沿海典型海产品硒含量及其富硒化研究进展

梁兴唐, 刘永贤, 钟书明, 张瑞瑞, 刘子杰, 廖日权, 潘丽萍, 王道波,尹艳镇*

1.钦州学院, 广西 钦州 535011; 2.广西农业科学院农业资源与环境研究所, 南宁 530007

沿海典型海产品硒含量及其富硒化研究进展

梁兴唐1, 刘永贤2, 钟书明1, 张瑞瑞1, 刘子杰1, 廖日权1, 潘丽萍2, 王道波1,尹艳镇1*

1.钦州学院, 广西 钦州 535011; 2.广西农业科学院农业资源与环境研究所, 南宁 530007

海洋是一个巨大的硒资源库，其丰富且可再生的物种为人类提供了大量的富硒海洋产品。针对当前人们广泛存在的缺硒现象，综述了沿海典型物种包括海洋植物和海洋动物的硒含量，海洋物种富硒化养殖及其影响因素，并指出海洋植物活性组分及海鲜废弃物硒化的潜在方式。最后，展望了海洋含硒产品研究和开发的方向，以期为高效利用海洋硒资源提供参考。

海产品；硒含量；富硒化

硒是植物、动物包括人类必需的微量营养元素，它影响活体细胞的新陈代谢、抗氧化防御和免疫功能[1]。缺硒是导致大骨节病、克山病等疾病的重要原因，我国约有2/3人口存在不同程度的缺硒状况，大部分的缺硒人群对硒摄入量低于我国的硒推荐摄入量(60 μg/d·成人)[2]。科学补硒已成为当前人们防治疾病、保持健康和延缓衰老的重要举措之一。

海洋汇集了大量溶于地表水的硒盐(包括亚硒酸盐和硒酸盐)，使海水的硒含量高达2×105kt，是地球土壤硒含量的两倍[3]。海水中的无机硒作为硒源被海洋生物通过生物累积和生物转化成为可生物利用的有机硒[4]。沿海生物主要包括沿海植物(海藻)和动物(海鱼、海蟹和海虾等)，具有较高的含硒量以及可再生等优点，因此通过进食富硒海产品作为缺硒人群的补硒方法，越来越受到重视[5]。而且，沿海产品包括海藻和海虾等的富硒化养殖已引起了大量的关注[6～8]。了解沿海主要海产品的硒含量对人体补硒的合理膳食具有指导意义。此外，开发富硒化海产品，对丰富富硒产品的种类，满足不同的补硒需求具有现实意义。基于此，本文主要介绍了一些典型的近海生物包括海洋植物(海藻)和动物(海鱼、海蟹和海虾等)的硒含量及其富硒化的研究进展，以期为科学补硒提供更多解决方案。

1 海藻的硒含量及其富硒化开发

1.1海藻对硒的生物转化及其硒含量

海藻是海洋漂浮植物的主要物种，通过光合作用吸收养分。大部分海藻必需的营养元素——硒通过控制生物体的新陈代谢促进海藻的生长繁殖；反之，海藻对硒具有生物转化和生物累积作用[8]。海藻在含硒海水(0.08 μg/L)中生长，通过硫消化酶完成硒在其体内的富集，并把富集的大部分无机硒(60%～80%)生物转化为有机硒，可使海藻体内的硒浓度最高达到其周围海水硒浓度的4倍以上[4]。Gojkovic等[9]揭示了硒在海藻细胞中生物转化和累积的过程(图1)，无机硒通过不同的运输途径进入藻类细胞内并逐步还原成Se2-，部分Se2-通过硒代胱氨酸专一嵌入机制并入蛋白质形成硒蛋白，其余的Se2-代谢成硒代胱氨酸和硒代蛋氨酸，其中部分硒代胱氨酸甲基化形成甲基硒代半胱氨酸累积于细胞内，而硒代蛋氨酸部分挥发成二甲基硒醚排出细胞，部分通过非专一方式嵌入蛋白质形成硒蛋白。显然，经过生物转化后储存在海藻体内的硒主要以硒蛋白和硒氨基酸的形式存在，其中硒蛋白占海藻硒含量的60%～80%[10]。

图1 海藻细胞对硒的代谢机制[9]Fig.1 The metabolic mechanism of selenium in algae cells[9].注：Ⅰ：硫酸根/硒酸根运输路径；Ⅱ：低浓度下亚硒酸特定运输路径；Ⅲ：高浓度下亚硒酸非特定运输途径；ATP：三磷酸腺苷；SeCys：硒代胱氨酸； SeCystRNA：硒代胱氨酸嵌入蛋白质的专用转移核苷酸；SeMeSeCys：甲基硒代半胱氨酸；SeMet：硒代蛋氨酸；DMSe：二甲基硒醚。

作为主要的可再生海洋植物资源，近海主要浮藻中的硒含量如表1所示，绿藻具有较高的硒含量，红藻次之，而褐藻的硒含量最低。海藻处于海洋食物链的底端，其通过对海水中无机硒的富集和生物转化为海洋动物提供了含硒食物。天然海藻从海水富集和生物转化积累了一定量的无机硒，人们还可以通过富硒化改性提高其含硒量以满足不同需求。这些改性包括硒营养强化养殖以及从海藻分离的活性组分(比如多糖或纤维等)进行硒化化学改性。

表1 常见海藻中的硒含量(μg/g,干重)[5,11,12]Table 1 Selenium content (μg/g,dry weight) in common seaweeds[5,11,12].

1.2海藻的硒营养强化养殖及其影响因素

硒营养强化养殖是目前生产富硒化海藻的主要途径，已得到了广泛的研究和应用[13～17]。富硒海藻的人工养殖主要是在含无机硒酸盐(主要为亚硒酸钠)浓度较大的海水中进行海藻的人工养殖。伴随着海藻的生长，海水中的无机硒被生物吸附、生物转化为有机硒并累积于海藻体内最终形成富硒海藻。由表1可知，绿藻的含硒量最高，具有较大的富硒化潜能，因此获得较多的关注[18～20]。几种典型的绿藻经过富硒培养后干基硒含量如表2所示，经过富硒培养后，海藻的硒含量比未富硒培养海藻的硒含量要高出数十倍甚至数千倍。影响富硒化海藻培养的主要有以下因素：①海水中的硒浓度。在低浓度的硒海水中，无机硒被海藻生物转化后在其体内抵抗细胞成分的氧化，参与新陈代谢，促进海藻的生长。然而，在高硒浓度的海水中，硒在海藻细胞内引起饱和而产生大量的过氧化应激反应，同时，过量的硒取代细胞体内的硫元素，改变含硫蛋白质分子的结构，另外，过量的硒结合海藻体内叶绿素，破坏光合作用，这些都抑制海藻的生长甚至引起海藻的死亡[23]。②培养海水的pH。培养液的pH通过影响无机硒的存在形式以及海藻表面的电负性和膜转运蛋白活力控制海藻对硒的富集[13]。硒酸在pH为5～9的范围内完全解离，容易被海藻吸附；亚硒酸在pH小于7时容易在水中解离并被海藻快速吸附[13]。③培养方式。培养方式主要有光合作用培养和外加营养(葡萄糖、磷和氮等)培养。适宜的光强有利于海藻进行光合作用促进生长，然而，在高浓度的硒海水中，过高的光强可能引起硒对叶绿素大量的变异而抑制海藻的生长与硒的积累[14]；另外，在适当的光照条件下，引入适量的外源营养源可明显提高海藻的生长和硒累积。比如，Chen等[24]的研究表明，其他培养条件相同的情况下，在培养液中添加2 g/L的葡萄糖可提高超过40 %的硒含量。④共存竞争阴离子。培养环境中共存的阴离子(硫酸根、磷酸根等)与无机硒酸根在海藻表面竞争吸附，抑制海藻对硒的生物累积[15]。⑤培养时间。海藻与外源硒接触后在短时间内(一般数小时至十几天)便完成对硒的生物积累。海藻体内的硒含量随着接触时间的延长逐渐增大至稳定值，然而，有机硒的含量随着时间的延长至最大值后有下降的趋势[24]。因此在富硒海藻养殖的过程中需要严格控制培养条件，以生产具有更高价值的海藻。硒营养强化海藻可作为膳食海产品为缺硒人群提供补硒手段，也可作为海洋动物的食物在富硒养殖业中提供有机硒源。

表2 几种典型富硒培养海藻的硒含量Table 2 Selenium content in several typical seaweeds that were cultivated by selenium.

注：“-” 表示无数据。

1.3海藻活性组分的硒营养强化改性

不同地区不同种类的海藻其组成不尽相同，常见干海藻的主要成分包括水分(7%～16%)、蛋白(8%～25%)、脂肪(0.1%～5%)、灰分(7%～20%)和碳水化合物(40%～65%)，在碳水化合物中生物多糖占84%～95%[25,26]。海藻中的硒主要以硒蛋白形式存在(大于60 %)，其他活性组分如海藻多糖等的硒含量较低[10]。硒化多糖作为一种潜在的有机硒营养强化剂已获大量关注，比如，Qin等[27]和Hou等[28]在稀硝酸介质中利用亚硒酸钠分别对当归与百合的多糖提取物进行硒化改性，获得具有显著免疫活力的硒化多糖。海藻具有丰富的多糖，是更廉价的来源，对海藻分离产物多糖进行硒化改性是另一种富硒化手段。另外，构筑基于海藻蛋白、多糖和多肽的硒化谷胱甘肽过氧化物酶(GPx)也是一种潜在的海藻组分功能富硒化途径。

2 沿海水产动物产品的硒含量及其富硒化开发

沿海常见水产经济动物主要有虾、鱼、蟹、牡蛎和贻贝等。海洋水产动物主要通过进食含硒食物(如海藻)或海水实现对硒的生物转化及积累[4]。与内陆动物类水产品相比，动物类海产品具有较高的硒含量[29]。

2.1甲壳类海产品(虾和蟹)的硒含量及其富硒化

虾和蟹是两种主要的甲壳类海产品，主要由蛋白、脂肪和外壳(甲壳素)组成，具有丰富的营养价值。几种典型甲壳类海产品体内主要组织中的硒含量如表3所示。消化系统具有最高的硒含量，肌肉和其他软组织次之，而外壳的硒含量最低。硒在海鲜产品内主要以有机硒(硒蛋白)的形式存在(>75%)[33]，其通过提高动物海产品抗氧化功能和免疫功能，与维生素E协同改善其非特异性免疫能力以促进动物海鲜产品的生长[7,34,35]。在虾和蟹的养殖过程中适当添加硒源进行硒营养强化养殖既可提高相关产品的硒含量，还可增强虾的抗病毒能力[32,36～38]。此外，在海虾和海蟹的富硒养殖过程中，海虾与海蟹对硒的摄入还可以有效降低汞和镉等有毒金属在体内的积累，从而降低它们的毒性，提高食用安全性[32,39]。在富硒营养强化养殖过程中，影响虾和蟹生长的因素主要有硒源的种类以及硒在饲料中的含量。通常，在促进生长、提高硒功能方面，有机硒(蛋氨酸硒)>酵母硒>亚硒酸钠[40]；在饲养过程中，硒在饲料中的最佳含量一般为0.5 μg/g左右，过低或过高的硒含量均无法明显体现硒的功效，过高的硒含量甚至可能引起虾中毒死亡[8]。纳米硒具有超大的比表面积，是一种新型的强化养殖硒源，在饲料中低含量的条件下(0.2 μg/g)便可获得良好的养殖效果[41]。海虾与蟹的富硒养殖已有了较多的研究[32，34～39]，控制好富硒养殖条件，提高养殖效果和硒功能化效果，有利于拓展富硒海鲜食品的提供。

表3 典型海虾和蟹的各组织的硒含量(μg/g,干重)Table 3 Selenium concent (μg/g, dry weight) in some tissues and organs of typical shrimps and crabs.

注：“-” 表示无数据。

海虾与蟹壳中含有大量的甲壳素(58%～85%)，甲壳素是自然界中除了纤维素外最丰富的天然生物质，也是唯一含氨基的天然生物质[42]。甲壳素作为一种带正电荷的膳食功能纤维对人体有诸如抗菌排毒等功效[42]。其最重要的衍生物为壳聚糖，与植物多糖类似，富含活性基团羟基和氨基的壳聚糖(包括甲壳素)能与亚硒酸反应合成功能硒化产物，如式1所示，其中R为OH、NH2或者NHCOCH3[43]。这为海鲜废弃物的富硒化提供了一条新途径。

(1)

2.2海鱼硒含量及富硒化

不同深度水域的海鱼主要组织的硒含量如表4所示，不同种类的鱼体内各主要组织的硒含量不尽相同，但整体硒含量的差别并不十分明显，而且海鱼的硒含量并不随海水深度的变化呈规律性的变化。对于大部分海鱼，肝脏的硒含量最高，鳃丝的含量次之，而肌肉的硒含量相对较低。显然，肝脏是海鱼中硒的主要贮所，这种特性为富硒鱼肝油的生产提供了条件。鳃丝具有较大的硒含量可能是由于在代谢过程中，海鱼主要通过鱼鳃向外排泄硒，而海水中的硒浓度较大，鱼鳃只有富集了较高浓度的硒才能通过渗透压向外释放[4]。与海虾和蟹的富硒养殖相似，采用在饲料中添加适量硒源的饲养方式可一定程度上提高饲养海鱼的硒含量，亦可提高海鱼的存活率、生长速度以及肉质的蛋白含量[44,45]。

表4 不同深度水域典型海鱼各组织的硒含量(μg/g，干重)[4]Table 4 Selenium concentrations (μg/g,dry weight) in some tissues and organs of typical fish from different depth of ocean[4].

2.3贻贝、海螺、牡蛎和鱿鱼等海产品的硒含量及富硒化

表5 典型海鲜产品各组织的硒含量(μg/g，干重)[9,11,44]Table 5 Selenium concentrations (μg/g,dry weight) in some tissues and organs of typical seafood[9,11,44].

注：“-” 表示无数据。

牡蛎、海螺、贻贝及鱿鱼等动物类海鲜产品的主要组织硒含量如表5所示，大部分产品的主要组织的硒含量都大于1.0 μg/g，在这些主要组织中，硒主要以硒蛋白的形式存在[5]。关于此类海鲜产品富硒养殖的研究甚少，而冯金晓等[46]的研究表明，将牡蛎放置于15 μg/mL的Na2SeO3海水中，经过3 d，牡蛎中的硒含量可提高至放置前的6倍以上，而且富集的无机硒超过80%已转化为以硒蛋白为主的有机硒。这为相关的海鲜产品的富硒化提供了途径。

3 展望

目前已有的数据表明海洋物种具有较高的硒含量，而大量的海洋物种的硒含量以及硒的存在形式尚未报道，全面测定相关物种的硒含量及其存在形式，对开发海洋硒资源和指导缺硒人群补硒的合理膳食具有重要意义。富硒化养殖是海洋产品富硒化的主要途径，但目前相关的研究主要停留在实验室层面，规模化海洋产品富硒化养殖的研究与开发对生产多样化富硒海洋产品以满足不同需求至关重要。对海洋植物的活性组分如海藻多糖以及海鲜废弃物甲壳素(壳聚糖)的化学硒化改性是充分利用海洋资源、提供富硒海产品的另一种途径。

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北部湾滨海富硒功能农业团队介绍

北部湾滨海富硒功能农业团队是依托广西高校创新团队建设的，团队负责人为广西“十百千”人才工程第二层次人选、广西卓越学者尹艳镇教授，团队主要从事滨海功能农业、海洋生物废弃物资源再利用与富硒功能化相关研究工作。团队骨干由中国科技大学尹雪斌教授、袁林喜研究员、广西农科院刘永贤研究员、广西大学黄祖强教授、钦州学院王道波教授等一批从事富硒功能农业的科研人员组成，近五年团队负责人以第一作者发表SCI论文9篇，包括JCR一区SCI论文5篇；申报发明专利4项，授权1项。

AdvanceinSeleniumContentandEnrichedSelenylationoftheCoastalTypicalMarineProduct

LIANG Xingtang1, LIU Yongxian2, ZHONG Shuming1, ZHANG Ruirui1, LIU Zijie1, LIAO Riquan1, PAN Liping2, WANG Daobo1, YIN Yanzhen1*

1.QinzhouUniversity,GuangxiQinzhou535011,China; 2.AgriculturalResourcesandEnvironmentResearchInstitute,GuangxiAcademyofAgriculturalSciences,Nanning535007,China

The ocean is a huge repository of selenium (Se), which provides human with a large number of marine product with renewability and rich-Se. For the extensive phenomenon of Se deficiency existing in resident, the content of Se in the typical coastal marine species, the aquaculture of enriched Se for marine species as well as its influence factors was reviewed in this paper. Moreover, the potential ways of selenylation for active components of marine plant and waste of seafood was presented. Finally, we prospected the research and development of the seleniferous product of ocean. All of these were expected to afford reference for efficient utilization of the marine Se resource.

marine product; selenium content; enriched selenium

2017-07-13;接受日期2017-07-31

国家自然科学基金项目(51663020；51303088)；广西高校化学工艺重点学科开放课题基金(2015KLOG19)；广西北部湾海洋生物多样性养护重点实验室基金资助(2016ZB03)；大学生创新创业项目(201711607075)资助。

梁兴唐，博士研究生，主要从事生物质废弃物循环利用研究。E-mail：liangxingt@163.com。*通信作者：尹艳镇，教授，博士，主要从事滨海富硒功能农业研究。E-mail：yinyanzhn2009@163.com

10.19586/j.2095-2341.2017.0087