天津市北辰区大气污染物小尺度精细化源排放清单

张 骥，徐 媛，刘茂辉，展先辉，郭金龙，孙 猛

天津市环境监测中心，天津 300191

天津市作为环渤海经济圈的重要组成部分，近年来经济发展迅速，GDP增长处在全国前列，然而，经济的发展使得能源消耗不断增加，天津市大气污染形势日趋严重[1]。北辰区位于天津市中心城区北部，纵贯北运河漕运大通道和陆路京华大道，是南粮北运、北货南输的交通要道，更是污染物传输的重要通道，防治大气污染将成为北辰区环保工作的重中之重。大气污染源排放清单能够在特定时间和空间范围内对影响空气质量的污染物进行排放量的估算，是开展环境空气质量数值模拟和预报预警的重要数据基础，进而为制定区域大气污染控制措施提供支撑，使得区域空气质量的管理从定性走向定量[2-5]。

近年来，大气污染源排放清单在全球范围内有了较多的研究。BOUWMAN等[6]在全球尺度上研究了氨的排放清单；OHARA等[7]建立了亚洲地区的人为源排放清单。在国家尺度上，田贺忠等[8]研究了中国NOx排放清单。在区域尺度上，黄成等[9]在收集长江三角洲地区各城市人为源大气污染源资料的基础上，采用以“自下而上”为主的方法建立了2007年长三角地区人为源大气污染物排放清单；杨柳林等[10]收集整理2012年珠三角地区各种大气人为源及天然源基础活动数据，以排放因子法“自下而上”为主计算多种污染物排放量，构建了具备时空分布属性的区域性网格化大气源排放清单。在城市尺度上，王锦等[11]根据2013年北京市工业、农业、居民生活的统计资料，以及中国汽车工业年鉴，建立了北京市2013年大气污染物排放清单；何敏等[12]根据收集到的四川省电厂、工业及民用部门的活动水平数据，采用合理的估算方法和排放因子，建立四川省2010年大气固定污染源排放清单。而在小区域尺度上，对大气污染源排放清单研究较少，谈佳妮等[13]采用“自下而上”的方式建立了上海市宝山区的精细化大气污染物排放清单，其研究结果表明，小尺度区域建立精细化污染源排放清单可为大尺度排放清单的建立提供有益的参考。尤其对于基层的环境保护管理部门，更为关注的是本地小尺度精细化大气污染源的排放清单。

研究依据环境保护部发布的“清单编制技术指南”，以北辰区国控环境空气自动站周边3 km为研究区域，建立天津市北辰区2016年小尺度精细化大气污染源排放清单，以便为区县环境管理部门掌握大气污染物的污染排放特征、解析污染成因、制定污染减排策略提供支持。

1 研究方法

1.1 研究区域

天津市北辰区国控环境空气自动站位于秋怡小学教学楼上，其周边3 km覆盖了天穆镇、小淀镇、普东街、宜兴埠等4个街镇。具体范围为北至北辰道，东至津围线，南至宜白路，西至京津路，共计37.80 km2。研究基于Lambert投影，利用ArcMAP建立了100 m×100 m的网格，以每个网格的中心点经纬度坐标标识该网络的地理位置，研究区域共包含3 953个网格。

1.2 计算方法和排放因子获取

结合天津市北辰区实际情况，大气污染排放涉及到的污染源主要包括17类(工业企业、锅炉、商铺散煤、居民散煤、裸地、工地、工业堆场、拆迁堆场、道路扬尘、道路机动车、施工机械、餐馆、居民餐饮、居民溶剂、加油站、干洗店、汽修店等)，涉及到的污染物主要有6种(PM10、PM2.5、SO2、CO、NOx、VOCs等)。污染源排放的各项污染物的量依据环境保护部发布的“清单编制技术指南”来计算。主要污染源排放计算公式如下：

锅炉、散煤污染的排放量计算公式见式(1)～式(3)。

E=A×EF×(1-η)

(1)

EFSO2=2×S×(1-sr)

(2)

EFPM=Aar×(1-ar)×PM

(3)

式中：E为排放量；A为逐个排污设备燃料消耗量；EF为污染物产生系数；η为污染控制措施对污染物的去除效率；EFSO2为SO2的产生系数；S为平均燃料收到基硫分；sr为硫分进入底灰比例，EFPM为颗粒物的产生系数，Aar为平均燃料收到基灰分；ar为灰分进入底灰比例；PM为排放源产生某粒径范围颗粒物占总颗粒物比例。

对于工业企业产品制造过程中污染物的排放量，计算公式见式(4)。

E=A×EF×(1-η)

(4)

式中：E为排放量；A为活动水平(主要为焦炭产量、烧结矿产量、生铁产量、粗钢产量、有色冶金产品产量、水泥产量、玻璃产品产量、其他工业产品产量)；EF为相应的大气污染物产生系数；η为污染控制措施对污染物的去除效率。

对于使用有机溶剂的生产过程，溶剂使用排放挥发性有机物的计算公式见式(5)。

E=Q×EF×(1-η)

(5)

式中：E为排放量；Q为活动水平(主要为油墨消费量、染料消费量、涂料消费量、胶黏剂消费量、沥青消费量、其他有机物化学物的消费量)；EF为相应的挥发性有机物的排放系数；η为污染控制措施对挥发性有机物的去除效率。

道路机动车污染物排放量的计算公式见式(6)。

E=P×EF×VKT

(6)

式中：P为机动车保有量；EF为基于行驶里程排放系数；VKT为年均行驶里程。

裸地扬尘的计算公式见式(7)。

WSi=ESi×AS

(7)

式中：WSi为裸地扬尘中总排放量，t/a; ESi为裸地扬尘的排放系数，t/(m2·a)；AS为裸地扬尘的面积，m2。

道路扬尘排放量计算公式见式(8)。

WRi=ERi×LR×NR×(1-nr/365)×10-6

(8)

式中：WRi为道路扬尘源中颗粒物的总排放量，t/a；ERi为道路扬尘源平均排放系数，g/(km·辆)；LR为道路长度，km；NR为一定时期内车辆在该段道路上的平均车流量，辆/a；nr为不起尘天数，可使用一年中降水量大于0.25 mm/d的天数表示。

施工扬尘中颗粒物排放量的总体计算公式见式(9)。

WCi=ECi×AC×T

(9)

式中：WCi为施工扬尘源中颗粒物总排放量，t/a；ECi为整个施工工地颗粒物的平均排放系数，t/(m2·月)；AC为施工区域面积，m2；T为工地的施工活跃月份数，一般按施工天数/30计算。

堆场的扬尘源排放量是装卸、运输引起的扬尘与堆积存放期间风蚀扬尘的加和，计算公式见式(10)。

WY=Eh×GY×10-3+Ew×AY×10-3

(10)

式中：WY为堆场扬尘源中颗粒物总排放量，t/a；Eh为堆场装卸运输过程的扬尘颗粒物排放系数，kg/t；GY为物料装卸量，t；Ew为料堆受到风蚀作用的颗粒物排放系数，kg/m2；AY为料堆表面积，m2。

加油站产生挥发性有机物的计算公式见式(11)。

E=EF×(1-η)×Q

(11)

式中：E为加油站挥发性有机物排放量；EF为物料衡算法或检索排放系数法获取的排放系数；η为油气回收装置对挥发性有机物的去除效率；Q为油气运输量或储存量。

餐饮油烟主要排放挥发性有机物和颗粒物，其排放计算公式见式(12)和式(13)。

E=A×EF×(1-η)

(12)

A=n×V×H

(13)

式中：E为某种大气污染的排放量；A为排放源活动水平；EF为排放系数；η为油烟净化器去除效率；n为固定炉头数；V为烟气排放速率，m3/h；H为年总经营时间，h。

1.3 活动水平数据获取

活动水平数据是通过实地走访拉网式调查获取的。其中，有346家制造业企业，28台锅炉，10个散煤使用居民区，93家散煤使用商铺，27块裸地，7个工业堆场，7个拆迁堆场，16个工地，24条道路，4片施工机械，175家餐馆，82个居民小区，11个加油站，40家喷涂汽修店，10家干洗店。

2 结果与讨论

2.1 北辰区空气站3 km大气污染源排放量

依据上述活动水平数据获取、排放因子获取以及计算方法，得出2016年天津市北辰区国控环境空气自动站周边3 km大气污染源的排放量，如表1所示。由表1可知，调查区域污染物全年排放总量PM10为431.28 t、PM2.5为147.94 t、SO2为48.67 t、CO为1 395.39 t、NOx为469.52 t、VOCs为305.66 t。

表1 北辰区空气站3 km污染源大气污染物排放量

注：“—”表示研究未涉及。

2.2 北辰区空气站3 km大气污染源排放分担率

图1是天津市北辰区空气站周边3 km污染源主要大气污染物排放分担率构成。

图1 天津市北辰区空气站周边3 km污染源主要大气污染物排放分担率构成

由图1可知，PM10的主要排放源是工地(25.49%)、道路扬尘(18.73%)、裸地(18.25%)；PM2.5的主要排放源是工地(15.16%)、锅炉(14.14%)和散煤(13.93%，包括居民散煤和商铺散煤，下同)；SO2的主要排放源是散煤(49.36%)和锅炉(36.30%)；CO的主要排放源是道路机动车(45.85%)、散煤(30.99%)和锅炉(22.73%)；NOx的主要排放源是道路机动车(53.89%)和锅炉(44.04%)；VOCs的主要排放源是制造业企业(48.80%)和道路机动车(27.60%)。

由图1可知，散煤是SO2的第一排放源，是CO的第二排放源，是PM2.5的第三排放源。同时与全天津市相比，北辰区的SO2、CO、PM2.5远高于天津市平均水平，这说明散煤是北辰区首先要重视的污染源。研究表明，散煤带来的环境空气污染，比相同排放量的工业源的危害更加直接[14]，并且随着电力、供热、工业、机动车、施工扬尘等污染源污染物排放逐步得到有效控制，散煤由于其数量众多、分布广泛、低空排放、无治理设施等特点，已成为大气污染控制的重点[15]。京津冀区域2015年底的几次重污染天气，将散煤推向了污染治理的首位[16]，而该研究从区县小尺度的角度探讨了源排放清单，也正好证明了这一点。

工地是PM10和PM2.5的第一排放源，是北辰区第2个需要重视的污染源。在北辰区的16个工地中，有10个建筑施工工地，4个道路施工工地，2个拆迁施工工地，总施工面积为66万m2，占整个调查区域的1.75%。这说明，北辰区处于高强度的城市改造之中，而研究表明，快速的城市化和高强度的城市改造将会导致施工工地的扬尘成为城市大气颗粒物的重要来源[17-18]。另外，不同的施工阶段，对扬尘的污染也不同，黄玉虎等[19]对不同施工阶段自身降尘浓度数据进行频率分布统计表明，挖槽阶段相比结构和装修的施工扬尘污染更加严重，扬尘污染强度比值为挖槽∶结构∶装修等于100∶67∶87。而在北辰区的10个建筑工地中，有6个处于挖槽阶段，3个处于结构阶段，1个处于装修阶段，挖槽阶段所占比例为60%，这也导致北辰区工地的污染更加严重。

道路机动车是NOx和CO的第一排放源，是VOCs的第二排放源。道路机动车是北辰区第3个需要重视的污染源。机动车尾气的成分非常复杂，其中化学物质的种类高达一百多种，机动车已经成为中国大气污染的主要来源，也是造成灰霾、光化学烟雾等污染的源头[20-23]。该研究也从小尺度精细化清单的建立中说明了机动车尾气已然成为空气污染的主力。

另外，道路扬尘是PM10的第二排放源。道路扬尘是一类复杂的混合源类，它既可以视为城市大气颗粒物的排放源，又可以看作裸地扬尘、建筑扬尘、机动车尾气尘以及工业扬尘等所排放颗粒物的接受体[24]。在上海，依据对上海市大气颗粒物污染来源的分析，道路扬尘已成为上海市一次PM10的重要来源[25]，而该研究区域与上海地区类似，道路交通发达，也使得道路扬尘是PM10的重要来源。

制造业企业是VOCs的第一排放源，排放VOCs最大的3个行业分别为化学制品制造业(41.00%)、橡胶制造业(39.02%)和电气机械制造业(14.45%)。在企业VOCs的排放中，由于溶剂使用行业类别、生产工艺多样，溶剂的原辅材料和企业生产工艺、处理设施不同，都将导致企业排放VOCs不同[26]，因此，针对北辰区的特点，应首先针对化学制品制造业、橡胶制造业和电气机械制造业安装VOCs处理设施并强化监督管理。

2.3 空间分布特征

图2是北辰区空气站3 km大气污染物100 m×100 m网格排放清单空间分布图。由图2可知，PM10、PM2.5排放较大的区域主要分布在重要工地、工业堆场以及大型企业；SO2排放较大的区域主要分布在燃煤锅炉企业、宜兴埠平房区、商铺散煤以及主要道路；CO排放较大的区域主要分布在燃煤燃气锅炉、主要道路以及宜兴埠平房区；NOx排放较大的区域主要分布在燃煤煤气锅炉和主要道路；VOCs排放较高的区域主要位于涉VOCs排放企业和主要道路。因此，北辰区在治理颗粒物过程中，应加强工地的管理；治理SO2、CO污染时应加强宜兴埠平房区散煤和商铺散煤的治理；治理NOx应加强主要道路的优化；治理VOCs应加强涉VOCs排放企业的监督管理。

图2 天津市北辰区空气站3 km污染源大气污染物空间分布

2.4 清单结果比较

依据环境保护部发布的大气污染源分类，为了方便比较，把研究所涉及的污染源重新归为8类(固定燃烧源、工艺过程源、移动源、扬尘源、溶剂使用源、存储运输源、生物质燃烧源和其他排放源等)。表2是该研究与整个天津市[27]的主要大气污染物排放源分担率的比较。从源的类别上来看，由于该研究主要位于城市区域，生物质燃烧涉及较少，因此，未考虑生物质燃烧源，而赵斌等[27]研究中，未考虑其他排放源(餐饮源)，且溶剂使用源和储存运输源合并在了一起。从各污染物的分担率上来看，SO2的主要排放源都是固定燃烧源，其他污染物排放源的分担率各有不同。这主要是因为与整个天津市相比，研究区域工地施工多，很多生产企业使用的能源从煤改成了天然气，路网密集，交通发达，企业密度大，导致颗粒物的主要来源为扬尘源，CO和NOx的主要来源为移动源，VOCs的主要来源为工艺过程源。

表2 主要大气污染物排放源分担率比较

注：“—”表示研究未涉及。

2.5 不确定性分析

研究中所使用的排放因子均是参考了环境保护部发布的“清单编制技术指南”，这些因子是该指南中的推荐值，但实际上，天津市北辰区的主要污染物的排放因子与所推荐的不尽相同，因此，采用指南推荐的排放因子可能会带来一定的不确定性。在活动水平的获取中，主要是采用实地调查的方式，这种数据获取方式虽然足够精确，但调查过程中难免会出现遗漏，因此活动水平的获取也会带来一定的不确定性。

3 结论

1)2016年天津市北辰区国控环境空气自动站周边3 km大气污染源的排放总量PM10为431.28 t、PM2.5为147.94 t、SO2为48.67 t、CO为1 395.39 t、NOx为469.52 t、VOCs为305.66 t。

2)散煤是SO2的第一排放源、是CO的第二排放源、是PM2.5的第三排放源，散煤主要分布在宜兴埠平房区和主要道路两旁的商铺散煤；工地是PM10和PM2.5的第一排放源，大工地的扬尘污染应引起足够的重视；道路机动车是NOx和CO的第一排放源、是VOCs的第二排放源，道路机动车污染主要分布在一些主干道上。

3)北辰区改善空气质量，应从控煤、控尘、控车3个方面入手。控煤是第一位的，宜兴埠平房区应推进平房改造，实现集中供暖，同时取缔商铺煤的使用，改用天然气、煤气等相对清洁的能源；控尘是第二位的，对于重要的工地严格督促落实控尘措施到位；控车是第三位的，应对于北辰区主要道路进行交通优化，减少大型车辆过往。

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