三种电极的大气压氩等离子体射流光学特性

2018-04-19王永杰袁春琪尹增谦

发光学报 2018年4期

唐蕾，王永杰，袁春琪，尹增谦

(华北电力大学数理学院，河北保定 071003)

1 引言

等离子体射流是一种低温等离子体放电技术，它在材料生长、生物医学和环境科学等领域具有广泛的应用前景[1-7]。大气压等离子体射流(Atmospheric pressure plasma jet，APPJ)的产生不需要昂贵的真空设备，具有操作简单、经济适用和便捷等优点。另外，大气压等离子体可以在开放空间内产生，实现了放电区域与工作区域的分离，因此，等离子体射流容易实现对复杂几何结构的材料进行处理。通常，产生等离子体射流的方法主要有介质阻挡放电和空心阴极放电等[8]。在这些放电中，介质阻挡放电等离子体射流因具有结构简单、化学活性粒子浓度高和放电稳定等优点而受到广泛关注[9-11]。

目前，国内外学者已经利用多种不同结构的电极获得了大气压等离子体射流。Laroussi等采用空心导电管穿透圆盘电极这样的结构(即等离子体铅笔)对等离子体射流的形成以及传播机制进行了剖析[12]。鲜于斌等采用针-环结构电极对等离子体射流推进机理进行了深入的研究[13]，研究表明电场可以驱动等离子体射流的传播，气流也同样可以单独驱动它的传播。邵涛等利用单针电极结构对ns和s脉冲电源激励的氦等离子体射流的特性进行了研究[14]，结果发现ns脉冲电源激励的大气压等离子体射流(APPJ)具有较长的射流长度、较高的放电电流和瞬时功率，s脉冲电源激励的APPJ所消耗的能量也比ns脉冲电源多。郝志远等采用铜环-铝板电极结构通过电学测量和光谱诊断来研究射流特性以及接地电极的位置对等离子体射流特性的影响，结果表明保持接地电极和石英管喷嘴之间的合理距离不仅可以降低放电功率，还可以提高等离子体射流的电子密度和电子激发温度[15]。张冠军等研究了外表面双电极、外表面单电极和中心电极这3种不同射流等离子体结构的放电特性，结果表明：等离子体射流体长度随气流速率的增加先增大后减小[16]。李雪辰等采用棒-环结构电极，对3种不同电源激励下的大气压等离子体射流的放电特性进行了比较研究[17]，实验发现，随着3种波形电压峰值的增加，在外加电压的正半周期内放电脉冲个数均增加，负半周期内均没有放电脉冲。综上可以看出，目前对大气压等离子体射流主要是采用某种特定结构的电极进行研究，并且电极参数固定不变，而对于不同结构电极的对比研究则较少涉及。为了研究其放电机理，优化等离子体参数，以适应不同条件下对大气压等离子体射流的需求，拓展等离子体射流的应用领域，非常有必要对不同结构电极的大气压等离子体射流进行深入研究。

本文设计了3种不同结构的大气压等离子体射流产生装置，采用高压高频激励电源，对这3种不同结构电极的等离子体射流放电特性和等离子体参量进行了系统研究。

2 实验装置

实验装置如图1所示，放电电极由石英管和绕在石英管外的金属电极组成。石英管长度为15 cm，内径为1.78 mm，外径为3.42 mm。氩气作为工作气体(纯度为99.9%)从石英玻璃管的一端流入，从另一端流出。通过气体流量计来控制气体的流量。高压电源(CTP-2000 K)的输出电压在0～15 kV可调，输出频率范围为5～20 kHz。用高压探头(Tektronix P6015A, 1 000×)测量高压电源的输出电压。在靠近右侧管口处的电极与测试电容(4 700 pF，耐压3 kV)和50 Ω的小电阻串联，外加电压、放电电流和测试电容上的电压信号都由示波器(Tektronix DPO 4054)来显示并存储。示波器的A通道记录外加电压信号，B通道记录测试电容和小电阻上的信号之和，C通道记录小电阻上的信号，通过测量小电阻上的电压信号可以得到放电电流，通过测量电容上的电压可以得到传导电量。用数码相机拍摄放电图像。放电的发光信号经过凸透镜成像后会聚到光纤探头上，并通过光谱仪(Princeton Instruments Acton SP2750)对光谱信号进行采集,最终将其存入到计算机中。

图1 实验装置示意图

图2为本实验中所采用的3种电极结构，它们分别为铜片与单匝线圈组合电极(Wire and sheet)、单匝缠绕型电极(Spiral type)以及双铜片电极(Copper sheets)，最左侧电极与高压电源的输出端相接，最右侧电极接地。

图2 由铜片和导线组成的三种电极结构。(a) 铜片-单匝线圈电极；(b) 单匝缠绕型电极；(c) 双铜片电极。电极间距为10 mm，接地极距离管口10 mm，长铜片的宽度为30 mm，短铜片宽度为13 mm。

Fig.2 Images of the electrode configurations. (a) Wire and sheet. (b) Spiral type. (c) Copper sheets. The distances between the active and the grounded electrode, the grounded electrode and nozzle, and the width of long copper sheet are 10, 10, 30 mm respectively. The length of narrow copper sheet is 13 mm.

前两种电极的左侧高压电极宽度均为30 mm，对于双铜片电极结构，它的两个电极宽度均为13 mm。3种电极的高压电极与接地极之间的气隙宽度都是10 mm，电极右端的接地电极距离管口10 mm。此外，对等离子体射流的发射光谱进行了空间分辨测量，发射光谱的采集位置如图3中a～h所示。

图3 等离子体射流图片及光谱采集位置

Fig.3 Image of the APPJ and the acquisition locations of the optical emission spectroscopy

3 结果与讨论

下面对电流脉冲的产生过程进行分析。在外加电压的正半周期的上升沿阶段，高压端电极为瞬时阳极，接地极为瞬时阴极。当外加电压产生的外加电场Ea大于气体的击穿场强Eb时，便产生了第一个电流脉冲；在外加电场的作用下，放电所产生的电子逆着气流方向移动，并最终积累在高压电极位置的介质表面，而正电荷积累在接地电极的介质表面，这些表面电荷形成内建电场E′，此时合场强被减弱(E=Ea-E′)，表面电荷形成的电场对放电起抑制作用；当合场强小于击穿场强Eb时，放电熄灭。随着外加电压继续增加，若外加电场克服内建电场使气体再次被击穿，便产生了下一个电流脉冲，依此类推，直到外加电压达到最大值时结束。在电压的正半周期的下降沿阶段，当外加电压由最大值不断减小，若内建电场较大，并且合场强满足E′-Ea>Eb时，气体就会被反向击穿，产生以表面电荷为主导作用的电压下降沿放电，与此同时，表面电荷被中和。如果被中和的表面电荷比较少，当外加电压进一步降低且满足气体击穿条件时，就会产生第2次的电压下降沿放电。

图4 铜片-单匝线圈电极在气体流量为1 L/min时产生等离子体射流的外加电压与放电电流以及(石英管出口处)光信号关系图。(a)U=8.8 kV；(b)U=9.8 kV；(c)U=10.8 kV；(d)U=11.2 kV。

Fig.4 Waveforms of the applied voltage, the discharge current and the light emission signal at the exit of the quartz tube with a gas flow rate at 1 L/min of the APPJ obtained by the wire-sheet. (a)U= 8.8 kV. (b)U=9.8 kV. (c)U=10.8 kV. (d)U=11.2 kV.

为了研究气体放电所消耗的能量，对等离子体射流消耗的平均功率进行了计算，即

(1)

图5是3种电极平均放电功率随外加电压的变化关系。从图中可以看出，随着外加电压的增加，3种结构电极的放电功率都增加。在相同电压条件下，铜片-单匝线圈电极的放电功率最大，单匝缠绕型电极的放电功率最小。另外，通过进一步比较发现，单匝缠绕型和铜片-单匝线圈两种电极的地电极相同而高压电极不同，并且单匝缠绕型电极的放电功率小于铜片-单匝线圈电极的放电功率，说明随着高压端电极面积的减小，管内气体的放电功率降低；对于铜片-单匝线圈电极和双铜片电极，它们的高压电极与地电极面积之和相差不大，但铜片-单匝线圈电极的放电功率近乎于双铜片电极的放电功率的1.46倍，说明管内的放电功率的大小主要与高压端电极面积有关。综上可知，在其他条件一致的情况下，高压端放电电极的面积越大，管内放电功率也越大。

图5 不同电极放电功率随电压的变化

Fig.5 Discharge power of different electrode as a function of the applied voltage

图6为不同电极的等离子体射流长度随电源输出电压的变化关系。从图中可以看出，铜片-单匝线圈电极的射流长度随着电压增加而减小，双铜片电极的射流长短呈增长趋势，单匝缠绕型电极的射流长度先增加后减小，由此可以得出其长度不仅与电压相关，还与电极结构有着密切的关系。对比图中的铜片-单匝线圈和单匝缠绕型曲线可知，高压端电极面积越小，其射流长度越长；比较铜片-单匝线圈和双铜片电极曲线可以看出，接地极面积越小，射流长度越长。这与侯世英等研究双环电极时得出的结论相吻合[18]。

图6 不同电极射流长度随电压的变化

Fig.6 Length of the plasma jet with different electrodes under different applied voltage

为了研究APPJ等离子体参量的空间分布，对3种电极的等离子体发射光谱进行了空间分辨测量，发射光谱的采集位置如图3所示。图7(a)为大气压等离子体射流在300～800 nm的典型发射光谱。由于采集光谱的位置在石英管的内部，没有空气混入，所以仅仅观测到氩气的发射谱线。选用强度较大的Ar Ⅰ 763.5 nm和Ar Ⅰ 772.4 nm两条谱线进行电子激发温度的诊断[19-21]。图7(b)～(d)是3个不同电极的电子激发温度随气体流量的变化关系。从图中可以看出，3种电极的电子激发温度在1 348.5～3 212.1 K之间；并且，随着气体流量的不断增加，各位置的电子温度总体上呈下降的趋势。这是由于随着气体流量的增加，与电子发生非弹性碰撞的气体原子和分子数目增加，这些电子只能将它们激发到较低的激发态，也就是说气体流量的增加会稀释和冷却等离子体，因此，等离子体的电子激发温度随着气体流量的增大而降低。

图7 不同电极等离子体射流的电子激发温度与气体流速的关系。(a) 等离子体射流的发射光谱；(b) 铜片-单匝线圈电极;(c) 双铜片电极;(d) 单匝缠绕型电极。a～h为图3中的光谱采集位置。

Fig.7 Relationship between electron excitation temperature and gas flow rate. (a) Optical emission spectrometry of the plasma jet. (b) Wire and sheet. (c) Copper sheets. (d) Spiral type. a-h are the spectral acquisition positions in Fig.3.

电子密度是等离子体的另一个重要参量，采用2 400 G/mm的光栅对3种电极的Ar Ⅰ 696.54 nm谱线进行了空间分辨测量。图8(a)是Ar Ⅰ 696.54 nm典型谱线，图8(b)～(e)为3种电极对应696.54 nm谱线的半高全宽(FWHM)。从图中可以看出3种电极谱线的FWHM随氩气流量的增加而增加。放电等离子体中原子发射谱线的线型和线宽一般由几种不同的加宽机制所导致，如自然展宽、多普勒展宽、仪器展宽和压力展宽，压力展宽又包括共振展宽、Vander Waals 和Stark展宽。自然展宽来自能级寿命，一般的自然展宽很小，可以忽略。Doppler加宽的线型为Gaussian线型，与原子或离子的热运动有关。仪器展宽为Gaussian线型和Lorentzian线型的卷积，可以由激光器来测量仪器展宽。Vander Waals展宽为Lorentzian线型，大气压放电中Vander Waals展宽大约为0.003 nm。Stark展宽为Lorentzian线型。等离子体光谱线型近似为Lorentzian和Gaussian线型的卷积，经过反卷积运算得到Gaussian和Lorentzian展宽[22-23]。由于仪器展宽不变，所以由谱线的Lorentzian展宽减去仪器展宽中的Lorentzian展宽和Vander Waals展宽就可以得到Stark展宽，而Stark展宽与等离子体电子密度有直接的关系[24-26]，所以，从谱线半高全宽的变化趋势可以直接反映出电子密度的增减规律。因此，从图8中可以看出，随着气体流量的增加，等离子体的电子密度成上升趋势。另外，等离子体射流末端谱线的半高全宽较大，具有较高的电子密度。

图8 不同电极等离子体射流的电子密度与气体流速的关系。(a) Ar Ⅰ 696.5 nm的发射光谱；(b) 铜片-单匝线圈电极;(c) 双铜片电极;(d) 单匝缠绕型电极。 a～h为图3中的光谱采集位置。

Fig.8 Full width at half maximum(FWHM) as a function of the gas flow rate. (a) Optical emission spectrometry of Ar I 696.5 nm. (b) Wire and sheet. (c) Copper sheets. (d) Spiral type. a-h are the spectral acquisition positions in Fig.3.

4 结论

利用铜片-单匝线圈电极、螺旋缠绕电极和双铜片电极3种结构的放电装置，以氩气作为工作气体，在大气压条件下产生了等离子体射流，并利用电学方法对这3种结构电极的放电特性进行了研究。结果表明：在外加电压的正负半周期内，放电脉冲具有不对称分布的特点。高压端放电电极的面积越大，

管内放电功率也越大。接地极面积越小，射流长度越长。通过采用发射光谱法对射流的等离子体参量进行了空间分辨测量。研究发现，3种等离子体射流的电子激发温度变化范围为1 348.5～3 212.1 K之间，并且随着气体流量的增加，等离子体射流的电子激发温度降低，而电子密度随气体流量的增加而增加。另外，等离子体射流的末端具有较低的电子激发温度和较高的电子密度。

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