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太湖竺山湾及入湖河流沉积物中多氯联苯单体分布及源解析

2017-11-23秦庆东傅大放

中国环境科学 2017年11期
关键词:多氯联苯入湖联苯

徐 磊,刘 莎,秦庆东,傅大放,金 苗,许 妍*



太湖竺山湾及入湖河流沉积物中多氯联苯单体分布及源解析

徐 磊1,刘 莎1,秦庆东1,傅大放1,金 苗2,许 妍1*

(1.东南大学土木工程学院,江苏南京 210096;2.中国科学院南京地理与湖泊研究所,江苏南京 210008)

采用改进后的GC-μECD方法定量测定了太湖竺山湾及入湖河流(太滆运河、漕桥河、殷村港和社渎港)16个表层沉积物中209种多氯联苯(PCBs)单体浓度,并对其分布特征进行了探讨.结果表明,在16个采样点共检测出115种多氯联苯单体,ΣPCBs浓度在11.02~84.05ng/g(干重)之间,整体呈现出殷村港<漕桥河<社渎港<太滆运河<竺山湾的趋势,平均浓度为26.42ng/g(干重).沉积物中多氯联苯平均组成以一氯和二氯联苯为主,质量百分含量分别为34.26%和23.19%;其次是三到六氯联苯,占比依次为14.86%、6.76%、7.37%、9.61%;七到十氯联苯含量最低,质量百分含量总计仅有3.95%.同时,利用主成分分析方法对表层沉积物中的多氯联苯污染进行了源解析.结果显示,表层沉积物中的多氯联苯主要来源于附近泄漏的电容器、变压器油以及油漆、造纸等行业的排放污水,与多氯联苯商业产品Aroclors系列有较大差别.通过毒性当量因子法和加拿大沉积物环境质量标准评价法对研究区域生态风险进行分析,显示太湖竺山湾及4条入湖河流沉积物中多氯联苯污染的生态风险不容忽视.

太湖;沉积物;多氯联苯;单体;源解析

多氯联苯(PCBs)是一类在高温下以金属作催化剂而合成的氯代芳香族有机化合物,共有209种单体分子,通常认为低氯代联苯含有1~4个氯原子,高氯代联苯含有5~10个氯原子[1].由于其优良的热稳定性、阻燃性和绝缘性等,被广泛用作变压器、电容器油、液压油、涂料及防火剂等的添加剂[2].然而因其具有半挥发性、远距离迁移性及高毒性,以及能够蓄积到环境中长期残留,已造成全球性的污染[3-5],大气、水体、沉积物、土壤、动植物,甚至在美国、日本等许多国家的母乳中均有检出[6].2001年,《斯德哥尔摩公约》中首批进行削减和淘汰的持久性有机污染物名单中就包含多氯联苯.

太湖作为我国第三大淡水湖,是无锡、苏州等市的重要饮用水水源地;由于周边人口稠密、工业发展迅速,也面临着巨大的生态环境压力[7].由于多氯联苯疏水性强,通过径流、大气沉降等途径进入水体后,迅速在沉积物中蓄积.通过估算多氯联苯在不同环境介质中的负荷,发现河流和湖泊沉积物中多氯联苯负荷为34.8%,仅次于海水的62.2%[8].由此可见,河湖沉积物是多氯联苯的主要“汇”.近年来,已有研究关注了太湖沉积物中持久性有机污染物的残留情况,总体处于中度污染水平[9-13].袁旭音等[14]调查发现了太湖沉积物中多氯联苯的总量,尽管尚未达到毒性评价低值,但其能够在底栖生物中富集从而进入食物链,仍存在较大的潜在危害.有研究显示,近年来太湖沉积物中类二噁英多氯联苯(DL-PCBs)的含量仍在增加,在太湖区域很可能仍有多氯联苯的释放源存在[15].然而,此前的研究大多针对太湖全湖或者某个湖湾进行研究,对于太湖入湖河流沉积物中多氯联苯的分布及健康风险研究尚不多见.另外,受到仪器检测方法的限制,此前的研究大多以分析几十种甚至几种多氯联苯单体的结果代表多氯联苯总含量,这很有可能造成对多氯联苯污染水平的低估和源解析上的偏差.

本文选取太湖竺山湾及入湖河流沉积物作为研究对象,通过对全部209种多氯联苯单体进行检测分析,并采用统计学方法,分析沉积物中多氯联苯的分布情况及来源,为太湖有机氯污染综合防治工作提供数据支撑.

1 材料与方法

1.1 样品采集

在太湖竺山湾和4条入湖河流布设共16个采样点(图1),包括竺山湾(Z1、Z2、Z3、Z4)、太滆运河(T1、T2、T3)、漕桥河(C1、C2、C3)、殷村港(Y1、Y2、Y3)和社渎港(S1、S2、S3).样品采集于2014年4月,使用手持式GPS定位仪精准定位,采用抓斗式采泥器采集表层沉积物(0~5cm),拣去植物残体、砾石等杂质,并均匀混合.每个采样点取约1~2L沉积物,置于棕色硼玻璃瓶,并密封保存于4℃冰箱中.

图1 太湖竺山湾及主要入湖河流沉积物采样点分布

1.2 仪器与试剂

主要仪器:Agilent 7890A气相色谱-电子捕获检测器(GC-μECD,美国安捷伦科技有限公司),Eyela N-1200B旋转蒸发仪(东京理化器械株式会),Eyela MGS-220氮吹仪(东京理化器械株式会),88880018涡旋仪(美国赛默飞世尔科技公司),Torch总有机碳分析仪(利曼中国).

试剂和药品:天地高纯溶剂有限公司的正己烷(n-Hexane)、二氯甲烷(Dichloromethane)、丙酮(Acetone)和上海阿拉丁生化科技股份有限公司的异丙醇(Isopropanol)均为色谱纯;美国赛默飞世尔科技公司的弗罗里土(Florisil,60~100目);美国西格玛奥德里奇公司的无水硫酸钠(Na2SO4,分析纯,450℃灼烧4h)、氯化钠(NaCl,分析纯)、四丁基硫酸氢铵(TBA,分析纯)和亚硫酸钠(Na2SO3,分析纯)等.

209种多氯联苯标准样品购于美国AccuStandard公司.

1.3 样品处理

参照美国环保署《加压液体萃取(PFE)》(EPA Method 3545A),采用加速溶剂萃取法(ASE)进行样品前处理,具体步骤为:样品经过自然风干后充分研磨,过60目不锈钢筛;首先将纤维素滤膜放入34mL的不锈钢萃取池中,然后准确称取5.0g筛选的沉积物和5.0g已预处理(马弗炉450℃,4h)的石英砂,将二者均匀混合,加入萃取池中;用体积比为1:1的正己烷/丙酮混合液作萃取溶剂.设定萃取程序为5min预热,5min静态萃取,萃取压力设为10.3MPa,萃取温度为100℃,冲洗体积60%,一共循环萃取2次.

参照美国环保署《硫的净化》(EPA Method 3660B)和《硅酸镁载体柱净化》(EPA Method 3620)对萃取液进行提纯净化.改进后的具体流程为:在样品萃取液中加入1mL四丁基铵-亚硫酸钠(TBA)溶液和2mL异丙醇,放置于涡旋仪上振荡约1min,直至底部有晶体出现且反复摇荡后沉淀仍然存在.随后加入4mL超纯水,起到静置分层作用,转移上部有机层并氮吹浓缩至1mL.架设直径为10mm的玻璃层析柱,取适量的玻璃棉置于底部,加正己烷润湿;然后采用湿加法添加8.0g活化的弗罗里土和3.0g无水硫酸钠,自下而上填充柱子;90mL正己烷洗脱后,再加入90mL体积比为4:1的正己烷/二氯甲烷混合液继续洗脱.最后用旋转蒸发仪进一步旋蒸浓缩收集的洗脱液,并定容至200μL待进样.

一部分样品在阴凉通风处自然风干,充分均匀研磨,过60目不锈钢筛,委托中国科学院南京地理与湖泊研究所公共技术分析测试中心测定总有机碳(TOC)含量.

1.4 气相色谱检测

采用带电子捕获检测器的Agilent 7890A气相色谱仪(GC-μECD)对多氯联苯进行定量分析.毛细管色谱柱为Agilent DB-XLB(30m×0.18mm,膜厚0.18μm);温度程序设置为初始温度50℃,保持1min,然后以12℃/min升至150℃,再以0.4℃/min升至220℃,最后以2℃/min升至260℃[16].对样品进行合适稀释,以高纯氮气(³99.999%)为载气,气压40.0psi,不分流进样,进样口和检测器的温度分别设定在275℃和300℃,进样量为1μL.本实验方法检测限除一氯联苯为4ng/mL,其余均在1ng/mL以下.

1.5 QA/QC控制

根据多氯联苯标准样品的色谱保留时间,采用多点校正曲线法对多氯联苯单体进行外标定性、定量;同时在样品分析过程中,采用方法空白、平行样和加标回收法进行QA/QC控制.为确保有机氯农药(OCPs)对本研究多氯联苯测定不产生干扰,-HCH,-HCH,-HCH,-HCH,七氯,艾氏剂,七氯环氧化物,-氯丹,-氯丹,-’-DDE,-’-DDD,-’-DDT,硫丹Ⅰ,硫丹Ⅱ,硫丹硫酸盐,狄氏剂,异狄氏剂,异狄氏剂酮,异狄氏剂醛,甲氧滴滴涕等20种常见的OCPs被同时检测,它们均未与多氯联苯单体峰出现共析.方法空白样品中检出的多氯联苯浓度低于1ng/g,平行样分析结果显示其浓度误差小于5%,209种多氯联苯单体的回收率在78.2%~ 102.6%之间.

2 结果与讨论

2.1 表层沉积物性质分析

本研究设置2组平行样,分别测定16个采样点表层沉积物的TOC含量、含水率和pH值,取其平均值为最终测定结果如表1所示,沉积物TOC含量为0.25%~2.46%,含水率为21.01%~70.4%,pH值为6.2~7.2,基本为中性,略偏酸性.

表1 太湖采样点经纬度及沉积物理化性质

2.2 太湖竺山湾及入湖河流沉积物中多氯联苯分布特征

2.2.1 沉积物中多氯联苯单体检出情况及总浓度 如表2所示,209种多氯联苯单体中,研究区域沉积物中共检测出115种,ΣPCBs浓度为11.02~ 84.05ng/g,平均26.42ng/g,与Zhang等[17]研究结果类似.其中多氯联苯最高值出现在竺山湾中心区Z2点,最低值基本位于入湖河流的下游(入湖口),如T3和C3点,这与袁旭音等[14]在太湖梅梁湾的研究结果一致.同时,竺山湾沉积物中主要检出85种多氯联苯单体,平均浓度为46.70ng/g;太滆运河沉积物中共检出47种,平均浓度为23.57ng/g;漕桥河沉积物中发现54种多氯联苯单体,平均浓度为16.80ng/g;殷村港沉积物中有38种多氯联苯单体被检出,平均浓度为13.04ng/g;40种多氯联苯单体在社渎港沉积物中被检出,平均浓度为17.39ng/g.以全部209种单体计算,各采样点多氯联苯单体的检出率并不高,为6.2%~29.2%;但较此前研究所关注的几十种甚至几种多氯联苯有较多增加,尤其是低氯代多氯联苯单体被较多检出,这也表明此前研究可能存在着对多氯联苯总浓度的低估[13,18-19].

表2 研究区域被检出的多氯联苯单体及其浓度分布

注: ( )内为该区域检出的多氯联苯单体总数.

如图2所示,呈现出殷村港<漕桥河<社渎港<太滆运河<竺山湾的趋势.显然,竺山湾沉积物中的多氯联苯污染最为严重,平均浓度高达(46.70±27.61)ng/g.竺山湾是太滆运河、漕桥河及殷村港3条入湖河流的交汇处,其多氯联苯浓度相对较高,推测原因是河流入湖口水流湍急,沉积物易被冲刷扰动,多氯联苯吸附于沉积物悬浮颗粒中,随水流进入竺山湾.刘巧娜等在洞庭湖沉积物中的研究结论亦证实了这一点[20].

本研究与国内外其他地区沉积物中多氯联苯的报道含量相比,污染情况远低于美国历史上接受含多氯联苯废水排放的2条河流哈德逊河和格拉斯河,与海河河口和长江口及东海近岸相当,低于松花江流域,但却明显高于其他大部分地区,如滇池、黄海等.总体来说,太湖竺山湾及入湖河流沉积物中多氯联苯的浓度在我国处于中高水平.

图2 研究区域多氯联苯平均浓度

表3 国内外不同地区江河湖海/水库沉积物中多氯联苯含量

注: ( )内所研究的多氯联苯单体总数.

2.2.2 沉积物中多氯联苯同族体组成分析 多氯联苯的同族体组成分析通常能够表达出环境中多氯联苯的分布、来源及归趋等信息[28].2009年,陈燕燕等研究发现,18个太湖表层沉积物样品中共检出56种多氯联苯,以四氯联苯和三氯联苯为主,二氯联苯和一氯联苯次之,而五氯、六氯联苯的总和不及10%[13].由图3可见,本研究中多氯联苯亦是以低氯联苯为主,不同的是一氯联苯和二氯联苯含量居多,占总量的57.45%,其次才是三氯联苯与四氯联苯;高氯联苯以五氯联苯和六氯联苯为主,相对含量为16.98%,而七氯到十氯联苯含量仅为总量的3.95%.由一氯、二氯联苯含量的增多以及三氯、四氯联苯含量的相应减少,推测太湖表层沉积物中脱氯现象的存在;五氯联苯和六氯联苯含量较之前也有所增加,因此也不排除新的多氯联苯污染物进入的可能.沉积物中还含有少量的十氯联苯,相对百分含量为0.69%.已有研究显示,大气颗粒物中存在一定比例的十氯联苯,因此大气干、湿沉降可能是其主要来源[29].

图3 研究区域沉积物中多氯联苯同族体相对百分含量

2.2.3 沉积物中多氯联苯、TOC与指示多氯联苯的相关性 由于多氯联苯具有高亲脂性,且辛醇-水分配系数(ow)较高,容易吸附于有机质(如总有机碳)和生物体中,这对多氯联苯的迁移性和富集性产生了影响,从而影响多氯联苯的分布[30].Pearson相关性分析结果显示[图4(a)],本研究沉积物中多氯联苯浓度与TOC含量(两者均符合正态分布)相关性并不显著(=0.73> 0.05),这与袁旭音等[14]对该区域多氯联苯和有机碳的相关性研究结果吻合,三峡水库蓄水期长江口也有类似的研究结果[31];这种现象可能是由于入湖河流附近人类活动频繁,影响较大,其次是入湖口水动力条件极为复杂.此外,本研究测得的沉积物中以低氯联苯为主,其溶解度较高、挥发性较强,与 TOC的相关性较小.鉴于各种因素的共同作用,该研究区域TOC对多氯联苯分布的影响甚微.

通过7种常用指示多氯联苯PCB28、52、101、118、138、153、180和多氯联苯总浓度的相关性分析发现(图4(b)),7种指示多氯联苯浓度和多氯联苯总浓度呈现很好的正相关性(2= 0.917,<0.01),因而在实验条件受到限制无法检测209种多氯联苯浓度时,可考虑使用7种指示多氯联苯的含量来估算各个样品的相对多氯联苯含量高低.

2.3 太湖竺山湾及入湖河流沉积物中多氯联苯来源分析

主成分分析方法被普遍应用于污染源解析[32-34].对太湖竺山湾及周边入湖河流沉积物中10组多氯联苯同族体和30种检出率大于50%的多氯联苯单体的质量百分比与8种商业多氯联苯混合物中的相应百分比[35](Aroclor1221,1016, 1232,1242,1248,1254,1260和1262)进行主成分分析(KMO>0.7),进一步进行源解析.

图5(a)为16个沉积物样品中10组多氯联苯同族体质量百分含量与8种商业Aroclor产品中的相应质量百分比的主成分分析,前2个主成分PC1和PC2分别解释了52.57%和18.35%的方差变异.从同族体分布角度,所研究的沉积物样品与Aroclor1232或Aroclor1221较为相似,与其他商业Aroclor产品来源明显不同.其中竺山湾Z1、Z2、Z4点及社渎港S1点与Aroclor1232来源类似,主要为一氯、二氯和三氯联苯;其他点位除殷村港Y1点外,均聚集在Aroclor1221(以四氯和五氯联苯为主)附近,说明它们来源相似.在1930~ 1993年,全球共产生了约130万t多氯联苯,其中三氯联苯、四氯联苯及五氯联苯的产量超过70%[36].我国曾在1965~1974年间生产了近1万t的多氯联苯,主要是三氯联苯(用于电容器浸渍剂)和五氯联苯(用于油漆添加剂)[37],低氯联苯是中国生产变压器油的主要成分,推测研究区域存在电容器、变压器油的泄漏现象以及油漆、造纸等行业的污染排放现象,并很可能与沉积物中多氯联苯的微生物厌氧脱氯降解作用有关[38-39].

然而,同族体分析无法反映出单体的变化情况.为了进一步明晰研究区域多氯联苯单体的分布情况,本文以样品中检出率大于50%的多氯联苯单体的百分比组成与8种商业Aroclor产品中的单体质量百分比进行主成分分析(图5(b)).前两个主成分的累计方差贡献率达到58.93%,且16个沉积物样品均与商业Aroclor产品有显著差别.此前的研究认为太湖沉积物中多氯联苯主要是Aroclor1242和Aroclor1254的混合源[13],而在本研究中,无论通过多氯联苯同族体还是单体的主成分分析,均无法得出类似的结果.这进一步说明,以几种或几十种多氯联苯单体为代表的沉积物多氯联苯分析具有片面性,可能造成结果的偏差.同时也说明了该区域多氯联苯来源的复杂性,并存在其他物理、化学、生物作用[40].

2.4 生态风险评估

沉积物是有机污染物的汇,也是有机污染物的释放源.由于污染物种类繁多,生物效应差异较大,很难确定沉积物的污染标准.迄今为止,我国还没有建立沉积物中多氯联苯的环境质量评价标准.本文主要利用毒性当量因子法(TEFs)和加拿大沉积物环境质量标准评价法(ISQGs)对太湖竺山湾和周边主要入湖河流沉积物中多氯联苯进行生态风险评估.

二噁英类化合物主要包括多氯代二苯-并-呋喃(PCDFs)、多氯代二苯-并-二噁英(PCDDs)、多溴二苯醚类化合物(PBDEs)以及共平面多氯联苯,即类二噁英多氯联苯.采用毒性当量因子(TEFs)的概念[41],通过TEFs来计算毒性当量(TEQ),即以毒性最强的2,3,7,8-TCDD的TEF为1,计算其他二噁英异构体的相对毒性.毒性当量(TEQ)的计算公式如下:

式中: TEQ为某化合物的毒性当量;TEF为化合物的毒性当量因子;为化合物的浓度.

计算了沉积物中12种类二噁英多氯联苯的毒性当量,这12种类二噁英多氯联苯及其TEFs值(世界卫生组织于2005 年修订[42])见表4.

表4 12种类二噁英多氯联苯的毒性当量因子和毒性当量

注: n.d.为未检出.

从表4中看出,研究区域多氯联苯毒性当量为0.006~13.552pg/g,其中毒性当量最高值出现在竺山湾Z1点(百渎口),主要由PCB126引起,与Qiao等[43]的报道一致.

在Mac Donald等[44]提出效应极限值(ISQG)和可能效应水平值(PEL)的基础上,加拿大环境委员会依据大量实验数据制定了沉积物环境质量标准,其中沉积物中多氯联苯的质量标准ISQG为21.5ng/g,PEL为189ng/g.当污染物浓度低于ISQG值时,对暴露生物体的威胁在可接受范围内,几乎不会引起生物负效应;当污染物浓度介于ISQG值和PEL值之间时,对暴露生物体构成潜在威胁,偶尔会引起生物负效应;当污染物浓度高出PEL值时,会对暴露生物体造成严重威胁,导致经常发生生物负效应.

图6 209种多氯联苯总浓度积累概率曲线

图6分别标出了ISQG浓度(21.5ng/g)和PEL浓度(189ng/g)以及计算得到的第10,50和90百分位化合物浓度10,50和90.如图6可见,16个沉积物样品中的12个多氯联苯浓度低于ISQG值,但在50浓度即接近ISQG浓度时,90则介于ISQG值和PEL值之间,表明太湖竺山湾及入湖河流沉积物中多氯联苯污染具有一定的潜在生态风险,需要进一步关注.

3 结论

3.1 太湖竺山湾及4条入湖河流沉积物中共检测出115种多氯联苯单体,ΣPCBs浓度为11.02~ 84.05ng/g,最高值出现在竺山湾中心区;多氯联苯在5个区域的平均浓度呈现出殷村港<漕桥河<社渎港<太滆运河<竺山湾的趋势.

3.2 研究区域沉积物中的多氯联苯以低氯联苯为主,尤其是一氯和二氯联苯居多,推测可能与沉积物中多氯联苯的微生物脱氯降解作用有关.

3.3 同族体主成分分析发现研究区域沉积物样品中多氯联苯分布与商业产品Aroclor 1232或1221较为相似.其中二氯到五氯联苯的污染贡献较大,以此推断来源于研究区域附近泄漏的电容器、变压器油以及油漆、造纸等行业排放的污水.同时,大气干、湿沉降也是沉积物中多氯联苯的重要来源.多氯联苯单体主成分分析结果显示,研究区域单体分布与已知的常见商业混合物均有较大差异,进一步说明沉积物中多氯联苯来源和影响因素的复杂性.

3.4 利用毒性当量因子法和加拿大沉积物环境质量标准评价法对研究区域生态风险进行分析,结果显示太湖竺山湾及入湖河流沉积物中多氯联苯污染对暴露生物体构成潜在威胁.

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Distribution and source apportionment of polychlorinated biphenyl congeners in surface sediments from Zhushan Bay and the inflow rivers of Lake Taihu.

XU Lei1, LIU Sha1, QIN Qing-dong1, FU Da-fang1, JIN Miao2, XU Yan1*

(1.School of Civil Engineering, Southeast University, Nanjing 210096, China;2.Nanjing Institute of Geography Limnology, China Academy of Sciences, Nanjing 210008, China)., 2017,37(11):4333~4342

The concentrations of 209 polychlorinated biphenyl congeners in 16surface sediments collected from Zhushan Bay and the inflow rivers (Taige Canal, Caoqiao River, Yincun River and Shedu River) of Lake Taihu were determined by a modified GC-μECD method and the distribution characteristics were discussed. Results showed that 115 PCB congeners were detected and the concentrations of total PCBs ranged from 11.02ng/g to 84.05ng/g(d.w.) at the 16sampling sites. In general, the total PCBs were Yincun River

Lake Taihu;sediments;polychlorinated biphenyls;congeners;source apportionment

X835

A

1000-6923(2017)11-4333-09

徐 磊(1993-),男,江苏如皋人,东南大学土木工程学院硕士研究生,主要从事有机污染物的微生物修复研究.

2017-04-16

国家自然科学基金资助项目(41671468,41301546,51408119);江苏省自然科学基金(BK20171356);污染控制与资源化国家重点实验室开放基金资助项目(PCRRF16018)

* 责任作者, 副教授, xuxucalmm@seu.edu.cn

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