专利视角下我国固体氧化物燃料电池技术现状与发展分析

鄢春根 ，袁鸿涛 ，徐笑阳 ，陈 亮

(1. 景德镇陶瓷大学 知识产权信息中心，江西 景德镇 333001；2. 景德镇陶瓷大学 江西省燃料电池材料与器件重点实验室，江西 景德镇 333001)

0 引 言

随着经济的快速发展以及人口的扩张，能源短缺与环境污染问题变得日益严峻。我国的能源结构以煤炭为主，石油、天然气为辅，且化石燃料的利用技术落后，因此开发绿色环保、高效便捷的新型能源技术就显得尤为重要。燃料电池(Fuel Cell)是一种将储存在燃料中的化学能转变为电能的发电装置，具有发电效率高、绿色环保等优点[1]。根据电解质的不同，可以将燃料电池分为碱性燃料电池、磷酸燃料电池、熔融碳酸盐燃料电池、质子交换膜燃料电池与固体氧化物燃料电池五类[2]。

固体氧化物燃料电池(Solid Oxide Fuel Cell，SOFC)是一种以氧化物陶瓷为电解质，高温下将燃料中的化学能转变为电能的全固态化学发电装置[3]。SOFC具有发电效率高、燃料使用面广、余热利用价值高、结构简单、无需使用贵金属作电极催化剂的优点，在固定式大中型电站、分散式小型电站、移动式电源、舰艇用电源以及宇航等特殊用途的发电系统领域有着极其广泛的应用前景[4]。

我国关于固体氧化物燃料电池的研究开始于1970年代，目前有中国科学院上海硅酸盐研究所、吉林大学、中国科学院过程工程研究所、中国科学院大连化学物理研究所、华中科技大学等单位开展SOFC的研究。中国上海硅酸盐研究所和吉林大学分别在固体氧化物电解质、电极材料制备方面做了大量工作；华南理工大学在单电池制备方面了开展了研究；中国科学院过程工程研究所和俄罗斯合作开展了SOFC电池堆和系统集成方面的工作；中国科学院大连化学物理研究所目前已经掌握SOFC电极的制备工艺，基本解决了高温密封技术难题，能够组装管式和平板式电池；华中科技大学实现了国内首台5KW级SOFC独立发电系统的集成与初始运行[5-8]。总体来说，我国SOFC研发水平与日本、美国等发达国家的先进水平还有很大差距，SOFC技术的发展显得尤为迫切。

专利信息集技术、经济、法律信息为一体，具有技术新颖性、技术广泛性、技术可靠性、公开易获取的特点[9]。因此，本文通过对我国固体氧化燃料电池的专利文献进行检索、数据处理、图表可视化，从专利申请趋势、法律状态分布、创新主体、主要发明人、技术布局、技术发展路线等方面进行分析，揭示我国固体氧化物燃料电池技术的发展现状和发展路线，为国内固体氧化物燃料电池的技术创新与管理者提供参考。

1 样本检索

本文以合享智慧科技有限公司的incoPat数据库为数据来源，以2018年8月12日为检索截止时间，利用固体氧化物、固态氧化物、燃料电池、SOFC、H-SOFC、SOFCs等关键词与名称摘要检索字段组配，以及氧化锆、氧化铈、 氧化铋、镓酸镧、铈酸钡、硅酸镧、YSZ、GDC、SSZ 、SDC、DCO与专利分类号H01M相结合的检索方法，共检索出2486件固体氧化物燃料电池在华专利申请数据，经过数据的加工处理得到1817条在华专利申请，其中包含1686件发明专利申请、131件实用新型专利申请。

2 固体氧化物燃料电池专利分析

2.1 专利申请趋势分析

固体氧化物燃料电池技术在1985-2018年的在华专利申请量为1817件，申请量的趋势见图1。

从图1可以看出，自从我国1985开始实施专利法，美国西屋电气公司就于同年向国家知识产权局申请了第一件关于固体氧化物燃料电池装置的专利。中国科学院化工冶金研究所(中国科学院过程工程研究所前身)于1997年申请了一件关于固体氧化物燃料电池的结构及其联接方法的专利。2001年之前，固体氧化物燃料电池的专利申请量基本处于10件以下；2001年开始，专利申请量开始快速增长，2008年以后专利申请量破百，2016年专利申请量最多达177件；因为发明专利公开滞后的原因，2017和2018年的专利申请数量应该要比图1显示的要更多。总体来说，固体氧化物燃料电池技术的专利申请呈增长趋势。

图1 固体氧化物燃料电池专利申请趋势分析Fig.1 Trend analysis of patent applications in domestic solid oxide fuel cell field

2.2 申请来源国分析

1817件固体氧化物燃料电池在华专利申请中，国内申请人共申请1109件专利，约占总申请量的61%，其中发明专利申请978件，实用新型专利131件。国外申请人在华申请708件发明专利，约占总申请量的39.2%。日本、美国、丹麦、韩国、英国、德国、法国、荷兰等国家的固体氧化物燃料电池创新主体非常重视在华进行专利布局，日本和美国的创新主体更是分别在华布局了288件和193件专利，一定程度上也可以反映日本和美国在固体氧化物燃料电池领域处于领先地位。

图2 固体氧化物燃料电池专利申请来源国分布分析Fig.2 Source countries distribution analysis of the patent applications in domestic solid oxide fuel cell field

2.3 专利法律状态分布分析

图3为在华固体氧化物燃料电池专利的一级和二级法律状态分析，从图中可以看出，固体氧化物燃料电池专利处于在审状态的有426件，约占总申请量的24%，处于有效状态的有659件，约占总申请量的36%，处于失效状态的有732件，约占总申请量的40%。失效专利中，因权利的终止导致专利失效的有312件，约占总申请的17%，权利的终止原因有未缴年费和有效期届满，固体氧化物燃料电池权利终止专利主要是因为未缴年费；因专利权的放弃导致失效的专利有31件；因撤回导致专利失效的专利有303件，约占总申请量的17%，撤回主要是因为发明专利申请公布后不请求实质审查的视为撤回；因驳回导致专利失效的专利有86件，约占总申请量的5%，驳回的原因是因为发明专利申请的驳回。导致固体氧化物燃料电池技术专利的失效原因主要是因为未缴年费而致专利权终止和发明专利申请公布后的视为撤回，一定程度上反映了我国固体氧化物燃料电池的专利质量和专利管理水平有待提高。

2.4 创新主体分析

图3 固体氧化物燃料电池法律状态分布分析Fig.3 Analysis of legal state distribution in domestic solid oxide fuel cell field

图4 固体氧化物燃料电池创新主体类型分析Fig.4 Type analysis of the patent applicants in domestic solid oxide fuel cell field

图4为固体氧化物燃料电池创新主体类型分析，图5为固体氧化物燃料电池创新主体专利运营分析，图6为固体氧化物燃料电池前10名创新主体分析。从图4可以看出，我国固体氧化物燃料电池专利的创新主体类型有企业、高校、科研单位、个人、机关团体，专利申请量分别为836件、695件、223件、51件、12件。从图5可以看出，我国固体氧化物燃料电池专利有87件涉及专利运营，专利运营是指通过专利的引进、集中和专利价值分析，通过专利转让、专利许可、专利质押、专利投资等方法来促进专利技术的应用和转化，实现专利的市场价值并提高竞争对手准入门槛的过程[10]。87件存在运营的专利中，有38件是国内创新主体申请的，有49件是国外创新主体申请的，国内创新主体涉及专利运营的主要是高校和科研单位，国外创新主体涉及专利运营的主要是企业。结合图4和图5，可以看出固体氧化物燃料电池国内创新主体以高校和科研单位为主，国外创新主体以企业为主，说明了国内创新主体在固体氧化物燃料电池领域的专利以实验室研究为主，创新能力强的企业还不多，专利市场转化率不高。

图5 固体氧化物燃料电池创新主体专利运营分析Fig.5 Patent operation analysis of patent applicants in domestic solid oxide fuel cell field

图6 固体氧化物燃料电池前10名创新主体分析Fig.6 Analysis of the top 10 patent applicants in domestic solid oxide fuel cell field

从图6可以看出，固体氧化物燃料电池领域的前10名创新主体是东陶公司、中国科学院大连化学物理研究所、哈尔滨工业大学、华中科技大学、中国科学院上海硅酸盐研究所、中国科学院宁波材料技术与工程研究所、清华大学、通用电气公司、福州大学和中国科学技术大学，专利申请量分别为79件、73件、70件、57件、52件、42件、33件、32件、31件和29件。前10名创新主体中有5所大学，3所科研单位，2所企业，高校和科研单位都来自国内，2所企业都来自国外。前10名创新主体共申请498件专利，约占总申请量的27.4%，专利集中度不高，并没有形成垄断优势。

2.5 主要发明人分析

科技创新是社会发展的源泉，专利的数量及质量在很大程度上体现了一个国家、企事业单位的创新能力，而各个单位的创新技术产出依赖于科技工作者即发明创造人。固体氧化物燃料电池专利前10名发明人分析如表1。

从表1可以看出，固体氧化物燃料电池专利前10名发明人是程谟杰、李箭、王蔚国、吕喆、蒲健、王绍荣、韩敏芳、土屋胜久、池波、黄喜强，参与发明创造的专利分别有66件、52件、45件、43件、43件、41件、40件、36件、36件、35件。前10名发明人中，有6人来自高校，有3人来自科研院所，有1人来自企业。其中李箭、蒲健和池波来源于华中科技大学，吕喆和黄喜强来源于哈尔滨工业大学，程谟杰来自中国科学院大连化学物理研究所，王蔚国来自中国科学院宁波材料技术与工程研究所，王绍荣来自中国科学院上海硅酸盐研究所，韩敏芳来自于中国矿业大学，土屋胜久来源于日本的东陶公司。从前10名发明人来看，国内发明人全部来自高校和科研单位，国外发明人来自企业，一定程度可以反映了华中科技大学和哈尔滨工业大学在固体氧化物燃料电池领域形成了较强的科研团队。

2.6 技术布局分析

国际专利分类号(IPC)是国际上通用的专利技术分类规则，通过统计分析固体氧化物燃料电池专利的专利分类号分布情况，得出固体氧化物燃料电池技术所涉及的下类相关技术分支。表2为国内固体氧化物燃料电池专利申请前10个IPC大组分布情况，表3为国内固体氧化物燃料电池专利申请前10个IPC小组分布情况。

从表2中可以看出，固体氧化物燃料电池专利申请最集中的10个IPC大组为H01M8(燃料电池及其制造)、H01M4(燃料电池电极材料以及制备工艺)、H01M2(燃料电池堆连接体、密封部件等部件)、C04B35(燃料电池电解质等部件的陶瓷原材料)、C03C8(电池堆密封体原材料)、G01R31(电池测试装置)、F02C6(固体氧化物燃料电池与燃气轮机组成的系统)、C22C38(电池堆连接体原材料)、H02J7(以固体氧化物燃料电池为电源的充电或者供电装置)、C01B3(燃料电池系统燃料的重整器或燃料重整方法)。

从表3可以看出，固体氧化物燃料电池专利申请最集中的10个IPC小组分别为H01M8/02(燃料电池零部件)、H01M8/10(固体电解质的燃料电池)、H01M4/86(用催化剂活化的惰性电极)、H01M8/12(高温工作的固体电解质的燃料电池)、H01M8/04(燃料电池的辅助装置)、H01M4/88(用催化剂活化的惰性电极的制造方法)、H01M8/24(燃料电池堆)、H01M4/90(惰性电极催化材料的选择)、H01M8/06(燃料电池与制造反应剂或处理残物装置的结合)、H01M8/1016(固体电解质燃料电池的电解质材料)。

表1 固体氧化物燃料电池专利前10名发明人分析Tab.1 Analysis of the top 10 inventors in domestic solid oxide fuel cell field

表2 国内固体氧化物燃料电池专利前10个IPC大组技术内容一览表Tab.2 List of patent technologies of top 10 IPC large groups in domestic solid oxide fuel cell field

表3 国内固体氧化物燃料电池专利前10个IPC小组分布Tab.3 List of patent technologies of top 10 IPC small groups in domestic solid oxide fuel cell

结合表2和表3，固体氧化物燃料电池的专利主要以电池零部件、电解质、电极、电池堆、电池系统为主。

2.7 技术发展路线分析

专利信息从本质上属于一种技术经济信息，全球90%-95%的科研成果以专利文献形式体现，通过对专利文献的解读可以大致看出技术发展路线。固体氧化物燃料电池的技术发展路线分析见图7。

从图7中可以看出，固体氧化物燃料电池的发展主要依赖于工艺、结构和材料的改进。工艺上主要是电解质的薄膜化制备工艺，中国科学院化工冶金研究所申请了一件专利CN1271969A，提供了一种电解质薄膜化制备技术。

从电池的结构设计上，主要经历了从管式、平板式、瓦楞式结构的改进，美国西屋电气公司于1985年申请了一件公开号为CN85105685A的专利，涉及一种管式固体氧化物燃料电池堆，中国科学院化工冶金研究所于1997年申请了一件公开号为CN1192059A的专利，涉及一种平板式电池堆，苏州诺信创新能源有限公司于2013年申请了一件专利CN103326051A，涉及一种瓦楞式电池堆，瓦楞式的PEN本身形成气体通道而不需要用平板式中的双极连接板，有效工作面积比平板式大，单位体积功率密度大。

图7 国内固体氧化物燃料电池技术发展路线分析Fig.7 Analysis of technology development route in domestic solid oxide fuel cell

材料方面主要涉及电解质材料、阳极材料和阴极材料的改进，电解质材料主要经历了ZrO2基、Bi2O3集、CeO2基、LaGaO3、BaCeO3类质子导体、氧化物-无机盐、复合氧化物、磷灰石类的改进，英国的核子燃料公司于1986申请了一件公开号为CN1183855A的专利，涉及一种以氧化钇稳定的氧化锆为电解质的固体氧化物燃料电池，美国的AEP艾姆泰克股份有限公司于1999年申请了一件公开号为CN1308780A的专利，涉及一种以氧化铌稳定化的氧化铋陶瓷燃料电池，英国塞瑞斯动力有限公司申请了一件专利CN1476647A，涉及一种以氧化钆掺杂的氧化铈为电解质的燃料电池，清美化学股份有限公司于2002年申请一件公开号为CN1586020A的专利，涉及一种以镓酸镧为电解质的固体氧化物燃料电池，松下电器产业株式会社于2003年申请了一件公开号为CN1917264A的专利，涉及一种以质子导体铈酸钡为电解质的固体氧化物燃料电池，清华大学则于2005年申请了一件CN1697223A专利，涉及一种锌掺杂氧化铈－无机盐复合电解质，施秀英于2008年申请了一件公开号为CN101320814A的专利，涉及一种复合氧化物电解质，例如LiZn氧化物包裹钐掺杂氧化铈(SDC)的电解质复合材料，武汉工程大学于2009年申请了一件公开号为CN101572322A的专利，涉及一种硅酸镧氧基磷灰石型固体电解质；阳极材料主要经历了金属陶瓷材料、钙钛矿氧化物陶瓷材料、有半导体特性的质子/氧离子导体的改进，英国的核子燃料公司于1986申请了一件CN1183855A专利，涉及一种以氧化镍-氧化锆的金属陶瓷材料为阳极的燃料电池，哈尔滨工业大学于2004年申请了一件专利 CN1665056A，涉及一种镓酸镧基固体氧化物的阳极材料，吉林大学于2016年申请了一件公开号为CN105576252A的专利，涉及一种有p型半导体特性的质子/氧离子导体阳极材料(例如：LiNi0.8Co0.15Al0.05O2-y，其中x、y、z是非化学计量数，x、y、z均大于-1且小于1)；阴极材料主要经历了钙钛矿类氧化物(LSC、LSM等)、类钙钛矿类氧化物(K2NiF4结构等)、有半导体特性的质子/氧离子导体的改进，英国的核子燃料公司于1986申请了一件CN1183855A的专利，涉及一种以LSC为阴极材料的燃料电池，黑龙江大学于2005年申请了一件专利CN1731607A，涉及一种Sr0.5Sm1.5NiO4阴极材料，吉林大学则于2016年申请了一件公开号为CN105576252A的专利，涉及一种有具有n型半导体特性的质子/氧离子导体阴极材料。

综上，固体氧化物燃料电池的关键技术主要是工艺、结构和材料的改进。工艺上主要是电解质的薄膜化制备工艺；电池的结构设计主要是由管式发展为平板式，再到瓦楞式；电解质材料主要经历了ZrO2基、Bi2O3集、CeO2基、LaGaO3、BaCeO3类质子导体、氧化物-无机盐、复合氧化物、磷灰石类的改进，阳极材料主要经历了金属陶瓷材料、钙钛矿氧化物陶瓷材料、有半导体特性的质子/氧离子导体的改进，阴极材料主要经历了钙钛矿类氧化物、类钙钛矿类氧化物、有半导体特性的质子/氧离子导体的改进。

3 结 语

通过以上分析，可以得出如下结论：

(1)从专利申请趋势来看，从1985年开始就有关于固体氧化物燃料电池技术领域的专利申请，反映了创新主体拥有较强的专利保护意识，我国固体氧化物燃料电池的专利申请量总体呈上升趋势，说明了我国固体氧化物燃料电池技术还处在发展期。

(2)从法律状态分布分析来看，固体氧化物燃料电池专利处于失效状态的约有40%，其中以发明和实用新型专利未缴年费和发明专利申请公布后的视为撤回导致专利失效为主，约占34%，一定程度上反映了我国固体氧化物燃料电池的专利质量和专利管理水平有待提高。

(3)从创新主体上来看，国内本土创新主体以高校和科研单位为主，主要以中国科学院大连化学物理研究所、哈尔滨工业大学、华中科技大学、中国科学院上海硅酸盐研究所等，国外创新主体以企业为主，主要来自日本和美国，主要有东陶公司、通用电气公司等。国外创新主体涉及专利运营的主要是企业，国内创新主体涉及专利运营的主要是高校，一定程度上反映了国外企业具有较强的技术创新能力，而国内企业的创新能力不强，创新主体以高校为主，技术大多还停留在实验室阶段，市场转化率不高。

(4)从技术布局来看，固体氧化物燃料电池技术主要集中在电池零部件、电解质、电极、电池堆、电池系统等方面。

(5)从技术发展路线来看，固体氧化物燃料电池的发展主要依靠工艺、结构和材料的改进。工艺上主要是电解质的薄膜化制备工艺；电池的结构设计主要是由管式发展为平板式，再到瓦楞式；电解质材料主要经历了ZrO2基、Bi2O3集、CeO2基、LaGaO3、BaCeO3类质子导体、氧化物-无机盐、复合氧化物、磷灰石类的改进，阳极材料主要经历了金属陶瓷材料、钙钛矿氧化物陶瓷材料、有半导体特性的质子/氧离子导体的改进，阴极材料主要经历了钙钛矿类氧化物、类钙钛矿类氧化物、有半导体特性的质子/氧离子导体的改进。