南亚次大陆对中国大气传输影响及海螺沟背景站监测的指示效应

廖乾邑，张 巍，范文武，刘培川，曹 攀，杜 丽

1.四川省环境监测总站,四川 成都 610000 2.中国环境监测总站，国家环境保护环境监测质量控制重点实验室，北京 100012

亚洲季风区是全球最为显著的季风区，在冬季西风带的影响下气团可以迁移到青藏高原高海拔地区;在夏季，西南季风由孟加拉湾向北推进时，气流沿着青藏高原东部的南北走向的横断山脉流向中国的西南地区[1-2]。大气环流是污染物区域传输的动力学因素之一，据相关模式模拟或监测研究得出，存在南亚次大陆地区排放的污染物能够随着西南风印度夏季季风和西风冬季季风大气迁移传输至中国境内现象。

韩永翔根据全球气溶胶气候模式GEM-AQ/EC 的1995—2004年模拟发现，自由对流层和大气边界层气流运动都会携带形成黑碳的输送，紧邻青藏高原的南亚、东亚以及东南亚大气边界层的输送，形成了青藏高原由北向南、自西往东黑碳气溶胶浓度和沉降明显递增的基本分布形态[3]。燕新梁在青藏高原珠穆朗玛峰地区持久性有机污染物研究中指出，在印度和南亚等有机氯农药使用地区排放的污染物随大气迁移传输到樟-聂地区的高海拔处[4]。海螺沟国家大气背景站(29°32′59″N，101°58′13″E，高度为3 571 m)处于印度洋暖湿气流和青藏高原下沉气流入川的主要通道上。研究在分析2015年海螺沟大气背景站连续自动监测结果的基础上，采用后向轨迹分析方法对背景站区域外来污染物进行溯源，研究南亚次大陆大气污染输送中国境内情况及海螺沟背景站对污染物输送影响的指示作用。

1 实验部分

1.1 大气后向气流轨迹计算

研究用于轨迹计算的模式是由美国海洋与大气研究中心环境空气资源实验室(ARL)开发的混合单粒子拉格朗日积分传输、扩散模式 HSPLIT 4.8(2012年2月更新)，模式计算采用的气象资料是美国国家环境预报中心(NCEP)的GDAS全球再分析资料；垂直运动的计算方法采用模式所默认的气象模式垂直运动场，采用地形追随坐标系,聚类分析采用的是HSPLIT 4.8模式中的聚类工具[5]。

1.2 背景站空气质量监测

海螺沟背景站采用Thermo Fisher Scientific连续自动监测仪器(SO2: 43ITL紫外荧光法气体分析仪; NO2: 42I化学发光法气体分析仪; CO: 48ITLE气体滤光相关法气体分析仪; O3: 49ITLE紫外分光光度法; PM10和PM2.5: TEOM 1405震荡天平法)对SO2、NO2、CO、PM10、PM2.5、O3等指标进行24 h连续在线监测，2015年1月1日—12月31日，海螺沟背景站统计的有效日均值为328 d。

2 结果与讨论

2.1 海螺沟背景区域总体质量情况

2015年海螺沟国家大气背景站监测的PM10、PM2.5、NO2、SO2、CO年均质量浓度分别为12.6 μg/m3、8.3 μg/m3、2.0 μg/m3、1.2 μg/m3和0.3 mg/m3，各项指标的日均质量浓度频数分布如图1所示。

图1 2015年海螺沟背景区域SO2、NO2、CO、PM10、PM2.5日均质量浓度频数分布Fig.1 The diurnal concentration frequency of SO2, NO2, CO, PM10 and PM2.5 atHailuogou background region in 2015

由图1可见，浓度分布主要以低浓度为主，SO2日均质量浓度高频数浓度范围主要为0.9～1.4 μg/m3，极差为3 μg/m3；NO2日均质量浓度高频数浓度范围为1.9～2.3 μg/m3，极差为7.6 μg/m3；CO日均质量浓度高频数浓度范围为0.2～0.3 mg/m3，极差为1.2 mg/m3；PM10日均质量浓度高频数浓度范围为6～14 μg/m3，极差为76 μg/m3；PM2.5日均质量浓度高频数浓度范围为3～11 μg/m3，4 a平均质量浓度极差为48 μg/m3。海螺沟背景站监测各项浓度水平处于全国背景站监测浓度低浓度水平范围。海螺沟背景站的PM2.5与美国大气背景区域PM2.5质量浓度(5～10 μg/m3)相当[6]，低于法国南部背景站监测2009年PM2.5年均质量浓度(10.8 μg/m3)[7]。

2.2 大气背景空气质量变化特征分析

2.2.1 基本特征

背景区域远离人口聚居区和工业区，当地污染排放极少且相对稳定，大多数情况下，每日00∶00—23∶00小时浓度变化平缓呈一定规律，且日浓度变化呈小范围波动趋势，如图2所示。

SO2、NO2、 CO日均小时浓度变化很小，与城市颗粒物双峰型和城市臭氧日浓度变化极差大特征不同[8-10]，PM10、PM2.5和O3呈单峰，3项监测项目浓度变化趋势较为一致，O3主要受白天日照影响，浓度升高约9 μg/m3；PM10、PM2.5质量浓度从午后至凌晨逐渐升高，上升幅度分别为6.8、5 μg/m3，可能与午后地面受热，污染物垂直扩散向上传输或者远距离污染物迁移时间主要在午后时段有关。从背景站日变化来看，通常情况下全年日变化幅度较小。

2.2.2 异常情况

从2015年小时数据观测发现，背景区域存在PM10、PM2.5、NO2、SO2、CO监测项目浓度偏离同时期(当月月均)浓度现象，以2月为例(图3)，2月13、22、23、27日较其余时期比较浓度水平大幅增加，日变化高浓度出现区域也提前到了上午。对前述这种异于常态的突发性升高情况进行统计，2015年共有43 d存在这种情况(图4)，从图4可以看出，异常高值期间，浓度均高于各项年均浓度，且监测项目高浓度水平出现时期主要是春季和夏季。PM2.5/PM10比例较年均浓度比例高5%～32%。统计这43 d PM2.5质量浓度，平均值为19.4 μg/m3，累积浓度占全年浓度的26.3%，对全年PM2.5贡献为20.9%。异常高值期间，背景站黑碳浓度变化呈同向正相关。由于O3浓度影响因素复杂，除了远距离传输，还受高原日照、辐射影响较大，所以研究暂未讨论O3远距离传输影响。

图3 海螺沟大气背景站2月空气质量浓度变化

图4 海螺沟背景站异常高浓度发生情况及对应PM10、PM2.5月均和年均质量浓度

2.3 大气背景质量突变追因分析

对污染物浓度突发升高的43 d追因分析，根据现场观测排除局地小范围污染原因以及气象扩散不利污染物累积等。采用大气后向气流轨迹计算方法分析，突发异常升高很大程度上是由远距离传输造成。

通过对单个轨迹按照空间相似性程度聚类，得到具有代表性的轨迹簇，判断气团来源和途经区域。研究选取前述非局地污染导致污染物浓度突发性升高共43 d。对其间每日06∶00(对应北京时间14∶00)不同高度(3 700、200 m)进行后向72 h 气流轨迹溯源，分别获得41、43条气流轨迹并参与聚类。得到5种不同的典型气团分析，分布如图5所示。从不同高度的后向轨迹来看，2个高度都存在南亚次大陆在大气环流下向中国境内输送气流路径。其中200 m高度已存在显著的大气污染物区域性输送特性，占总体污染输送路径的84%；3 700 m高度气流更有效地进行远距离的大气污染物输送，占总体污染输送路径的98%，且输送速度较低空路径速度约快1倍。

表1显示了海螺沟背景站高浓度期间200 m高度各类轨迹聚类统计结果。

研究选取200 m高度后向轨迹抵达点位日期对应相应时期监测项目的日浓度。结合表1、图5得出，有84%的大气污染气团主要来自南亚次大陆方向，受该气团影响，海螺沟背景站各项污染物浓度水平也存在协同上升效应，主要表现在SO2、NO2、PM10、PM2.5和CO浓度分别为1.2 μg/m3、2.5 μg/m3、26.0 μg/m3、19.1 μg/m3和0.3 mg/m3，其中NO2、PM10和PM2.5较年均浓度分别升高28%、104%、132%。分析原因可能是中国西南地区处于西风带，盛行的南亚季风可能携带南亚次大陆的大气污染物，经青藏高原南侧向中国境内进行远距离输送。

图5 2015年海螺沟背景站污染期间后向轨迹不同高度(200、3 700 m)聚类分布示意图

轨迹类型主要季节聚类条数SO2质量浓度/(μg/m3)NO2质量浓度/(μg/m3)CO质量浓度/(mg/m3)PM10质量浓度/(μg/m3)PM25质量浓度/(μg/m3)PM25/PM10/%1冬、春38133104271192712冬、春、秋26142703249189763夏14091903296198674夏6091703232197855夏209170224118677污染期间浓度11220325819275年均浓度1219031238368

从欧亚次大陆传输的各类气团来看，1、2类气团传输路径相对较为接近，主要沿印度、孟加拉、缅甸进入中国境内，跨越青藏高原西南部地势相对低平的横断山脉，途径海螺沟背景站区域，出现季节以秋季和冬季为主。1、2类气团聚类SO2、NO2、PM10、PM2.5和CO浓度分别为1.3 μg/m3、2.9 μg/m3、26.0 μg/m3、19.1 μg/m3和0.4 mg/m3，较年均浓度分别高16%、50%、112%、129%、21.1%；同时PM2.5/PM10比值相对较高(74%)，比相应PM2.5/PM10年均比例(68%)还高6%，是PM2.5远距离传输的典型特征。2类气团路径浓度较1类气团路径传输至海螺沟站的浓度相对要低，可能与2类气团路径较1类气团路径相对较远，在途经中国境内西藏、云南、四川凉山清洁地带时，污染物被稀释沉降的几率更大有关。

4类气团相对1、2类气团传输的污染物也有明显不同的特征，4类气团主要出现在夏季。从气态污染物浓度来看，与1、2类气团浓度比较，气态污染物下降36%、42%、29%；PM10下降11%，PM2.5上升3.2%。可能有以下原因：①虽然海螺沟背景站在夏季受盛行西南季风影响几率较大，但也会受到来自北方气流的影响，气流源地位于中亚相对人口稀少且清洁的区域；②中亚源头大气污染浓度相对低；③从PM2.5占PM10比例来看，上升到85%，也显著体现了远距离高速传输的特征。3类气团主要源于中国北方沙尘影响，主要在4月底、5月初、7月和8月发生，该类气团特征是气态污染物浓度低，PM2.5/PM10占比低。

3 结论

海螺沟背景站连续自动监测数据变化特征显示背景区域存在外来输送影响。

污染物输送在海螺沟背景站监测结果表现为监测项目PM10、PM2.5、NO2、SO2、CO质量浓度呈突发性升高特征。2015年有43 d为外来输送性突发性升高，其间PM2.5质量浓度平均值为19.4 μg/m3，累积浓度占全年浓度的26.3%，对全年PM2.5贡献20.9%。

结合气象条件和后向轨迹路径分析方法，海螺沟国家大气背景站连续自动监测数据能够表征西南季风携带南亚次大陆污染物对中国大陆的输送效应。

在200、3 700 m 2个高度都存在南亚次大陆在大气环流下向中国境内输送气流路径。其中200 m高度已存在显著的南亚次大陆大气污染物向中国境内区域性输送，占总体污染输送路径的84%；3 700 m高度气流更有效地进行远距离的大气污染物输送，占总体污染输送路径的98%，且输送速度较低空路径速度约快1倍。

在200 m高度后向轨迹结合背景站数据分析，气团来源于南亚次大陆的印度、孟加拉、缅甸，跨越青藏高原西南部地势相对低平的横断山脉进入中国境内，这类气团聚类SO2、NO2、PM10、PM2.5和CO浓度分别为1.3 μg/m3、2.9 μg/m3、26.0 μg/m3、19.1 μg/m3和0.4 mg/m3，较年均浓度分别高16%、50%、112%、129%、21.1%。

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