基于OMI数据中国大气边界层SO2空间格局

康重阳,赵 军*,宋国富,高 超,王建邦 (.西北师范大学地理与环境科学学院,甘肃 兰州 730070；.青海省生态环境遥感监测中心,青海 西宁 80000)

伴随我国工业化的快速推进,粗放型、高耗能的经济发展模式,导致环境污染问题日益突显.近年来,SO2、NO2、PM2.5等大气污染现象频频发生,其中SO2是形成雾霾、酸雨的主要前体物,对地球环境、人类和其他生物的生存环境具有严重危害.大气中SO2主要来源于火山喷发、人为排放以及零星和间断的山火燃烧排放[1-5],其中人为排放主要来源于使用煤炭、石油等资源以及焚烧秸秆等活动.SO2的传统检测方法以化学和电化学方法为主,但受其操作复杂和地域测量范围小的约束,不能准确反映大范围SO2空间分布和变化状况.随着遥感技术的快速发展,利用遥感技术实现宽地域监测大气中SO2浓度已成为可能.遥感监测大气中SO2的主要传感器,从最早期的TOMS[6]、GOME[7-8]、SCIAMACHY[9-10]等发展到目前高光谱的OMI[11-12]和OMPS[13-14].

近年来,国内外学者应用遥感手段在探测大气中SO2浓度方面做了大量研究,主要集中OMI数据验证、区域SO2监测以及评价政策对于大气中SO2浓度变化的影响等方面.OMI数据验证方面,Krotkov等[15]在中国东北地区,利用飞机采集数据对OMI遥感SO2数据进行准确性评价;Theys等[16]在全球范围内,利用地基差分吸收光谱仪提取的SO2垂直浓度柱,与OMI数据获得的SO2垂直柱量值进行对比.区域SO2监测方面,Carn等[6]利用OMI数据估算了秘鲁铜冶炼厂SO2排放量;Calkins等[17]应用OMI数据,研究了2006～2015年气象条件对华北平原地区SO2的影响;赵军等[18]利用OMI数据研究发现兰州及周边区域SO2的分布出现离散面状分布,兰州-白银、金昌是研究区域内的两个高值区;沈艳洁[19]应用OMI数据,发现宁东能源基地SO2排放量上升与北方地区SO2柱量值下降形成鲜明对比;张兴赢等[20]利用ENVISAT数据分析了2005～2007年中国地区SO2变化趋势和时空分布特征以及来源.政策性评价方面,闫欢欢等[21]利用OMI数据评价了珠江三角洲地区从2004年亚运会申办成功到2010年亚运会举办期间大气SO2污染气体的改善效果;Zhang等[22]利用OMI数据对河南省2005～2014年NO2和SO2排放时空变化做出分析;高一博等[23]利用2005～ 2012年OMI数据研究发现乌鲁木齐、京津冀、长江三角洲、四川盆地、珠江三角洲是SO2高浓度区.综合梳理以上研究,在空间插值标准方面缺乏统一性,有0.125°、0.25°等多种插值精度;其次,在空间分布研究方面,均是将研究区域视为整体,对SO2柱量值变化展开研究,缺乏空间异质性分析.我国陆地面积广阔、海岸线较长,季风变化会直接影响降水、气温等诸多气象因素,这些都对大气中SO2的空间分布产生重要影响.

本文利用2013和2014年OMISO2003产品SO2的逐日数据,在常见的3种不同精度下进行普通克里金插值,并与地基数据进行相关性比较,择优选择插值精度,揭示中国大气边界层SO2柱量值空间分布特征及变异格局,按地理分区,分析季风区与非季风区大气边界层SO2柱量值面积随季风变化状况,以及分析影响两个区域SO2柱量值变化的敏感因子.

1 数据与方法

1.1 数据来源

OMI传感器是荷兰、芬兰与NASA联合研发,于2004年7月15日搭载在EOS/Aura卫星上发射升空,其主要目的是研究大气痕量成分及其对气候变化的影响,OMI已经被广泛应用于大中尺度的污染气体监测、空气质量预报等领域[24-26].

OMISO2L2V003数据,获取自NASA(http://mirador.gsfc.nasa.gov.)GES DISC数据库,该数据反映的是对应空气柱高度低于2km,重心高度为0.9km的大气边界层SO2柱浓度,主要用于近地表大气SO2污染研究.数据经PCA反演算法产生,借助VISAN软件,选用官方推荐的云层参数0.3为阈值,对研究区数据进行过滤,剔除云对数据的影响,获取SO2垂直柱量值.

地基数据来源于中国环境监测总站(http://www.cnemc.cn/),2013年1月至2014年12月空气质量报告.

1.2 研究方法

1.2.1 SO2反演算法 SO2反演算法经历了DOAS[27]、LF[28]、BRD[24]到现在的PCA算法.实践证明,DOAS、LF算法对于近地表SO2浓度监测不够理想;BRD算法对于近地表SO2浓度有较好的探测能力,能够很好的探测人类活动SO2排放,但在提取数据时会产生大量的噪声,在实际应用中,去噪成为较大的障碍.PCA算法[29]是一种基于主成分分析的方法,以无SO2污染地区测量得到的O3吸收、地表反射率、仪器噪声、Ring效应等相关结果为基础,结合辐射传输模拟的SO2雅可比矩阵建立线性反演关系式,直接获得大气中SO2垂直柱总量[30].闫欢欢等[30]利用OMI数据,在多个区域对BRD和PCA两种算法在进行比较研究,发现BRD算法反演结果普遍高于PCA算法.虽然BRD算法能够对人为低浓度排放有较好的提取效果,但在实际应用中,去噪成为最大的困难,PCA算法有效降低了OMISO2反演产品误差,提高了产品精度,本文选用PCA反演的数据产品进行研究.

1.2.2 数据提取与处理

(1)剔除受高云量影响及无效数据,对日数据做CloudFraction＞0.3及SO2柱量值＜0DU筛选,提取中国区域大气边界层SO2有效数据.

(2)对数据进行初步筛选后,生成点矢量文件,再分别以0.125°、0.25°、0.4°网格做普通克里金插值.

(3)在时间尺度上,获取大气边界层SO2年柱总量和7期平均柱量值(划分标准参考表3),并在空间上完成SO2空间分布图.

1.2.3 数据标准化及插值精度选取 卫星监测大气痕量气体的单位为Dobson Unit(DU),中华人民共和国环境保护部网站对外公布的空气质量状况月报SO2浓度月均值单位为µg/m3,两者在进行比较时存在单位不统一的情况.本文对卫星监测数据及地基测量数据进行归一化无量纲处理,选择京津冀、长江三角洲、珠江三角洲3个区域,与3种不同插值结果进行相关性比较,选择相关性最高的精度.

采用归一化方法将原始数据变成[0,1]之间的数据,通过数学运算消除原始数据之间量纲差异的影响.

表1 OMI月均数据与官方公布月均数据相关系数Table 1 Correlation of OMI inversion and official SO2 value

如表1所示,通过对比, PCA算法反演产生的SO2垂直柱量值,剔除SO2＜0和CloudFraction＞0.3的无效数据,插值精度为0.125°×0.125°,与环境保护部网站公布的空气质量状况月报数据有较高的相关性,OMI的空间分辨率为13km×24km,最高可以提高至13km×13km,与0.125°×0.125°空间插值精度基本相同,能够更准确的反映SO2真实空间分布.OMI SO2数据在长江三角洲地区与官方数据具有最高相关性, SO2浓度及气象条件更利于SO2数据提取,京津冀地区SO2浓度过高,产生堆积现象,提取结果较地基数据有较大偏差,珠三角地区气候炎热湿润,SO2湿沉降速度快,提取结果偏差最大.

2 结果与分析

2.1 大气SO2柱量值年内空间变化

通过与相等间隔、几何间隔、分位数、标准差等多种分类方法对比,发现自然断点法能够更好体现SO2柱量值空间分布与变化,与高一博[23]、闫欢欢等[31]研究结果基本一致.本文采用自然断点法,对SO2柱量值进行五级划分.

自然断点法来源于美国制图学家George F.Jenks (1916～1996),是一种基于自然分组,将属性值相近的值进行合并,是方差和最小的一种统计学分类方法.

表2 SO2年柱总量和7期平均柱量值分级Table 2 Grades of annual total and average 7-period SO2 value

依据表2分级,2013年中国大气SO2年柱总量空间分布如图1所示.

极轨卫星每日14～15条轨道观测拼接基本覆盖全球,但每绕地球转动452圈,进入“zoom mode”,会有一天不产生数据.2013年共计有354d产生数据,中国SO2柱量值共计1.3681546×107DU.

2013年中国大气边界层存在1个五级柱量值区域和4个四级柱量值区域,在空间上呈现聚集状分布;一级SO2柱量值位于青藏高原南部及长江以南部分地区.

(1)北方四、五级柱量值区

涵盖北京、天津、河北、山东全境,辽宁大部、山西中部和南部、河南中部和北部以及安徽省和江苏省北部,是我国最为严重、涵盖面积最大、涉及省份最多的区域.

图1 2013年中国大气边界层SO2年柱总量空间分布Fig.1 The spatial distribution of annual SO2 value in China, 2013

(2)西北内陆、宁夏北部、西南地区四级柱量值区

西北内陆四级柱量值区以新疆省会乌鲁木齐市及周边昌吉市为中心,最高值出现在乌鲁木齐市.

宁夏北部四级柱量值区以宁夏银川市、石嘴山市和内蒙古乌海市为中心,最高值出现在内蒙古乌海市.

西南地区四级柱量值区以宜宾、泸州、渝西地区为中心,是我国长江以南涵盖面积最大区域.

这些区域地势平坦、人口密度高、重工业发达,长期以来形成以传统能源消耗为主导的产业结构和经济发展模式,导致在这些区域柱量值偏高.相比于北方四、五级柱量值区,其余四级柱量值区域涵盖面积小、柱量值较低,区域内柱量值变化缓慢.

一级柱量值区域主要位于青藏高原南部及长江以南部分地区.青藏高原地区平均海拔4500m,是世界上平均海拔最高的高原[32],减少了卫星测量大气柱的高度[33];较高的海拔不利于高柱量值区域SO2向青藏高原地区水平扩散.长江以南地区位于副热带季风区,冬暖夏热,降水充足,水热条件利于大气中SO2干湿沉降;云南、海南、台湾、广西等地,第三产业占有较高比重,SO2排放量相对较低;而浙江、福建、贵州第二产业所占比重大,SO2排放量相对较高,受气象要素影响,湿沉降较快,形成酸雨可能性较大.

2.2 大气边界层SO2柱量值年内变化趋势

2.2.1 PBL SO2区域空间变化 我国季风气候显著,季风变化直接影响降水、气温、风力等诸多气象要素,间接影响到大气湿度、植被生长等,这些要素对大气中SO2空间分布、干湿沉降都有重要影响.本文借鉴徐淑英《我国季风进退及其日期确定》[34]标准,把全年分为7个时期,对应编号、名称、起始时间如表3所示.

表3 年内分期编号、名称及时间范围Table 3 Number, name and time range of different stages

(1)季风区SO2分级区域空间变化特点

在大兴安岭—阴山—贺兰山—巴颜喀拉山—冈底斯山[35-36]东南季风区,夏季风对SO2二、三级区域面积的减少有贡献巨大;冬季采暖和随冬季风扩散形成大面积二、三级柱量值区域,五级SO2区域面积基本不受夏季风影响.

图2 季风区PBL SO2分级栅格数年内变化Fig.2 Raster number variation of different PBL SO2 grades in monsoon region

图3 PBL SO2柱量值年内变化Fig.3 The variation of PBL SO2 value in the year

如图2所示,一、二、三级区域占季风区总面积85%以上,受夏季风影响强弱,发生变化,一级柱量值区域面积变化最为显著,与梅雨季节时期取得最大值,占季风区总面积的89.9%,最小值出现在冬季风极盛期,约为季风区总面积的18.9%;五级柱量值区域主要集中在河北南部及鲁中地区,除冬季风极盛期外,区域面积基本不变化,河北南部的石家庄、邯郸是京津冀地区火电装机的主要区域,且该区域受太行山脉屏障作用全年风速较小[37],不利于SO2扩散,产生SO2堆积现象,形成SO2高浓度柱区域[38];鲁中地区以钢铁业和石化业为主的工业类型,造成该区域常年出现五级柱量值区域.

冬季风极盛期,我国受极地冷高压控制,严寒少雨[34],SO2干湿沉降速度缓慢;秦岭—淮河以北地区处于采暖期,导致季风区二、三级区域面积明显上升,一级柱量值区域面积年内最小,主要包含两广、云南、浙江(图3a).

伴随冬季风极盛期结束,冬季风减弱期内,冬季风影响减弱、气温回暖、采暖结束、各地降水有所增加,二、三级柱量值区域面积减少,较冬季风极盛期面积分别下降20.2%、59.7%;一级柱量值区域面积较前期增加159.7%,包含秦岭—淮河以南除贵州、重庆外的大部分区域(图3b).

冬夏季风过渡期、梅雨季节、夏季风极盛期,各级分区区域面积变化较小,一级柱量值区域在梅雨季节达到最大值.梅雨季节,夏季风影响至华北地区,并在长江中下游维持较长时间的降水[36],高温、充足降水等气象条件促使SO2湿沉降发生,对大部分地区SO2柱量值的降低有很大帮助(图3c、3d、3e).

夏季风撤退期,冬季风来势迅猛,夏季风撤退迅速,天气稳定晴朗[34](图3f),在秦岭—淮河以北影响较大,二级柱量值区域占据秦岭—淮河以北大部分区域,一级柱量值区域退守秦岭—淮河以南.

冬季风增强期,夏季风影响区域退出我国(图3g),一级柱量值区域较前期减少47.4%,包含两广以南地区,三、四级柱量值区域较前期都有明显增加,增幅分别达183.4%、143.4%.

(2)非季风区SO2分级区域空间变化特点

在大兴安岭—阴山—贺兰山—巴颜喀拉山—冈底斯山以北的非季风区(图4),受冬季风影响明显,四、五级柱量值出现在乌鲁木齐及与其相近的昌吉市.

图4 非季风区PBL SO2分级栅格数年内变化Fig.4 Raster number variation of different PBL SO2 grades in non-monsoon region

按分级SO2柱量值面积变化可将全年划分为:冬季风强势影响期和冬季风弱势影响期.

冬季风强势影响期包括冬季风增强期、冬季风极盛期(10月中旬～次年2月底)(图3a、3f),这一时期,二级、三级柱量值区域基本占据整个非季风区,四级、五级柱量值面积极小,约为非季风区面积的1%,五级柱量值主要出现在冬季风强盛期.

冬季风弱势影响期包含冬季风减弱期、冬夏季风过渡期、梅雨季节、夏季风极盛期、夏季风撤退期5个时期.冬季风弱势影响期内,一级柱量值区域面积占季风区总面积的90%以上,其余分级柱量值面积变化范围在10%以内或基本维持不变.

2.2.2 PBL SO2柱量值变化敏感因子分析 选择季风区五级柱量值区的天津市、三级柱量值区的南京市及非季风区典型城市乌鲁木齐市,与2013、2014年对应时段的平均温度、平均降水、平均相对湿度、平均风速、平均气压、平均日照时数、平均最大风速进行相关性分析,判断季风区、非季风区不同敏感因子的影响程度(表4).

季风区五级柱量值区域,SO2随风扩散导致高柱量值区域面积扩大,干沉降对SO2柱量值降低较平均气温、降水明显.天津市地处华北平原东北部,属暖温带半湿润半干旱季风气候,四季分明,季节交替明显[39],季风气候显著.平均气温、平均相对湿度都表现出较好的季节性特点,最高值出现在梅雨季节,冬季风减弱期出现最低值.平均气温、平均降水、平均相对湿度与SO2柱量值呈负相关,对SO2柱量值的降低效果更明显(图5),相对湿度与SO2柱量值变化表现出较好的相逆性,五级柱量值区域SO2干沉降,是影响SO2柱量值降低的最主要因子,相对湿度是判断SO2形成雾霾的主要条件,这也是华北地区近年来雾霾天气频发的重要原因;风速在α=0.05置信水平下,与SO2柱量值呈正相关,天津市南部及东部的唐山市火电装机台数分别占京津冀总台数的17.75%、15.68%[40].这一地区火电燃煤排放随风扩散,对于天津市SO2柱量值的升高有较大影响.

表4 三个代表城市SO2与敏感因子相关性Table 4 Correlation between SO2 and sensitive factors in main cities

图5 天津市平均降水、平均气温、SO2柱量值变化趋势Fig.5 Trends of average precipitation, temperature and SO2 value in Tianjin

季风区三级柱量值区域,夏季风对SO2柱量值降低效果显著,冬季采暖及随中纬度环流地面流向低纬风力扩散,是导致三级柱量值区域在冬季风增强期和极盛期变成四级柱量值的直接原因(图3g、3a).平均气温与SO2柱量值相关性在α=0.001置信水平下,高度负相关,冬季风增强期和极盛期,天气寒冷,降水偏少,采暖是影响SO2柱量值升高的主要原因(图6);SO2柱量值与平均气压和平均风速在α=0.02、α=0.1置信水平下正相关,华北高柱量值区域SO2随中纬度环流地面流向低纬风速扩散,是SO2柱量值升高的另一原因;夏季风带来气温回升,降水增多,并在梅雨季节达到最高值,同时SO2柱量值也取得年内最小值.南京市年均气温＞0℃,随冬季风衰退,来自太平洋的东南季风带来暖湿气流,气温回升、降水增多,SO2柱量值降低.

图6 南京市平均降水、平均气温、SO2柱量值变化趋势Fig.6 Trends of average precipitation, temperature and SO2 value inNanjing

图7 乌鲁木齐市平均降水、平均气温、SO2柱量值变化趋势Fig.7 Trends of average precipitation, temperature and SO2 value in Urumqi

非季风区, SO2柱量值与平均气温高度负相关,与平均降水中度负相关.昌吉和乌鲁木齐为中心西北内陆高柱量值区域,是我国非季风区域的典型代表,属极端干燥的大陆性气候[41].平均气温与SO2柱量值在α=0.01置信水平下高度负相关,非季风区在冬季风强势影响期内,平均气温低于0℃,采暖排放成为SO2全面升高的主要来源;平均降水与SO2柱量值在α=0.02置信水平下中度负相关,湿沉降成为非季风区SO2柱量值降低的有效途径之一(图7),较南京市而言,冬季风的进退对该区域SO2柱量值的变化尤为明显,随冬季风极盛期结束,SO2柱量值出现最大降幅,并在冬季风弱势影响期内,SO2柱量值变化缓慢,伴随平均温度在梅雨季节取得年内最大值,SO2柱量值达到最小值;在冬季风增强期,随气温降低柱量值取得年内最大升幅.

3 结论

3.1 全国区域内存在1个五级和4个四级柱量值区域,空间上呈现聚集状分布;北方四、五级柱量值区域是我国SO2柱量值最高、涵盖面积最大、涉及省份最多的区域,一级柱量值区域主要分布在青藏南部及长江以南地区.

3.2 夏季风对季风区二、三级柱量值区域面积的减少有巨大贡献,一级柱量值区域在梅雨季节达到最大值,涵盖季风区总面积的89.9%,五级SO2柱量值区域基本不受夏季风影响;冬季风对非季风区影响明显,冬季风强势影响期内,二级及以上柱量值基本占据整个非季风区.

3.3 影响因子方面,季风区四、五级柱量值区域,平均相对湿度较平均气温、平均降水对SO2柱量值的降低更明显,干沉降是SO2柱量值降低的主要途径;季风区三级柱量值区域, SO2柱量值与平均温度高度负相关,与气压中度相关,冬季采暖及随中纬度环流地面流向低纬风力扩散,是导致中度柱量值区域在冬季风增强期和极盛期出现四级柱量值的直接原因;非季风区, SO2柱量值与平均温度高度负相关, 采暖排放是SO2柱量值全面升高的主要因素,与平均降水中度负相关,随降水湿沉降是SO2柱量值降低的有效途径.

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