基于光强与吸收率非线性同步拟合的吸收光谱测量方法∗

李宁 吕晓静 翁春生

(南京理工大学,瞬态物理国家重点实验室,南京 210094)

(2017年8月26日收到;2017年12月12日收到修改稿)

1 引 言

可调谐半导体激光吸收光谱是一种具有高灵敏度、高光谱分辨率、极快响应速度、高可靠性和强环境适应性的非接触式燃气测试技术,可实现对燃气温度、组分浓度、速度等参数的同步在线测量,通过与CT技术相结合可实现燃气多参数二维重建,在爆轰发动机、冲压发动机等新一代超音速发动机研制与关键参数测试中具有重要作用[1−5].

图1 100和140 mA电流驱动下不同波长DFB激光器扫描范围随扫描频率的变化Fig.1.Wavelength coverage of DFB laser driven by injected current at amplitude of 100 and 140 mA with different frequencies.

高压环境下燃气在线测试是可调谐半导体激光吸收光谱技术研究的难点之一.可调谐半导体激光吸收光谱利用高频锯齿波电流驱动窄线宽半导体激光器对特定吸收谱线在一定波长范围内进行扫描.目前商用分布反馈式激光器(DFB)单次波长扫描范围受限,在低频(＜1 kHz)电流驱动下波长扫描范围可达到2 cm−1以上,而在高频条件下(＞50 kHz)单次波长扫描范围不足1 cm−1.图1为实验获得Nel公司可调谐半导体激光器在不同频率电流驱动下的波长扫描范围.一方面,波长扫描范围减小将导致利用传统非吸收区域拟合获取初始激光强度的计算误差迅速增加.另一方面,冲压发动机、爆轰发动机等新型发动机的燃烧室内测试环境压力高于1 atm,导致吸收谱线线宽迅速增加,有限激光器扫描波长范围内难以找出非吸收区域,无法从透射激光强度信号中获取初始激光强度.

部分学者采用直接吸收方法进行高压环境下的气体测量研究,如Sander等[6]采用温度驱动波长扫描方法,半导体激光器扫波长描范围达到20 cm−1,成功获得1 MPa压力下7143 cm−1波段H2O的气体吸收谱线特征.Nagali等[7]利用电流驱动波长扫描方法对激波管内1800 K温度、6.5 MPa压力环境下7117和7462 cm−1波段H2O的光谱吸收特性进行测量,验证高压环境测量中光谱参数的精度.部分学者则采用波长扫描范围更宽(30 cm−1)的垂直腔发射半导体激光器(VCSEL)获取完整的吸收光谱信号,如Wang等[8]采用VCSEL激光器对10 atm压力下13140 cm−1波段O2的光谱特性进行研究,分别通过直接吸收方法和波长调制方法验证了VCSEL激光器适用于高压气体测量.近些年来,部分学者对波长调制技术中一次谐波和二次谐波信号进行深入研究,Li等[9]对高压环境下激光器特性对波长调制测量的影响进行分析,包括调制深度、激光器非线性特性等.采用基于一次谐波标定的二次谐波测量方法,调制深度达到0.65 cm−1,实现了高压环境下H2O的浓度测量.Liu等[10]利用相同方法,在调制深度0.8 cm−1条件下,对20 atm压力环境下7185和7294 cm−1波段H2O的叠加光谱进行了分析.Farooq等[11]采用相同方法,对3633和3645 cm−1波段CO2气体在10 atm压力环境下的温度和浓度进行测试研究,对30 atm压力环境下的特征吸收谱线光谱参数进行了实验验证[12].Rieker等[13,14]采用类似技术对10 atm压力环境下5006 cm−1波段CO2特征谱线以及25 atm压力、1050 K温度环境下7203.9与7435.6 cm−1波段H2O的特征谱线进行分析,并成功获得气体浓度与温度测量结果.Goldenstein等[15]针对4025—4045 cm−1波段H2O气体在50 atm压力环境下的浓度和温度进行测量.国内蔡廷栋等[16,17]也采用波长调制技术对5 atm压力和500 K温度、10 atm压力和1000 K温度环境下5006 cm−1波段的CO2浓度进行测量.基于一次谐波标定的二次谐波测量方法需要激光器性能稳定,同时需要在测量前完成大量激光器标定工作.

另一方面,基于波分复用技术的激光吸收光谱测量应用日益增多[18−20].波分复用技术将4个甚至更多波长激光信号耦合入一根光纤内[21−23],但后续分光和探测系统复杂,尤其当激光器波长位置接近或激光器数量较多时,为实际现场测量带来不便.

本文提出一种基于光强与吸收率同步拟合的吸收光谱直接测量方法.该方法可以同时获取可调谐半导体激光器波长扫描过程中光强变化和吸收谱线的光谱吸收率信号,适用于高压,尤其是基线难以确定的工况环境.同时,该方法无需分光装置也可准确计算波分复用系统中各个波长的吸收光谱信号,更加适用于现场测量环境,具有重要理论研究意义和工程应用前景.

2 测量与直接吸收光谱多参数拟合方法

可调谐半导体激光器扫描一个或多个相邻特征吸收谱线时,激光强度变化根据Beer定律进行描述:

其中It为穿越待测气体介质后透射激光强度,I0为无气体吸收时初始激光强度;P为气体介质压力;L为激光在气体介质中传播光程;X为体积浓度;M为激光器扫描波长范围内特征谱线数量;ϕm(ν)为第m条特征谱线线型函数,在整个频域范围内积分值为1;ν为波数;Sm(T)为第m条特征谱线线强函数;αm(ν)定义为第m条特征谱线光谱吸收率.

传统直接吸收测量方法利用透射激光强度It非吸收区域拟合获得初始激光强度I0,此方法要求激光器波长扫描范围远大于特征谱线线宽.例如常温常压下6332.7 cm−1位置的CO2特征吸收谱线全线宽为0.156 cm−1,电流驱动激光器波长扫描范围应大于1 cm−1才能获得It非吸收区域信号,从而进行拟合计算,如图2所示.

图2 扫描6332.7 cm−1处CO2特征谱线透射激光强度与拟合初始激光强度(T=296 K,P =1 atm,L=100 cm,X=0.1)Fig.2.Transmitted laser intensity across the absorption feature of CO2at 6332.7 cm−1and fitted incident laser intensity(T=296 K,P=1 atm,L=100 cm,X=0.1).

本文不再采用上述传统方法计算吸收光谱,而将初始激光强度和吸收率同时作为未知量进行拟合求解.传统DFB激光器初始激光强度和波长变化与输入驱动电流近似呈线性关系,但在高频电流驱动下非线性特性逐渐显现,可采用二次关系式进行描述:

其中a2,a1和a0分别为初始激光强度随扫描波长变化非线性系数、线性系数和常数.因此,光强与吸收率非线性同步拟合目标函数F可以表示为

λ(v)为拟合计算中不同透射激光强度的区域权重函数,用于加权透射激光强度在拟合中所占比重,抑制激光强度较小时测量信噪比降低所导致的拟合误差增大.本文中权重函数λ(v)采用与激光强度变化一致的线性表达式

其中v1,v2分别为电流驱动波长扫描过程中波长变化的上下限.拟合过程主要变量除了表述激光强度变化的a2,a1和a0外,还包括描述特征谱线吸收信息的谱线中心波长、线宽以及光谱吸收率.计算可采用多种非线性拟合算法,如Levenberg-Marquardt算法、遗传算法、退火算法等,在此不再赘述.本文中以Levenberg-Marquardt算法[24,25]为例进行分析计算.

利用激光吸收光谱技术进行温度测量或多种气体测量,需同步扫描多条气体特征谱线.由于单一激光器波长扫描范围受限,且适合的特征谱线所在波长位置可能较为分散,因此需采用波分复用技术将多个波段激光信号耦合入一根光纤内,穿越待测气体后通过光栅或其他设备将不同波段的激光信号分开并独立计算.本文提出的拟合方法无需分光设备即可实现对不同波段激光信号的分析.根据(3)式,不同波段激光器扫描多条气体特征谱线时光强与吸收率非线性同步拟合目标函数F可表示为

其中N为测量中所用激光器的数量.(5)式表明对合波后透射激光强度进行拟合,可实现不同波段激光吸收光谱信号的分析计算.需要注意的是,利用拟合方法进行计算需满足以下条件:1)不同波段激光器输出激光强度随波长变化的非线性系数或线性系数需有所差异,以减小拟合过程中不同波段透射激光强度方程之间的相关性,现实中激光器在电流驱动下输出特性、光纤耦合效率等均存在明显差异,满足拟合方法应用于波分复用吸收光谱计算要求;2)耦合后各个波段透射激光强度信号需提供较多的吸收光谱信息,合波时通过温度调节方式将各个特征吸收谱线中心进行调谐,减少由于吸收信号叠加所导致的吸收光谱信息缺失,有利于准确拟合计算不同波段初始激光强度及光谱吸收率结果.

实际测量中通过温度调谐方式调整各个激光器的波长位置,减少合波后特征吸收谱线间的相互影响,利用光路设计或电流扫描波形设计实现不同波段激光强度随波长变化的线性或非线性差异.测量得到合波后的透射激光强度信号,由HITRAN光谱数据库和现场环境确定谱线中心波长、线宽、光谱吸收率和描述激光强度变化参数等初始条件,代入(5)式中进行拟合求解,最终获取完整的吸收光谱信息.

3 仿真分析

为体现该方法在激光吸收光谱测量方面优势,利用仿真分别对高压多谱线叠加和多波长波分复用条件下的光谱分析计算能力进行验证.

图3为5 atm压力条件下6330—6337 cm−1范围内的CO2特征谱线透射激光强度模拟和拟合计算结果.在压力作用下四条特征谱线明显加宽,谱线间叠加严重,无法确定透射激光强度中的非吸收区域,同时激光强度变化非线性明显.利用(3)式对透射激光强度信号进行拟合,计算得到初始激光强度的非线性系数、线性系数和常数分别为−0.02,0.3与8.9,准确获得了初始激光强度.同步拟合计算光谱吸收率,计算误差0.54%.

图3 5 atm压力条件下扫描6330—6337 cm−1波段的CO2特征谱线模拟与拟合结果(T=296 K,P=5 atm,L=100 cm,X=0.1)(a)模拟透射激光强度与拟合初始激光强度;(b)CO2光谱吸收率计算结果Fig.3.Simulated transmitted laser intensity across the absorption features of CO2from 6330 cm−1to 6337 cm−1and fitting results(T=296 K,P=5 atm,L=100 cm,X=0.1):(a)Simulated transmitted laser intensity and fitted incident laser intensity;(b)calculated CO2absorbance.

图4为利用7185和7444 cm−1波段激光器进行温度测量时采集得到的合波后透射激光强度信号的模拟结果,两个波段激光强度随波长变化的非线性差异明显.利用(5)式对合波后的透射激光强度进行拟合,可获得每个激光器的透射激光强度、初始激光强度以及光谱吸收率信息,无需任何分光设备,适用于激光器波长接近和分光难度较大的测试环境,符合实际现场应用需求.

图4 7185 cm−1和7444 cm−1波段合波后透射激光强度模拟图与非线性拟合结果(T=1227 K,P=1 atm,L=20 cm,X=0.1)Fig.4.Simulated multiplexed transmitted laser intensities across the absorption features of H2O at 7185 cm−1,7444 cm−1and non-linear fitting results(T=1227 K,P=1 atm,L=20 cm,X=0.1).

模拟研究不同波段激光器能量输出特性的比值R(a2,7185/a2,7444,a1,7185/a1,7444)对合波后透射光谱吸收率拟合计算的影响,如图5(a)所示.当两个波段激光器非线性系数或线性系数接近时,拟合计算光谱吸收率误差e同步增大.相对而言,拟合误差对于激光器非线性系数比值更为敏感.此外,两个波段激光器线性系数比值在较大范围内变化(0.05—0.67)都可获得较好的拟合计算结果,有利于实际现场测量,同时也表明线性系数比值在拟合过程中对于抑制误差至关重要.

图5(b)为改变特征谱线在合波后透射激光信号中的相对位置Δv(对激光器工作温度进行调节)对光谱吸收率拟合误差e的影响.当两条特征谱线相对位置小于谱线全线宽(仿真中特征吸收谱线全线宽约为0.1 cm−1)时,特征吸收谱线间相互干扰将导致两个波段内光谱吸收信息迅速减少,拟合计算误差迅速增大.相对位置Δv大于全线宽时,位置变化对于计算结果基本无影响.

需要说明的是,该方法不但适用于直接吸收光谱技术,也适用于波长调制技术.根据波长调制理论模型以及调制参数,同样可以对相互叠加或利用波分复用技术合波后的二次谐波信号进行分析计算,在此不再赘述.

图5 激光器输出特性及特征谱线位置对合波后光谱吸收率拟合误差的影响 (a)激光器输出非线性及线性系数比值对光谱吸收率拟合误差的影响;(b)特征谱线相对位置对光谱吸收率拟合误差的影响Fig.5.Effects of laser output characteristic and transitions locations in transmitted signal on absorbance fitting errors:(a)Effect of non-linear and linear coefficients ratio on absorbance fitting errors;(b)effect of relative transitions spacing on absorbance fitting errors.

4 实验验证

为验证该方法在高压环境以及高速爆轰燃气测量环境中的分析计算能力,分别搭建静态高压气体吸收光谱测试系统和气液两相脉冲爆轰发动机燃气测试系统.

静态高压气体吸收光谱测试系统中,高压CO2气体静置于光程53 cm高压气体吸收池内,吸收池两端为楔形铝硅玻璃窗口,由压力表监测内部气体压力.测量采用Nanoplus公司14针蝶形封装DFB激光器,中心波数6333.5 cm−1.通过分光镜将测量光束分为两路,一路通过气体吸收池后由光电探测器获取透射激光强度,另一路由标准具获取波长变化情况.测量信号由数据采集系统记录,采样率2 M sample/s,如图6所示.

图6 高压环境CO2气体测试系统与测量结果 (a)静态高压气体吸收光谱测试系统图;(b)不同压力下透射激光强度Fig.6.Tunable diode laser sensing for CO2in high pressure and results:(a)Tunable diode laser absorption spectroscopy system for static gas in high pressure;(b)transmitted laser intensities in various pressure.

采用本文拟合方法对不同压力环境下的透射激光信号进行分析,结果如图7所示.可以看出,2 atm压力条件下CO2特征谱线间相互独立,但5 atm压力以上谱线间相互叠加干扰严重,已经无法通过传统方法计算基线.利用本文方法拟合计算初始激光强度非线性系数为1.4×10−4,表明低频扫描条件下激光强度随锯齿波驱动电流基本呈线性变化.在10 atm范围内利用拟合方法计算光谱吸收率平均误差为3.2%.

气液两相脉冲爆轰发动机燃气测试系统如图8所示.实验对象为无阀式气液两相脉冲爆轰发动机,发动机总长190 cm,口径80 mm.发动机采用高能脉冲等离子体点火方式,通过改变点火频率控制发动机工作频率.调整气源供气流量改变爆轰管内氧化剂进气速度,满足发动机工作频率变化要求.测量中采用两个Nel公司14针蝶形封装DFB激光器,中心波数为7185.6和7444.35 cm−1,分别对应该波段内H2O特征吸收谱线.锯齿波驱动电流扫描频率20 kHz,对应测量时间分辨率50µs.利用温度调节将两个波段的H2O特征谱线在合波后透射激光信号中的相对位置调整至60个采样点(根据激光器特性不同,换算至两个激光器波段后相对位置分别约为0.7 cm−1和0.9 cm−1),有利于后续拟合计算.两个波段激光经过合波后通过光纤由测试间传输至发动机测试段,经准直后穿过爆轰管测试区,再由光纤准直镜耦合入400µm芯径多模光纤并传输至测试间,由光电探测器接收合波后的透射激光信号,通过NI数据采集系统记录,测量系统采样率10 M sample/s.测试段窗口前设计N2吹扫装置,防止窗口污染并实现对窗口的冷却保护.测试段安装有PCB动态压力传感器,以测量发动机工作过程中的压力变化.

图7 拟合得到的1—10 atm压力条件下CO2光谱吸收率图Fig.7.CO2absorption spectrum from 1 atm to 10 atm calculated by non-linear fitting method.

脉冲爆轰发动机工作频率10 Hz、填充率100%条件下测量得到爆轰波过后7.45 ms时刻的透射激光强度如图9所示.对透射激光强度进行拟合分析,分别获得两个波段内透射激光强度和光谱吸收率信号.结果表明:20 kHz扫描频率下,两个波段DFB激光器线性系数差异明显,分别为0.18和0.46,符合仿真中激光器输出特性差异的要求.根据双谱线温度计算方法,计算得到当前时刻爆轰燃气温度为1183 K.

图8 爆轰燃气激光吸收光谱测试系统 (a)气液两相脉冲爆轰发动机实验系统示意图;(b)发动机测试段实物图Fig.8.Detonation exhaust sensing system based on tunable diode laser absorption spectroscopy:(a)Diagram of gas-liquid two-phase pulsed detonation engine experimental system;(b)picture of testing section in engine.

图9 爆轰波后7.45 ms时刻7444与7185 cm−1波段合波后透射激光强度Fig.9.Multiplexed transmitted laser intensities of 7444,7185 cm−1at 7.45 ms after detonation wave.

5 结 论

为实现高压环境下激光吸收光谱的测量以及多路波分复用条件下透射激光信号的分析,提出了基于光强与吸收率非线性同步拟合的吸收光谱测量方法,可同步获取可调谐半导体激光器波长扫描过程中单个或多个激光器光强变化和吸收谱线的光谱吸收率信号.通过仿真研究了5 atm压力环境下6330—6337 cm−1波段的CO2气体叠加吸收光谱信号拟合方法以及波分复用吸收光谱测量过程中激光器特性和特征谱线在合波透射激光信号中相对位置对拟合结果的影响.结果表明:当两个波段激光器非线性系数或线性系数接近时,拟合得到的光谱吸收率误差e将同步增大;当两个波段激光器线性系数比值大于0.05时可以获得较好的计算结果;同时,当两条特征谱线在合波信号中相对位置大于谱线全线宽时,位置变化对于计算结果无影响.分别对1—10 atm压力环境下静态CO2吸收光谱和气液两相脉冲爆轰发动机工作过程爆轰燃气波分复用光谱进行实验测试,验证本方法在理论和现场测试中的可行性.基于光强与吸收率非线性同步拟合的吸收光谱测量方法可适应于高压环境单个激光器扫描多条吸收谱线以及多个激光器波分复用技术,无需复杂的分光设备和多个探测装置,适用于实际现场测量环境,具有重要理论研究意义和工程应用前景.

[1]Zhang W,Shen Y,Yu X L,Yao Z P,Wang M,Zeng H,Li F,Zhang S H 2015J.Propul.Technol.36 651(in Chinese)[张伟,沈岩,余西龙,姚兆普,王梦,曾徽,李飞,张少华2015推进技术36 651]

[2]Yang B,Qi Z M,Yang H N,Huang B,Liu P J 2015J.Combust.Sci.Technol.21 516(in Chinese)[杨斌,齐宗满,杨荟楠,黄斌,刘佩进2015燃烧科学与技术21 516]

[3]Lü X J,Li N,Weng C S 2016Spectrosc.Spect.Anal.36 624(in Chinese)[吕晓静,李宁,翁春生 2016光谱学与光谱分析36 624]

[4]Hanson R K 2011P.Combust.Inst.33 1

[5]Li H,Farooq A,Jeffries J B,Hanson R K 2007Appl.Phys.B89 407

[6]Sanders S T,Mattison D W,Jeffries J B,Hanson R K 2001Opt.Lett.26 1568

[7]Nagali V,Herbon J T,Horning D C,Davidson D F,Hanson R K 1999Appl.Opt.38 6942

[8]Wang J,Sanders S T,Jeffries J B,Hanson R K 2001Appl.Phys.B72 865

[9]Li H J,Rieker G B,Liu X,Jeffries J B,Hanson R K 2006Appl.Opt.45 1052

[10]Liu J T C,Jeffries J B,Hanson R K 2004Appl.Opt.43 6500

[11]Farooq A,Jeffries J B,Hanson R K 2009Appl.Opt.48 6740

[12]Farooq A,Jeffries J B,Hanson R K 2010J.Quant.Spectrosc.Radiat.Transfer111 949

[13]Rieker G,Jeffries J B,Hanson R K 2009Appl.Phys.B94 51

[14]Rieker G,Li H,Liu X,Jeffries J B,Hanson R K,Allen M G,Wehe S D,Mulhall P A,Kindle H S 2007Meas.Sci.Technol.18 1195

[15]Goldenstein C S,Spearrin R M,Jeffries J B,Hanson R K 2014Appl.Phys.B116 705

[16]Cai T D,Gao G Z,Wang M R,Wang G S,Gao X M 2014Spectrosc.Spect.Anal.34 1769(in Chinese)[蔡廷栋,高光珍,王敏锐,王贵师,高晓明2014光谱学与光谱分析34 1769]

[17]Cai T D,Gao G Z,Wang M R,Wang G S,Liu Y,Gao X M 2016Appl.Spec.70 474

[18]Li N,Weng C S 2010Acta Phys.Sin.59 6914(in Chinese)[李宁,翁春生 2010物理学报 59 6914]

[19]Liu J T C,Jeffries J B,Hanson R K 2004Appl.Phys.B78 503

[20]Teichert H,Fernholtz T,Ebert V 2003Appl.Opt.42 2043

[21]Mattison D W,Liu J T C,Jeffries J B,Hanson R K 200543rd AIAA Aerospace Sciences Meeting and ExhibitReno,Nevada,January 10–13,2005 p224

[22]Sanders S T,Jenkins T P,Hanson R K 200036th AIAA/ASME/SAE/ASEE Joint Propulsion Conference and ExhibitHuntsville,AL,July 16–19,2000 p3592

[23]Hinckley K M,Jeffries J B,Hanson R K 200442nd AIAA Aerospace Sciences Meeting and ExhibitReno,Nevada,January 5–8,2004 p713

[24]Watson G A 2007J.Comput.Appl.Math.208 331

[25]Fan J Y,Pan J Y 2009Appl.Math.Comput.207 351