，Cr、Cu、Ni和Zn样品采用火焰原子吸收分光光度计测定（TAS-990 SUPER AFG），Pb和Cd样品采用石墨炉原子吸收分光光度计测定（TAS-990 SUPER AFG），As和Hg采用原子荧光分光光度计测定（AFS-230E北京海光仪器公司）。As、Cd、Cr、Cu、Hg、Ni、Pb和Zn标准样品均来自环境保护部标准样品研究所。在重金属元素分析测定中采用国家标准样品GBW07306（GSD-6）进行全过程质量控制，每种元素测定的相对标准偏差均小于10%。

1.3 数据处理

土壤重金属含量的平均值、标准差分析应用Excel2003和SPSS22.0进行统计分析, 采样点分布图与重金属浓度空间分布图用ArcGIS 10.2.2软件完成。

1.4 评价标准

土壤重金属污染的评价标准较多，其中以《土壤环境质量标准GB 15618-1995》[12]以及土壤重金属背景值较为常用。本文以三峡库区土壤重金属背景值[11]作为判断土壤重金属是否存在累积的标准；以《土壤环境质量标准GB 15618-1995》[12]二级标准作为评价土壤是否污染以及是否需要进行污染修复的标准。

1.5 评价方法

1.5.1 土壤污染评价

地积累指数（Geoaccumulation index, Igeo）法[16-17]主要考虑元素的富集作用，在土壤重金属评价过程中得到广泛应用。其评价方程为

式中Cn为某种金属的测定浓度；Bn为该重金属所参考的背景值[11]，1.5是引入的参数。

1.5.2 潜在生态风险评价

潜在生态风险指数（potential ecological risk index,RI）法[18]主要用于评价重金属的毒性污染，可以对某一种金属和多种金属元素分别作出评价。

1) 单个重金属污染指数

2) 单个重金属潜在生态风险指数

表1 地积累指数与潜在生态风险指数分级[19]Table 1 Classification of Igeo and potential ecological risk indexes

2 结果与讨论

2.1 重金属含量分析

以唐将[11]研究结论为背景值进行单样本 T检验，结果见表2，重庆市农业土壤中，As、Cd、Cr、Cu、Hg、Ni、Pb和Zn全量的平均值分别为6.110、0.146、96.860、35.346、0.050、30.596、24.723和77.286 mg/kg。从平均值来看，As、Cd、Cr、Cu、Hg、Ni、Pb和Zn的含量均未超过《国家土壤环境（GB 15618-1995）》二级标准[18]，但个别土壤样点的 Cu和 Ni超过《国家土壤环境（GB 15618-1995）》[18]二级标准，超标率分别为20%和16%。与背景值[11]相比较，As、Cd、Cr、Cu、Hg、Ni、Pb 和Zn的平均含量均高于背景值， 单样本T检验分析结果显示，Cd、Cr、Cu、Hg和Zn含量平均值均与背景值呈显著差异（p<0.01），As、Ni和 Pb含量平均值与背景值则差异不显著，表明研究区内可能存在不同程度的Cd、Cr、Cu、Hg和Zn累积。

宋珍霞等[4]对重庆市丰都、奉节、江津、万州、武隆和忠县6个区县农业土壤中Cu、Pb和Zn的含量特征进行了调查研究，结果显示，2006年重庆市农业土壤Cu、Pb和Zn质量分数的平均值分别为29.96、25.45和64.79 mg/kg。本文调查结果显示2017年重庆市农业土壤Cu、Pb和Zn的平均值分别为35.346、24.723和77.286 mg/kg。通过比较显示，目前重庆市农业土壤Cu和Zn的平均值高于 11 a前宋珍霞等[4]的调查结论。重庆农业土壤 Pb平均值与宋珍霞调查结论差异不大，结合上述单样本 T检验分析结果表明，目前重庆农业土壤 Pb未出现累积现象。2015年胡孙等[19]研究结果显示，南京市农业土壤Ni、Cu、Zn、As和Pb的质量分数平均值分别为30.82、41.8、110.36、12.95、和33.14 mg/kg；2015年邱孟龙等[2]研究结果显示，广东东莞耕地土壤Hg、Cd、Pb和As的质量分数平均值分别为 0.15、0.24、48.8和 11.21 mg/kg。2016年索琳娜等[1]的研究结果显示，北京市菜地Cd、As、Hg和Zn的质量分数平均值分别为0.24、7.71、0.08和89.92 mg/kg。重庆市农业土壤重金属含量普遍低于北京、南京、广东等工业发达城地区，原因可能是发达城市电镀、电子、化工、制革等工业的影响[2]。

表2 研究区农业土壤重金属基本参数统计描述Table 2 Descriptive statistics parameters of heavy metals for farmland of study area

2.2 各区重金属分布差异分析

以唐将等[11]研究结论为背景值进行单样本 T检验，各地区农业土壤质量分数均值及统计分析结果见表3。由表3可知，各区县8种重金属含量平均值均未超过《土壤环境质量标准GB 15618-1995》[12]二级标准限量值。显著性分析结果显示：云阳和江津As平均值显著低于背景值（5.835 mg/kg）（P<0.01），城口和垫江As平均值显著高于背景值（P<0.01），其中城口 As平均值最高。城口和垫江 Cd平均值显著低于背景值（0.134 mg/kg）（P<0.01），云阳和丰都 Cd平均值显著高于背景值（P<0.01），云阳Cd平均值最高。万州和垫江Cr平均值显著高于背景值（78.030 mg/kg）（P<0.05），其他6个区县Cr平均值显著高于背景值（P<0.01），其中城口Cr平均值最高，是背景值1.64倍。除云阳和万州外，其他 6个区县 Cu平均值显著高于背景值（25.000 mg/kg）（P<0.01）, 其中城口Cu平均值最高，是背景的2.03倍。丰都Hg平均值显著低于背景值（0.046 mg/kg）（P<0.05），铜梁和云阳 Hg平均值显著高于背景值（P<0.05），城口和江津Hg平均值显著高于背景值（P<0.01），城口Hg平均值最高。云阳Ni平均值显著低于背景值（29.470 mg/kg）（P<0.05），万州、丰都和南川Ni平均值显著低于背景值（P<0.01），铜梁和城口 Ni平均值显著高于背景值（P<0.01），城口Ni平均值最高。城口Pb平均值显著低于背景值（23.880 mg/kg）（P<0.05），万州Pb平均值显著高于背景值（P<0.05），南川 Pb平均值显著高于背景值（P<0.01）。铜梁和城口 Zn平均值显著高于背景值（69.880 mg/kg）（P<0.01），铜梁Zn平均值最高。为了更加直观的了解研究区重金属浓度的空间分布特征，应用ArcGIS 10.2.2软件进行克里金插值法得到图2。

由图 2可以看出，研究区域表现为多种金属复合污染的特性，其中，各区采样点土壤Cr和Cu累积表现出普遍性。各区重金属污染又表现出不均匀性，其中，城口等地最为严重，该区As、Cr、Cu、Hg和Ni含量高于其他区县。因此，城口区土壤重金属污染的现状应特别给予关注。农业土壤Cr主要来自于化肥，尤其是磷肥的施用和污水灌溉[20]。Cu累积原因一方面由于三峡库区以紫色土壤为主[11]，重庆紫色土壤背景值(59.7 mg/kg)高于全国背景值(22.6 mg/kg)[21]和《土壤环境质量标准 GB 15618-1995》二级标准限量值（50.0 mg/kg）[12]。另一方面可视为由于农药和肥料等的过量施用引起的人为污染。Cu被广泛应用于农药生产中，其中，Cu 主要以 CuSO4的形式用作果树的杀虫剂[22-23]，Cu饲料添加剂用于加快禽畜的生长，而禽畜对这些微量重金属添加剂的利用率极低[24]，已有研究表明，随着饲料中 Cu添加量的增加，这些重金属排泄量大幅上升，在粪便中的排泄量甚至达到 95%以上[25]，若长期作为肥料施入土壤，势必在土壤中富集。导致某些元素在研究区内空间异常较高的原因，一是土壤背景值在不同区域存在差异性，二是不同时期重金属的含量来源受时空变异、经济发展、人为随机干扰变异增强有关[2]。

表3 各区农业土壤样品重金属平均值与背景值显著性分析Table 3 Heavy metal Mean significance analysis of soil samples of study area

图2 研究区土壤重金属浓度的空间分布Fig.2 Spatial distribution of heavy metal concentrations in study area

2.3 相关性分析

通过对各元素含量进行相关性分析，可了解各元素之间的相似性，能在一定程度上说明元素的来源是否一致，元素间相关性显著（P<0.05）和极显著（P<0.01），说明元素间一般具有同源关系或是复合污染[4]。为了解各重金属元素之间的相关性，对重庆市农业土壤重金属元素两两之间进行相关分析，8种重金属元素间的Pearson相关性矩阵结果见表4。

由表4可知，8种重金属间多种重金属之间具有显著或极显著相关关系，表明重庆农业土壤同时受多种重金属污染的可能性比较大，即土壤污染存在复合污染特性，Pb与其他元素不相关，表明Pb有单独的来源，这与其他学者有关复合污染研究的结论一致[4,26]。

表4 研究区土壤重金属各元素全量含量间的Pearson相关关系矩阵Table 4 Matrix of Pearson correlation among heavy metals of study area

2.4 土壤污染评价结果

图 3为研究区土壤重金属地累积指数[27-28]评价结果箱式图。

图3 研究区土壤重金属地累积指数评价结果箱式图Fig.3 Boxplots of geoaccumulation index for heavy metals of study area

从图3可以看出，所有重金属地积累指数平均值Igeo均小于0，表明研究区土壤未受到重金属污染，但是从重金属的地累积指数分级频率来看，研究区农业土壤中个别样品Igeo介于0～1之间，表明个别样品受到Pb、Cd、Ni、Hg、As、Zn和Cr的轻度污染，比例分别为3.75%、8.75%、11.25%、11.25%、12.5% 、12.5%和15%，受Cu轻度污染样品所占比例最高，为42.5%。土壤利用方式和地表径流是影响重金属迁移的重要因素[29]，80号采样点取自燃煤电厂周围的农田土壤，以林地为主，由于大气沉降作用，茂盛的植被可以吸收一定量重金属，植被脱落后由微生物分解，增加了土壤重金属含量，林地作用能够降低地表径流对土壤的冲刷，因此该采样点As、Cr、Hg、Pb实测浓度表现为较高离群值。1～7号采样点取自旱地，该地区农业活动密集，且多为坡耕地，土壤蓄水能力弱，降雨形成的地表径流对其冲刷能力强，故其表层土壤重金属含量低，因此采样点多种重金属实测浓度表现为较低的离群值。地累积指数评价结果表明重庆农业土壤受Cu污染较严重，其次为 Cr。该结果与本文各地区重金属分布差异分析结果一致。

2.5 潜在生态风险评价结果

表5为土壤潜在生态风险指数与风险等级分析结果。

表5 土壤潜在生态风险指数与风险等级Table 5 Potential ecological risk indexes and risk level in study area

3 结 论

1）重庆市农业土壤中 As、Cd、Cr、Cu、Hg、Ni、Pb和 Zn含量平均值均未超过《土壤环境质量标准 GB 15618-1995》的二级标准，但个别土壤采样点 Cu（20%）和 Ni（16%）超过《土壤环境质量标准GB 15618-1995》的二级标准，显著性分析结果显示，研究区内可能存在不同程度的Cd、Cr、Cu、Hg和Zn累积。

2）重庆市农业土壤重金属污染表现出不均匀性，各区县采样点土壤中Cr和Cu累积表现出普遍性，且研究区表现为多种重金属复合污染的特性，其中城口等地较为严重。

3）地积累指数法评价结果显示，重庆市农业土壤中8种有毒重金属为未污染程度，但Cu和Cr存在一定程度累积。潜在生态风险指数法结果显示，重庆市农业土壤Hg处于中等潜在生态风险，As、Cd、Cr、Cu、Ni、Pb和Zn处于低生态风险。Hg是影响重庆市农业土壤综合潜在生态风险的主要元素。

重庆市是中国重要的粮食生产基地，虽然局部地区存在重金属累积现象，但土壤总体处于低生态风险水平，属于粮食作物生产安全区域。

[参 考 文 献]

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