长江三角洲地区大气污染过程分析

邓发荣,康 娜, Kanike Raghavendra Kumar,胡 康,蒋永成,于兴娜 (南京信息工程大学,气象灾害教育部重点实验室,气候与环境变化国际合作联合实验室,气象灾害预报预警与评估协同创新中心,中国气象局气溶胶与云降水重点开放实验室,江苏 南京 210044)

随着社会化进程的发展和人民生活水平的日益提高,大气环境污染越来越被人们所重视,特别是经济工业较为发达的长三角地区,因人类活动带来的大量细颗粒污染物就不可避免的成为了城市的主要污染物[1-3].大量学者对南京、杭州、上海、苏州、常州、无锡、宁波和泰州等城市[4-11]的PM2.5和PM10污染物进行了研究分析,发现扬尘、烟煤尘、硫酸盐等是造成大气PM2.5和PM10浓度升高的主要原因.由于粗颗粒物有着较为明显的区域传输性,因此PM10与气象要素,特别是风速具有较大的相关性[12].另外,长三角地区也受来自中国北方的内蒙古和蒙古地区以及西北方向的塔克拉玛干沙漠的沙尘等粗颗粒空气团的影响[13-14].相对湿度也是污染天气发生的一个重要因素[15],空气中的细颗粒物在相对湿度较大时会发生吸湿增长现象,使得细颗粒物的质量浓度迅速增长,进而对大气环境造成一定的影响,特别是细颗粒物较强的消光特征对能见度具有较为直接的影响[16].气溶胶光学厚度(AOD)和Angstrom波长指数(AE)也是衡量大气污染物以及污染物颗粒直径的重要参数,通过利用中分辨率成像光谱仪(MODIS)数据研究气溶胶特性,发现中国AOD值呈现东高西低的状态,并且AOD变化与季节有较为明显的关系,高AOD值主要出现在夏季[17-18].

研究筛选了南京、杭州、上海、苏州、常州、无锡、宁波和泰州这八个城市,对空气质量指数(AQI)[19]、PM2.5和PM10等污染物浓度进行了分析,并结合MODIS Terra卫星的AOD、AE数据研究不同比例的粗细颗粒物对研究地区带来的影响.并利用MODIS火点数据[20]、美国海军气溶胶分析与预测系统(NAAPS)气溶胶模型以及潜在源贡献因子分析法(PSCF)模式[21]对污染型气溶胶的成分以及来源进行分析,以揭示研究地区污染物组分、来源以及污染物可能存在的传输路径,并对研究地区污染物的预防与整治起到借鉴作用.

1 数据与方法

针对长三角地区2015年12月12～16日和19～27日,2016年12月6～10日和15～18日这4次污染过程,选取了南京、杭州、上海、苏州、常州、无锡、宁波和泰州这8个城市来进行研究.AQI、相对湿度、PM2.5和PM10数据取自中国空气质量在线监测分析平台(https://www.aqistudy.cn/).气象要素数据采用的是美国国家环境预报中心(NCEP)数据,对2015年和2016年的12月份整个中国地区的风向、风速、相对湿度、气压的月平均数据进行分析.混合层高度采用香港科学技术大学环境中心网站数据(http://envf.ust.hk/dataview/profile/current/).大气逆温数据采用的是怀俄明大学网站数据(http://weather. uwyo.edu/upperair/seasia. html).利用MODIS Terra卫星的Deep Blue 1°×1°气溶胶数据,对研究城市的AOD和AE月平均空间变化数据研究分析.利用MODIS火点数据分析火点对污染过程的影响.采用NAAPS模拟0.55µm气溶胶光学厚度通道,对污染期间大气气溶胶中硫酸盐、沙尘和烟粒等气溶胶成分进行了模拟分析.使用PSCF模式对8个城市分别进行分析,利用PSCF模式将中国地区划分为0.5°×0.5°的网格点,并对PM2.5设定中国环境标准规定的二级标准(75µg/m3)为污染路径的阈值,即当发生在研究时间段内的空气团后向轨迹PM2.5值高于75 µg/m3时,认为该后向轨迹路径为污染型路径.

2 结果与讨论

2.1 PM2.5和PM10

图1显示了2015年和2016年12月份8个城市PM2.5和PM10的变化趋势.各城市2015年12月PM2.5和PM10的变化基本趋于一致,其中12月12～16日和19～27日为2次污染程度较重的过程.污染期间,除泰州外2种污染物的峰值都出现在15日和23日,其中以23日杭州污染最为严重, PM2.5达到223µg/m3, PM10达到305µg/m3.泰州地区污染物最大值出现在25日, PM2.5为188µg/m3, PM10为274µg/m3,这主要与泰州地区23日的降水清除作用有关.与2015年12月一致,2016年12月也出现2次颗粒物重污染过程,分别为12月6～10日和15～18日,各城市的污染日基本相同,长三角各城市均在12月8日或16日达到了本月颗粒物日均浓度最大值. 2016年12月2次污染过程中污染浓度最大值出现在16日的苏州, PM2.5污染浓度达到163µg/m3, PM10为173µg/m3.

中国环境空气质量标准[22]规定,PM2.5和PM10的日均二级浓度限值分别为75µg/m3和150µg/m3.2015年8个城市PM2.5超标日(PM2.5＞75µg/m3)最多的城市为杭州,总共20d PM2.5超标;最少的城市为苏州和宁波,总共有12d PM2.5超标.PM10超标(PM10＞150µg/m3)日最大值出现在南京,总共有14d超过中国环境质量标准规定,而最小值出现在宁波,总共有5d PM10超标.2016年8个城市中PM2.5超标日最大值出现在泰州,总共有21d PM2.5值超标,最小值出现在上海,总共3d PM2.5值超标;PM10最大超标天数出现在南京、常州和泰州,都出现10d 的超标天数,最小超标日出现在上海和宁波,共出现3d超标.研究发现,2015年污染浓度远大于2016年污染浓度,PM2.5超标浓度和天数也大于PM10超标的浓度和天数.

通过计算PM2.5与PM10的比值可以分析污染期间主要污染物粗细粒子的比重.当比值高于0.6时,人为污染产生的细颗粒在污染气团中起主导作用[23].如图2所示, 2015年12月5日和23日2次过程PM2.5与PM10的比值都大于0.6,说明细粒子比粗粒子在污染物中占更大比重,有研究表明PM2.5在PM10比重中占有较大值时,对人体健康以及大气能见度会造成更为严重的影响[24].而2015年12月中,除了泰州地区有15d细粒子占主导作用外,其余7个城市都有超过20d的细粒子污染日,并且以上海的细粒子污染日最多,达到29d.

图2 2015年与2016年12月份PM2.5与PM10的比值变化Fig.2 The ratios between PM2.5 and PM10 during December 2015 and 2016

在2016年12月严重污染期间,12月8日污染过程受到粗粒子影响比较明显.而15～18日污染过程仍主要以人为因素产生的细粒子影响为主.2016年12月8个城市中泰州细粒子污染日所占比例最高,达到29d,最少是南京,为13d,其余污染日都处于粗粒子影响下.除南京外,其他7个城市细粒子污染日都超过20d.

2.2 气象要素

图3研究发现在2015和2016年12月份的4次污染发生期间,8个研究城市的风向、风速、相对湿度、气压这些气象要素特征较为相似.长三角地区都处在小风甚至静风控制下,较低的风速不利于地面污染物在水平方向上的扩散,易导致污染物的积聚,使污染浓度增加.而12月份长三角地区的高湿条件也有利于污染颗粒物的吸湿增长,这与于兴娜等[16]研究结果一致.

图3 2015和2016年12月份的月平均气象要素Fig.3 Synoptic meteorology observed over China during December 2015 and December 2016

表1选用了2个污染月4天最为严重的污染日AQI和相对湿度大小.2015年12月第一次AQI最高值出现在15日,8个城市中除了泰州,其他7个城市AQI污染浓度都达到了重度污染浓度范围,以上海污染浓度为最高,AQI值达到了266.泰州在15日污染浓度较其他7个地区浓度较低,但仍然处在中度污染浓度范围.之后2dAQI污染浓度急剧下降,并且在17日所有8个城市AQI污染浓度都降低到了75以下,达到良好的天气水平.这主要与地面气象要素有关,16日所有城市地面风速加大,较高的风速使得污染物在水平方向上得到充分的扩散,最终导致了污染浓度降低,从而直接影响了AQI值的减小.在2015年12月23日,杭州的AQI值达到了整个月8个城市中的最大值(283),除泰州外,其他7个城市AQI污染值都达到了200以上,主要是因为泰州当日出现降水,降水冲刷了空气中的污染颗粒,并且地面风速较大,使得污染物在水平方向上得到输送,降低了污染浓度.

2016年12月8日此次污染过程中,AQI污染最大值出现在泰州地区,达到了206,最低值出现在杭州,为125.当日泰州地区风向主西南风,西南方向大量沙尘和生物质燃烧产生的烟粒等污染物随空气团移动输送到泰州,使得泰州当日高浓度污染天气发生.2016年12月16日AQI污染最大值出现在苏州为213.此次污染除南京及周边部分地区外,污染原因主要以人为污染产生的细粒子为主.2个污染月4次污染过程中相对湿度值都较高,部分研究城市相对湿度达到80%以上.较高的相对湿度值会使得空气中的粒子具有较强的吸附作用,使得空气中污染浓度增加,容易导致污染天气发生,特别是对能见度具有较大的影响.

表1 2015年与2016年12月8个研究城市污染严重天气的AQI与相对湿度值Table 1 The AQI and relative humidity values appeared in four serious air pollution days during December 2015 and 2016 over different study regions

表2 2015年与2016年12月江浙沪的3个代表城市逆温强度Table 2 The temperature inversion values noted over three represented cities in Jiangsu, Shanghai, and Zhejiang provinces during December 2015 and 2016

表3 2015年与2016年12月江浙沪的3个代表城市混合层高度Table 3 Same as in Table 2, but for the values of mixed layer depth

表2、表3对江浙沪具有代表性的3个城市(南京、杭州、上海)的边界层特征进行了分析.如2015年12月22日杭州地区的混合层高度只有380m,逆温为6.8℃;2015年12月23日杭州地区混合层高度为470m,逆温为0.4℃.较低的混合层高度容易使得污染物在垂直方向上无法扩散,而逆温的出现更使得污染物在垂直方向上受到积压,加之不利的气象条件从而容易导致污染型天气的发生.研究发现不论是2015年还是2016年研究地区发生污染天气时混合层高度都较低.而2016年12月3个代表城市地区发生霾污染天气受边界层条件影响更为严重,污染严重期间几乎都存在较高的逆温以及较低的混合层高度.

2.3 AOD、AE数据

图4(a)发现上海以及上海周围地区的AOD值都处在高值控制范围.2015年12月份,8个研究城市中以上海为代表的4个城市(分别为:上海、杭州、苏州和无锡)AOD月平均值超过了1.0.剩余4个城市中,除了南京以外,其他3个城市的AOD值也都达到了0.7以上.结合图4(b)的数值进行分析,8个城市AE值几乎都超过了1.4,少部分地区AE值较低,但也高于1.2.说明此次污染过程中,人为因素产生的细粒子是导致污染产生的主要原因.

图4 中国东部地区AOD、AE月平均值Fig.4 The monthly averaged spatial distribution of AOD、AE over East China

由图4(c)发现2016年12月份高AOD值中心仍然出现在上海及周边地区,上海地区的AOD值在2016年达到1.0以上,周边的苏州和无锡部分地区AOD值达到了0.8以上.较低的AOD(0.5～0.6)主要出现在南京以及扬州部分地区.图4(d)显示除上海地区AE月平均值在1.0-1.2范围内,其他7个城市AE的月平均值都处在1.2-1.4之间,说明此次污染主要还是以人为因素产生的细粒子污染为主.

2.4 MODIS火点

人为污染原因主要以生物质燃烧和城市、工业污染为主.图5直观地显示了2015年和2016年12月份中国东部地区整个月产生火点的地理信息.由国家出台秸秆禁烧政策近几年在山东和江苏等地得到较为良好的实施,山东和江苏秋冬季的火点较往常几年得到了大幅度的削减.2015年12月份中国东部产生火点的地区较少,主要集中在安徽中部地区和广东地区,浙江和福建地区只有零星火点分布.

图5 中国东部MODIS火点图Fig.5 MODIS fire sports over East China

2016年12月份火点比2015年12月份火点分布密集,除江苏、山东等地区与2015年火点分布情况较为相似外,大多省范围都出现了密集分布的火点,主要以安徽,江西,福建最为严重,而广东地区仍然有大量的火点产生,并且火点数量比2015年更大.

中国东部地区秋冬季火点的产生主要与秋收后废弃秸秆燃烧有关,大量的秸秆燃烧不仅是火点大量出现的主要原因,更是造成污染的一项重要因素[25-26],研究分析认为,2015年12月的污染过程与生物质燃烧并无较大关系,而生物质燃烧是2016年12月发生污染型事件的一个重要因素.

2.5 NAAPS气溶胶模拟

图6为NAAPS气溶胶模拟图,左上图为NAAPS模拟0.55µm气溶胶光学厚度通道的图像,污染物质包含有硫酸盐(橙色和红色阴影)、沙尘(黄色和绿色阴影)和烟粒(蓝色阴影).对于硫酸盐的消光比采用Nemesure等[27]的构想,产生的量4.5m2/g对应30%的相对湿度, 5.1m2/g对应50%,7.2m2/g对应70%, 15.0m2/g对应90%, 31.6m2/g对应98%,最大值为40.3m2/g,对应100%相对湿度.对于沙尘,研究假设为1µm半径的颗粒,且折射率为1.55+0.001i,消光比为0.56m2/g.对于烟粒,研究假设为0.01µm半径的颗粒,并且折射率为1.55+0.01i,消光比为7.1m2/g.右上图表示地面硫酸盐污染物总混合比,左下图为地面沙尘污染物总混合比,右下图表示地面烟粒总混合比.研究发现在2015年12月15日发生污染严重天气期间工业污染产生了硫酸盐污染,沙尘污染物质主要出现在中国北方地区,而烟粒大面积出现在西藏和云南地区,沙尘和烟粒等粒子并非此次污染的主要物质.对2015年12月23日气溶胶组分进行分析,发现工业污染导致的硫酸盐气溶胶污染粒子浓度比15日高,沙尘粒子主要出现在河北、河南地区,烟粒主要出现在安徽地区,烟粒和沙尘粒子对污染浓度的提高起到了加剧的作用.

对2016年12月8日气溶胶组分进行分析,发现不论是工业污染产生的硫酸盐类气溶胶粒子还是由沙尘或者烟粒等污染型气溶胶粒子都在研究地区出现较高的污染浓度值.内蒙地区的高浓度沙尘粒子受北方气流输送影响到达研究城市,使得研究地区沙尘粒子污染浓度偏高,鲜有城市沙尘粒子偏低.中国东部地区还受到严重的烟粒影响,福建部分地区烟粒浓度较高,高浓度烟粒污染主要出现在福建和江西地区,研究城市烟粒浓度偏低.2016年12月16日沙尘和烟粒影响减弱,只有南京及周边地区出现了烟粒污染.工业污染型硫酸盐粒子污染浓度偏高,重度硫酸盐污染地区出现在安徽地区.

图6 NAAPS气溶胶模拟Fig.6 NAAPS aerosol model

2.6 PSCF模式

图7和图8中的黑色实线为各城市空气团移动路径,后向轨迹选取的起始时间为各个城市污染浓度最高的时次(2015年12月中各个城市污染浓度最高时次为:南京22日17:00;杭州23日11:00;上海15日00:00;苏州15日10:00;常州23日00:00;无锡23日02:00;宁波15日16:00;泰州24日18:00.2016年12月中各个城市污染浓度最高时次为:南京05日12:00;杭州05日16:00;上海22日19:00;苏州08日21:00;常州17日01:00;无锡12日20:00;宁波09日03:00;泰州08日03:00),用PSCF对-72h的空气团移动路径进行模拟.再利用PSCF模式将中国地区划分为0.5°×0.5°的网格点,对2个年度12月份每天00:00、06:00、12:00和18:00做4个时次-72h空气团移动路径模拟,并对PM2.5设定中国环境标准规定的75µg/m3的阈值.当发生在研究时间段内的空气团后向轨迹PM2.5值高于75µg/m3时,认为该后向轨迹路径为污染型路径.设定PM2.5污染轨迹路径经过网格(i,j)污染轨迹端点数为mij,而落在某网格所有轨迹端点数为nij,则PSCF公式可定义为:

式中,W(nij)为设定的权重函数,目的是用来减小公式计算所带来的误差.

图7 2015年12月PM2.5的PSCF模式分析Fig.7 PSCF model analysis of PM2.5 during December, 2015

通过分析研究2015年12月PSCF模式发现,此次污染过程中污染物的来源主要集中在污染城市及周边地区像江苏、山东、安徽和浙江等部分城市,以区域性污染为主.较高强度的污染物(＞0.6)来源主要来自于研究城市及其周边地区.研究还发现,地处太湖周围的苏州、上海、无锡和杭州等城市由于城市自身排放强度较高,这类城市始终都是区域性污染较为严重的地区[28].山东部分地区也是南京、上海、无锡和泰州地区较强的污染物强度主要来源地区,这与朱书慧等[29]人研究结果一致.2016年12月污染过程研究城市污染物来源都主要来自于中国北方地区特别是受到山东地区影响严重.无锡和泰州地区高强度污染不仅受到来自北方气团的影响,还受到来自南方浙江以及西部安徽地区污染气团的影响.南京地区高强度污染源主要来自南京西部地区,这与葛跃等[30]研究结果一致,结合NAAPS模型以及PM2.5和PM10的比值分析认为,由西北方向输送来的沙尘等粗粒子是导致南京2016年12月8日发生严重污染天气的主要原因.

图8 2016年12月PM2.5的PSCF模式分析Fig.8 PSCF model analysis of PM2.5 during December, 2016

3 结论

3.1 研究讨论长三角地区4次污染过程,分别为2015年12月12～16日和19～27日,2016年12月6～10日和15～18日, AQI峰值分别出现在15日上海(266),23日杭州(283),8日泰州(206),16日苏州(213).小风速加之较低的混合层高度以及逆温层的出现使得污染物在水平和垂直方向扩散缓慢,较高的相对湿度增加了粒子的吸湿性,导致高浓度污染天气的发生.

3.2 2015年12月份上海、杭州、苏州和无锡AOD月平均值超过了1.0. 2016年12月份除南京和扬州地区外,AOD值都在0.8以上.两年中研究地区AE值都高于1.0,说明研究期间受人为因素产生的细粒子污染物为主.

3.3 结合MODIS火点数据、NAAPS模型组分分析以及PSCF模式分析潜在贡献源,2015年12月2次污染事件的发生为局地污染和长距离输送污染共同作用,主要受人为因素产生的细粒子影响;2016年12月8日污染事件以长距离输送型污染为主,受烟粒以及沙尘和工业污染型硫酸盐粒子的共同影响;2016年12月16日污染事件的发生原因也是局地污染和长距离输送污染共同作用,人为因素产生的细粒子也是造成此次污染的主要原因,只有南京及周边部分地区受到烟粒的影响较大.

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