珠江口表层水中多环芳烃的分布特征及健康风险评估

李海燕，赖子尼，曾艳艺，王 超，杨婉玲，高 原，麦永湛，彭松耀

中国水产科学研究院，珠江水产研究所，广东 广州 510380

近年来，由于污染物输入的不断增加和河口区域生态系统对污染物的响应，河口环境备受关注。其中难降解持久性有机污染物(POPs)研究己经成为生物地球化学研究的热点和重点之一[1-2]。多环芳烃(PAHs)作为典型而重要的POPs类别，由于其具有持久性、累积性、长距离迁移以及致畸致癌致突变的高毒性，其带来的生态效应已引起了国际社会的广泛关注。PAHs主要来源于矿石燃料燃烧、人类活动和天然成岩作用(自然形成)，由于其在环境中特殊的化学性质，可通过食物链发生生物累积而不断富集和放大，进而对水环境中的生物种群和群落(包括人体健康)造成严重威胁，导致水体与近岸生态系统存在最终发生衰变和退化的潜在危害，长期以来一直是河流及其近岸环境优先监测和控制的污染物类别。

珠江三角洲地区作为中国经济增长最快的区域之一，所面临的环境压力已经相当严重，随着珠江三角洲经济的迅速发展，珠江口海域不仅大量接纳了毗邻沿岸地区直接排放的污水，还接收通过各种大小径流携带入海的污染物。对于珠三角地区水体中PAHs的研究主要集中在珠江及其邻近的海域。WANG等[3]测定了珠江三角洲八大入海口PAHs的分布和分配，发现该区域水体中PAHs的浓度处于中等水平，并且水体中PAHs浓度没有时空差异性。张荧等[4]对西江水系源头至入海口的地表水中PAHs浓度及健康风险进行了分析和评价，发现该区域地表水中致癌性PAHs的健康危害风险远大于非致癌性PAHs所致风险，并且苯并[a]芘为年平均风险最大的致癌类PAHs。王若师等[5]对东江流域典型乡镇饮用水源地六大类有机污染物的检测分析发现，研究区域有机污染物的主要健康风险为致癌风险。

对于珠江三角洲水体中的有机污染物，已经开展过大量的研究工作，但这些研究主要涉及有机污染物在珠三角水体中的分布、分配及迁移归宿等方面[6]，对于珠江口有机污染物的健康风险方面的研究相对较少。因此，有必要对其PAHs的污染特征及健康风险进行深入研究。研究分析了珠江口4个季度表层水体中PAHs的含量，对该区域PAHs的时空分布特征及健康风险进行了分析和评价，对珠江流域人民生活用水安全有一定的指导意义。

1 实验部分

1.1 样品采集

表层水样分别于2015年2、5、8、11月采自珠江八大入海口，采样点如图1所示。采集到的表层水置于干净的4 L棕色瓶中，并立刻加入适量叠氮化钠(约200 mg/L)抑菌。同时立刻用便携式水质分析仪(YSI6600-02，美国)原位测定水体的盐度、电导率、pH及溶解氧等水化学数据。水样运回实验室后低温保存，并且尽快完成预处理。

采样点：S1.虎门；S2.蕉门；S3.洪沥门；S4.横门； S5.磨刀门；S6.鸡啼门；S7.虎跳门；S8.崖门。注：底图源自国家测绘地理信息局网站(http://map.sbsm.gov.cn/mcp/index.asp)下载的1∶7 000 000长江经济带区域图底图。审图号为GS(2016)1 605号，下载日期为2016-09-12。图1 珠江口表层水采样点分布

1.2 材料与方法

1.2.1 样品前处理

水样经玻璃纤维滤膜过滤，将溶解相与颗粒相分离，水体中痕量有机污染物最常用的萃取方法是固相萃取法[7-8]，此处水样的前处理参照之前已报道的方法[9]，简单来说，溶解相的PAHs采用Envi-C18(500 mg，6 mL)固相萃取柱进行富集。SPE柱经溶剂活化后， 将加入了回收率指示物的水样(4 L)以8～10 mL/min的流速通过SPE柱，最后用5 mL去离子水淋洗。SPE柱真空干燥后依次用5 mL乙酸乙酯洗脱3次，洗脱液浓缩至100 μL后进行气相色谱-质谱分析。

1.2.2 色谱条件

使用Agilent 7890/5975气相色谱-质谱联用仪对样品进行分析测定，柱温条件:初始温度为60 ℃，以12 ℃/min的速率升至200 ℃，接着以2 ℃/min的速率升至214 ℃，再以5 ℃/min的速率升至250 ℃，最后以20 ℃/min的速率升至290 ℃，并保持30 min。进样口温度为250 ℃；无分流自动进样1 μL。

1.2.3 质量控制与质量保证

实验分析过程中运行QA/QC监控整个实验过程，每10个样品增加1个方法空白和一个已知浓度的标准样品。方法空白中除萘外，其他PAHs含量小于样品含量的5%，PAHs回收率测定使用样品加标回收率，加标回收率为55%～109%。以信噪比S/N=3对应所测化合物的浓度作为方法定量限(LOQ)，PAHs的LOQ范围为0.01～0.78 ng/L。由于萘在过程空白中有较高的浓度，计算时将其排除。最后结果经空白扣除，但未经回收率校正。

2 结果与讨论

2.1 PAHs的含量和组成特征

珠江口表层水中15种PAHs以及7种强致癌性PAHs的含量分布如图2所示。

7种强致癌性PAHs(BaA、Chry、BbF、BkF、BaP、InP、DbA)之和，用∑7PAHs表示的含量范围为1.53～3.73 ng/L，均值为(2.17±0.43)ng/L，占PAHs总量的5.89%～11.1%，其中强致癌物质BaP占∑15PAHs总量的2.20%±0.54%，占∑7PAHs的27.9%±4.84%。

图2 珠江口表层水中PAHs的空间分布

珠江口4个季度表层水中15种PAHs的组成列于图3。

图3 珠江口表层水中15种PAHs的组成特征Fig.3 The composition characteristics of 15 PAHs insurface water of Pearl River Estuary

由图3可见，珠江口相同点位表层水中PAHs组成特征随季节变化不大，珠江口4个季度所有采样点中，3环PAHs为主要成分，占15种PAHs总量的48.4%～62.6%；其次为4环PAHs含量，占总量的15.7%～27.6%。在16种PAHs中菲、蒽、荧蒽的浓度最高，分别为4.91～10.8 ng/L、2.11～6.90 ng/L和1.39～7.80 ng/L，分别占PAHs总量的21%～37%、10%～19%、7%～19%。这与其他研究结果相一致[10-11]。

为了更好地了解珠江口表层水中PAHs的污染水平，将其与国内外一些水域的分析结果相对比(表1)。结果发现，珠江口表层水中PAHs的含量处于中等水平。

表1 不同研究区域表层水体中溶解态PAHs的污染状况

2.2 PAHs的时空分布特征

从空间分布来看(图2)，珠江入海口表层水体中PAHs含量存在一定的差异，其中∑15PAHs和∑7PAHs的高浓度值均在鸡啼门点位中检测到，为(35.0±11.9)ng/L，其次为磨刀门，含量为(29.7±8.29)ng/L，蕉门含量最低，为(25.2±5.72)ng/L，这一结果与穆三妞等[25]、李秀丽等[26]对珠江口沉积物中有机氯农药及多氯联苯的研究结果相一致，他们的研究同样发现珠江口表层沉积物污染最严重的点位出现在鸡啼门。其他各点位表层水中∑15PAHs和∑7PAHs浓度基本相当，差异不大。总体来说，西四口门高于东四口门，其含量由高到低顺序为鸡啼门>磨刀门>洪沥门>虎门>崖门>横门>虎跳门>蕉门。这可能主要是由于珠江口有机污染物的多种输入途径导致。一般来说，上游输入是河流水体中PAHs的主要来源，珠三角地区大量的工业废水、生活污水和机动车产生的PAHs都以面源污染形式排放至河口[27-28]；同时大气沉降及珠江入海口复杂的水文和潮汐也有可能影响水体中PAHs的浓度。从组成来看，3种主要污染物菲、蒽、荧蒽的最高质量浓度分别为(8.77±1.76)ng/L、(4.74±1.48)ng/L、(5.63±2.27)ng/L，均出现在鸡啼门点位。

珠江口表层水体中溶解态∑15PAHs和∑7PAHs的时空分布见图4。

图4 珠江口表层水体中溶解态∑15PAHs和∑7PAHs的时空分布

从图4来看，∑15PAHs和∑7PAHs的质量浓度在春(2月)、夏(5月)、秋(8月)、冬(11月)4个季节存在明显差异，按照降水量将其分为丰水期(5、8月)和枯水期(2、11月)，总体来说，枯水期明显高于丰水期，除个别样点外，PAHs含量最高值均出现在11月，最低值出现在8月。PAHs季节差异可以从2个方面来解释：①河流径流量增大对PAHs浓度产生一定的稀释效应，使浓度变低，而珠江口5、8月处于丰水期，其降雨量明显大于2、11月，河流径流量较大，因此PAHs含量较低；前人研究也表明雨量较少时黄河水体中的PAHs浓度较高[29]；②珠江口地区5、8月的平均水温远高于2、11月的平均水温，而水温较高时，水体中低环PAHs的挥发较强，从而导致其浓度相对较低。

2.3 表层水中PAHs的健康风险

国内外评价某一致癌物对人体的健康风险，常用其对人体产生的终生致癌风险增量模型(ILCR)作为度量指标，终生致癌风险即人体终身暴露于一定剂量的致癌物而引起的超过正常水平的癌症发病率[30-31]。计算公式：

(1)

式中：B(A)Peq为PAHs单体基于BaP的毒性当量浓度之和，计算公式见式(2)，ng/L；IR为成年人每天饮用水的数量，取2.2 L/d；ED为暴露年数，70 a；EF为暴露频率，365 d/a; CSF为致癌斜率因子，7.3 kg/(d·mg)；BW为成人平均体质量，

60 kg；LT为人均寿命，365 d/a×寿命。

(2)

式中：Ci为第i个PAHs单体在水中的含量，ng/L；TEFi为第i个PAHs单体的毒性当量因子，无量纲(USEPA)，其中BaA、BaP、BbF、BkF、InP、DbA以及 Chry 的毒性当量因子依次为 0.1、1、0.1、0.01、0.1、1、0.001。

USEPA对致癌物可接受的风险水平规定：ILCRs<10-6表示可以接受的安全范围；10-6≤ILCRs≤10-4表示存在潜在的风险；而ILCRs>10-4则意味着有较大的潜在风险，应优先考虑此类健康问题。

对非癌症类疾病效应,其风险是用某一特定时间内(如终身)对污染物的暴露水平对比相同时间内的参考剂量来评估的。这一比值被称为危害商数(HQ)，一般认为只有当其超过一定阈值时，才会对人体健康产生危害[32]，其计算公式[30-31]：

(3)

式中：Ci为第i个PAHs单体在水中的含量，mg/L；RfDi为非致癌物经口的参考剂量[30]，mg/(kg·d)，见表2；AT为暴露期限，365 d/a×暴露年限；其他参数取值与致癌风险相同。

表2 非致癌类PAHs污染物经口的参考剂量

地表水经过自来水厂的一系列处理后才能使用，经处理后水体中约26.9%的PAHs被去除[33]，因此，珠江口表层水样中PAHs浓度的26.9%被去除后，根据健康风险评价模型计算珠江口表层水中PAHs通过饮水途径造成的健康危害风险见表3和表4。

由表3、表4可见，通过水厂的处理，珠江口致癌类PAHs饮水途径产生的健康风险为6.50×10-8～2.37×10-7，其中BaP导致的饮水途径健康风险最高，最高值达到2.05×10-7，出现在11月鸡啼门样品中；BaA饮水健康风险较高，致癌风险范围为3.92×10-9～2.52×10-8，最高值与BaP相似，同样出现在11月鸡啼门样品中；其他致癌类PAHs饮水途径造成的健康危害风险较小。同PAHs的含量分布相一致，PAHs通过饮水途径产生的致癌健康风险及非致癌危害都存在一定的时空分布特征。其中，致癌类PAHs饮水途径产生的健康风险最高均值出现在鸡啼门，与其含量分布相一致，而非致癌类PAHs的HQ最高均值出现在蕉门，可能是由于蕉门地处人口密集、农业和工业发达的广州、东莞下游，沿岸大量排污、农田径流及工业废水流入所致。PAHs通过饮水途径产生的致癌健康风险及非致癌危害最高值均出现在11月(枯水期)，最低值均出现在5、8月(丰水期)，这一结果与其含量的时间分布特征也相一致。

表3 致癌类PAHs污染物饮水途径的健康风险

由表3和表4发现，珠江口表层水中PAHs的总健康风险处于10-7水平，低于USEPA推荐的对致癌物质最大可接受风险水平(10-6)，但是高于英国皇家协会和荷兰建设与环境部推荐的可忽略风险水平(分别为10-7和10-8)，表明珠江口表层水中PAHs的饮水健康风险需引起重视，这与西江[4]、珠江[34]的研究结果相一致。非致癌类PAHs的HQ值为0.99×10-5～2.73×10-5，远低于USEPA规定的阈值(1)。综上所述，珠江口表层水中致癌类PAHs是需要优先治理的污染物，应采取相应措施降低水中PAHs含量，以保证居民饮水健康。

表4 非致癌类PAHs的HQ值

3 结论

珠江口4个季度所采集的表层水样中，15种PAHs总量∑15PAHs处于中等水平，其中7种强致癌性PAHs总量∑7PAHs占∑15PAHs的5.89%～11.1%，强致癌物质BaP占∑7PAHs的27.9%±4.84%。∑15PAHs和∑7PAHs在枯水期样品中均高于丰水期样品。利用ILCR模型对该区域的饮水健康风险进行评价，得出非致癌类PAHs的HQ数值为0.99×10-5～2.73×10-5，远低于USEPA规定的阈值(1)；致癌类PAHs通过饮水途径造成的健康危害风险处于10-7水平，低于USEPA推荐的对致癌物质最大可接受风险水平(10-6)，表明珠江口表层水中PAHs尚不具备严重的致癌风险，但仍然存在潜在的健康风险，其中致癌类PAHs是研究区域需要优先治理的污染物，需引起重视。

参考文献(References)：

[1] 谢武明,胡勇有,刘焕彬,等.持久性有机污染物 (POPs) 的环境问题与研究进展[J].中国环境监测,2004,20(2):58-61.

XIE Wuming,HU Yongyou,LIU Huanbin,et al.Environmental Issue and Study Progress of Persistent Organic Pollutants (POPs) [J].Environmental Monitoring in China,2004,20(4):58-61.

[2] 李国刚,李红莉.持久性有机污染物在中国的环境监测现状[J].中国环境监测,2004,20(4):53-60.

LI Guogang,LI Hongli.The Present Status of Persistent Organic Pollutants (POPs) Environmental Monitoring in China [J].Environmental Monitoring in China,2004,20(4):53-60.

[3] WANG J Z,NIE Y F,LUO X L,et al.Occurrence and Phase Distribution of Polycyclic Aromatic Hydrocarbons in Riverine Runoff of the Pearl River Delta,China [J].Marine Pollution Bulletin,2008,57(6):767-774.

[4] 张荧,魏立菲,李逸，等.西江地表水中多环芳烃的分布和健康风险评价[J].人民珠江，2016，37(5)：76-79.

ZHANG Ying,WEI Lifei,LI Yi,et al.Distribution and Health Risk Assessment of Polycyclic Aromatic Hydrocarbons in Surface Water of the Xijiang River,China [J].Pearl River,2016,37(5)：76-79.

[5] 王若师,张娴,许秋瑾,等.东江流域典型乡镇饮用水源地有机污染物健康风险评价[J].环境科学学报，2012，32(11)：2 874-2 883.

WANG Ruoshi,ZHANG Xian,XU Qiujin,et al.Health Risk Assessment of Organic Pollutants in Typical Township Drinking Water Sources of Dongjiang River Basin [J].Acta Scientiae Circumstantiae,2012,32(11):2 874-2 883.

[6] 孙剑辉,王国良,张干,等.水体沉积物中有毒有机污染物的监测研究进展[J].中国环境监测,2007,23(1):30-34.

SUN Jianhui,WANG Guoliang,ZHANG Gan,et al.Progress on Monitoring of Toxic and Organic Pollutants in Sediments [J].Environmental Monitoring in China,2007,23(1):30-34.

[7] 吴烈善，梁柳玲，邓超冰，等.固相萃取富集水中痕量有机污染物的技术探讨[J].中国环境监测,2009,25(4):48-52.

WU Lieshan,LIANG Liuling,DENG Chaobing,et al.Technology of Concentrating Organic Compounds in Water by Solid Phase Extraction [J].Environmental Monitoring in China,2009,25(4):48-52.

[8] 刘晓茹,周怀东,刘玲花,等.固相萃取技术在水源地特定项目监测中的应用[J].中国环境监测,2005,21(2):57-61.

LIU Xiaoru,ZHOU Huaidong,LIU Linghua,et al.The AppIication of Solid Phase Extraction in the Semivolatile Organic Compounds Detection of Water [J].Environmental Monitoring in China,2005,21(2):57-61.

[9] MARTINEZ E,GROS M,LACORTE S,et al.Simplified Procedures for the Analysis of Polycyclic Aromatic Hydrocarbons in Water,Sediments and Mussels [J].Journal of Chromatography A,2004,1 047(2): 181-188.

[10] 罗孝俊，陈社军，余梅，等.多环芳烃在珠江口表层水体中的分布与分配[J].环境科学，2008，29(9)：2 385-2 391.

LUO Xiaojun,CHEN Shejun,YU Mei,et al.Distribution and Partition of Polycyclic Aromatic Hydrocarbons in Surface Water from the Pearl River Estuary [J].Environmental Science,2008,29(9)：2 385-2 391.

[11] 秦宁,何伟,王雁,等.巢湖水体和水产品中多环芳烃的含量与健康风险[J].环境科学学报，2013，33(1)：230-239.

QIN Ning,HE Wei,WANG Yan,et al.Residues and Health Risk of Polycyclic Aromatic Hydrocarbons in the Water and Aquatic Products from Lake Chaohu [J].Acta Scientiae Circumstantiae,2013,33(1)：230-239.

[12] GUITART C,GARCIA N,BAYONA J M,et al.Occurrence and Fate of Polycyclic Aromatic Hydrocarbons in the Coastal Surface Microlayer [J].Marine Pollution Bulletin,2007,54(2):186-194.

[13] FERNANDES M B,SICRE M A,BOIREAU A,et al.Polyaromatic Hydrocarbon (PAH) Distributions in the Seine River and Its Estuary[J].Marine Pollution Bulletin,1997,34(11):857-867.

[14] GUSTAFSON K E,DICKHUT R M.Distribution of Polycyclic Aromatic Hydrocarbons in Southern Chesapeake Bay Surface Water: Evaluation of Three Methods for Determining Freely Dissolved Water Concentrations[J].Environmental Toxicology and Chemistry,1997,16(3):452-461.

[15] CHIZHOVA T,HAYAKAWA K,TISHCHENKO P,et al.Distribution of PAHs in the Northwestern Part of the Japan Sea [J].Deep Sea Research Part II: Topical Studies in Oceanography,2013,86:19-24.

[16] MANODORI L,GAMBARO A,PIAZZA R,et al.PCBs and PAHs in Sea-Surface Microlayer and Sub-Surface Water Samples of the Venice Lagoon (Italy) [J].Marine Pollution Bulletin,2006,52(2):184-192.

[17] LUO X J,MAI B X,YANG Q S,et al.Polycyclic Aromatic Hydrocarbons (PAHs) and Organochlorine Pesticides in Water Columns from the Pearl River and the Macao Harbor in the Pearl River Delta in South China [J].Marine Pollution Bulletin,2004,48(11):1 102-1 115.

[18] 李先国,邓伟,周晓，等.青岛近岸表层海水中 PAHs 的分布特征及物源初步解析[J].环境科学，2012，33(3)：741-745.

LI Xianguo,DENG Wei,ZHOU Xiao,et al.Distribution of PAHs in Surface Seawater of Qingdao Coast Area and Their Preliminary Apportionment [J].Environmental Science,2012,33(3)：741-745.

[19] WU Y L,WANG X H,LI Y Y,et al.Occurrence of Polycyclic Aromatic Hydrocarbons (PAHs) in Seawater from the Western Taiwan Strait,China [J].Marine Pollution Bulletin,2011,63(5):459-463.

[20] QIU Y W,ZHANG G,LIU G Q,et al.Polycyclic Aromatic Hydrocarbons (PAHs) in the Water Column and Sediment Core of Deep Bay,South China [J].Estuarine Coastal and Shelf Science,2009,83(1):60-66.

[21] WANG J Z,GUAN Y F,NI H G,et al.Polycyclic Aromatic Hydrocarbons in Riverine Runoff of the Pearl River Delta (China): Concentrations,Fluxes,and Fate [J].Environmental Science and Technology,2007,41(16):5 614-5 619.

[22] WANG L L,YANG Z F,NIU J F,et al.Characterization,Ecological Risk Assessment and Source Diagnostics of Polycyclic Aromatic Hydrocarbons in Water Column of the Yellow River Delta,one of the Most Plenty Biodiversity Zones in the World [J].Journal of Hazardous Materials,2009,169(1): 460-465.

[23] ZHANG L,DONG L,REN L,et al.Concentration and Source Identification of Polycyclic Aromatic Hydrocarbons and Phthalic Acid Esters in the Surface Water of the Yangtze River Delta,China [J].Journal of Environmental Sciences,2012,24(2):335-342.

[24] LI H Y,LU L,HUANG W,et al.In-Situ Partitioning and Bioconcentration of Polycyclic Aromatic Hydrocarbons Among Water,Suspended Particulate Matter,and Fish in the Dongjiang and Pearl Rivers and the Pearl River Estuary,China [J].Marine Pollution Bulletin,2014,83(1):306-316.

[25] 穆三妞，赖子尼，王超，等.珠江八大入海口表层沉积物中DDTs和HCHs残留调查[J].生态与农村环境学报,2012,28(5):480-485.

MU Sanniu,LAI Zini,WANG Chao,et al.Residuals of Organochlorine Pesticides DDTs and HCHs in Surface Sediments of the Pearl River Estuary [J]．Journal of Ecology and Rural Environment,2012,28(5): 480-485.

[26] 李秀丽,赖子尼,穆三妞,等.珠江入海口表层沉积物中多氯联苯残留与风险评价[J].生态环境学报,2013,22(1):135-140.

LI Xiuli,LAI Zini,MU Sanniu,et al.Residual Characteristics and Ecological Risk Assessment of Polychlorinated Biphenyls (PCBs) in the Surface Sediments of the Outlets of the Pearl River Delta [J].Ecology and Environmental Sciences,2013,22(1): 135-140.

[27] DENG H M,PENG P A,HUANG W,et al.Distribution and Loadings of Polycyclic Aromatic Hydrocarbons in the Xijiang River in Guangdong,South China [J].Chemosphere,2006,64(8):1 401-1 411.

[28] HWANG H M,FOSTER G D.Characterization of Polycyclic Aromatic Hydrocarbons in Urban Stormwater Runoff Flowing into the Tidal Anacostia River,Washington DC,USA[J].Environmental Pollution,2006,140(3):416-426.

[29] SUN J H,WANG G L,CHAI Y,et al.Distribution of Polycyclic Aromatic Hydrocarbons (PAHs) in Henan Reach of the Yellow River,Middle China [J].Ecotoxicology and Environmental Safety,2009,72(5):1 614-1 624.

[30] USEPA.Guidelines for Health Risk of Chemical Mixtures[R].Washington DC: Office of Water,Office of Science and Technology,1986.

[31] USEPA.Guidelines for Exposure Assessment[R].Washington DC: Office of Health and Environmental Assessment,1992.

[32] 王进军,刘占旗,古晓娜,等.环境致癌物的健康风险评价方法[J].国外医学 (卫生学分册)，2009，36(1)：50-57.

WANG Jinjun,LIU Zhanqi,GU Xiaona,et al.Health Risk Assessment Technique of Environmental Carcinogens [J].Foreign Medical Sciences (Section Hygiene),2009，36(1)：50-57.

[33] LIU Y,SHEN J,CHEN Z,et al.Distribution of Polycyclic Aromatic Hydrocarbons in Surface Water and Sediment Near a Drinking Water Reservoir in Northeastern China [J].Environmental Science and Pollution Research,2013,20(4):2 535-2 545.

[34] 宋瀚文，原盛广,王海亮，等.我国主要流域饮用水中 PAHs 浓度分布及风险评价[J].中国给水排水，2015，31(21)：64-68.

SONG Hanwen,YUAN Shengguang,WANG Hailiang,et al.Distribution and Risk Assessment of Polycyclic Aromatic Hydrocarbons in Drinking Water in Major Watersheds of China [J].China Water and Wastewater,2015,31(21)：64-68.