南海湖水质特征及沉积物重金属季节性分布特征研究

2017-11-09张晔

西南农业学报 2017年5期

关键词：沉积物南海季节

张晔

(内蒙古化工职业学院, 内蒙古呼和浩特 010070)

南海湖水质特征及沉积物重金属季节性分布特征研究

张晔

(内蒙古化工职业学院, 内蒙古呼和浩特 010070)

南海湖；沉积物；重金属；水质

【研究意义】重金属是难降解、累积性元素，通过生物化学循环或食物链在生态系统中积累，导致水体净化效能降低或水体富营养化，对生态系统构成直接或潜在的危害[1-2]。沉积物是污染物的重要载体，影响着生态系统的生产力和多样性，通过大气沉降、废水排放、雨水淋溶、冲刷等多种途径沉积到底泥中并逐渐富集[3]；当沉积物-水界面的理化条件发生改变时，沉积物中的重金属会再次释放，成为“二次污染源”，影响上覆水体的水质，从而成为重金属污染的源[4]。由于重金属污染具有长期性、不可逆性、隐蔽性、循环性以及难降解性等特点，重金属污染的调控是仍是一个长期而艰巨的任务[2,5]。因此，研究沉积物中重金属的迁移-转化行为是重金属污染评价和调控的重要基础。【前人研究进展】湖泊具有排水、气候调节、水产养殖和休闲等多种生态经济价值，其水体沉积物反应了湖泊水体受重金属污染的情况，也记录了经济发展和人为活动对环境的影响，能够作为水体污染的敏感指标[6]。我国湖泊重金属污染情况十分令人担忧，湖泊作为重金属污染物的有效汇集库，当重金属超过湖泊承受阈值，通过食物链威胁人类的生存和生态系统的健康[7]。近年来，湖泊水体污染与富营养化以及全球气候变化等环境问题日益尖锐，湖泊在大气调节以及对附近水域中污染物的净化(包括营养盐的吸收与汇聚)方面的功能开始引起环境学家的高度关注，研究湖泊沉积物重金属分布是生态系统地球化学循环研究的重要基础，科学、妥善处理湖泊沉积物重金属带来的生态环境问题已经迫在眉睫[8]。随着现代工业的迅速发展和城市经济快速增长，南海湖水体污染物已严重超标，沉积物重金属污染程度呈加剧趋势；部分学者对南海湖重金属污染特征进行了系列研究，主要集中在水体和沉积物重金属空间分布规律、影响因素等方面，但关于南海湖重金属污染程度，尤其不同季节重金属污染特征及其影响因子研究尚鲜见报道[9]。【本研究切入点】因此，本文采用连续多级提取法(BCR)，对比分析了不同季节南海湖沉积物重金属分布特征及其影响因子。【拟解决的关键问题】有利于深入剖析重金属的生物地球化学过程，为南海湖水体沉积物重金属的污染防治和水环境质量综合评价等提供科学依据。

1 材料与方法

1.1 研究区概况

南海湖(109°59′2″～110°2′26″E，40°30′08″～40°33′32″N)位于包头市东河区南海自然保护区内，是黄河河道南移后留下的牛轭湖，也是包头市生态系统的重要组成部分，面积约3.33 km2，南海湖东西长约3.5 km，南北宽约1.2 km，湖深0.8～3.0 m，是只有进水没有流出的封闭性浅水湖泊。在未封闭前，南海湖水自西南流入，向东北经弧形转弯后由东南向流出。在黄河向南改道的过程中，南海湖西南入口逐渐淤死，并于1958年在东部出口人工筑坝，从而形成现有的湖面形状。南海湖年蒸发量为2342.2 mm，年均降水量仅为307.4 mm，湖内需要大量补水，补水口仍设在原有入口的西南部[10]。

1.2 采样方法

对包头市南海湖进行了系统的样品采集。样点布设充分考虑了湖的补水流向、污染来源、湖岸线、湖中挺水植物及湖心岛等因素的影响，在上游西北岸布设15个采样点，2012-2015连续3年不同季节(春季2月、夏季5月、秋季8月、冬季11月)定期(月中)采集样品，现场测定水温、透明度，pH和采用多参数水质监测仪(HI9828)测定，定性、定量采集样品测定浮游植物多样性及水质状况。浮游植物(定性测量样品)以国际标准的25号浮游生物网在水面表层呈“∞”字形缓慢来回拖取3～5 min捞取浮游植物样品，浓缩生物网中的水到100 mL后1～2 mL鲁哥试液固定，带回实验室以备镜检，另取表层水样1 L，摇匀后带回实验室用于测定水质状况；浮游植物(定量测量样品)使用有机玻璃采水器在表层采取水样1 L，10～15 mL鲁哥试剂固定，带回实验室后经24 h沉淀浓缩至30 mL，加入4 %甲醛溶液保存以备镜检[11]。

水质取样为表层和深层水质混合，冷藏保存待分析用；沉积物采样点在距离湖边5 m以内(水面1 m左右)，采用直径为5 cm 的PVC管进行取样(5点混合法)，预先用铁杆测出水深和上层沉积物的厚度，然后在PVC管的相应位置打上若干小孔，将PVC管扎入湖中，直至无法继续往下深入，拔出PVC管封住底部，截下含有沉积物的一段，现场用干冰覆盖低温密闭保存，运回实验室后沉积物经超低温冷冻干燥后研磨过100目筛，一部分自然风干后测定其养分含量；另一部分用HCl-HNO3-HClO4混酸消解后，采用电感耦合等离子体原子发射光谱法(ICP-AES)测定[12]。

1.3 样品测定

1.3.1 浮游植物测定将定量水质样品摇匀后，在显微镜(400×)下进行，采用特定的浮游生物计数框(Palmer Counting Cell)计数，选取20～40个视野，每个样本重复计数3次，有效统计数值。计算结果为藻类细胞密度，即单位体积内藻类细胞个体数表示，对于比较难判断的藻类，则任选20个个体在高倍镜下观察，测出细胞数取均值，依据《中国淡水藻类志》鉴定藻类组成。

选用Margalef丰富度指数、Shannon-Wiener多样性指数、Simpson优势度指数和Pielou均匀度指数分析浮游植物物种多样性[11]：

Margalef丰富度指数(S)：S=(N-1)/lnN

Shannon-Wiener 多样性指数(H)：H=-∑(PilnPi)

Pielou 均匀度指数(JP)：JP=H/lnS

式中，S为总物种数，ni为第i种的个体数量，N为样品中生物总个体数量，Pi为第i种的个体数量(ni)在总个体数量(N)中的比例。Shannon-Wiener指数值为0～1时，水体为重污染；其值为1～2时，水体为α-中污染，其值为2～3时，水体为β-中污染；其值>3时，水体为轻污染或无污染[11]。

1.3.3 养分含量测定沉积物全碳和全氮含量采用元素分析仪测定；沉积物全磷用NaOH熔融-钼锑抗比色法；沉积物全钾采用火焰分光光度计法[14]。

1.3.4 重金属测定 (1)仪器和试剂。仪器：电感耦合等离子质谱仪(ICP-MS，Agilent 7500，USA)；微波消解仪(美国CEM公司)；消解罐；聚四氟乙烯坩埚；恒温电热板；亚沸蒸馏器(Berghof BSB-939-IR，German)；电子天平(German，精确至0.01 g)；100 mL容量瓶；玻璃漏斗；定量滤纸。试剂：去离子水；浓硝酸(Q=1.42 g/mL，优级纯)；超纯水仪(Milli-Q，France)；硝酸(经亚沸蒸馏器二次蒸馏酸)；氢氟酸(超纯，上海试剂一厂)；高氯酸(优级纯，天津东方化工试剂厂)。

(2)沉积物中重金属质量分数的测定。样品经自然风干后，碾磨并过60目筛，称取约0.5000 g加工好的样品(精确到0.0001g)经HClO4-HNO3-HF消化处理，用电感耦合等离子体质谱仪(ICP-MS)内标法测定土壤Zn、Cd、Pb、Cu含量，采用冷原子吸收微分测仪、为ICP配置氢化物发生器，确保所需仪器的灵敏度。同时取土壤样品0.2500 g(精确到0.0001g)于25 mL比色管中，加入新配(1+1)王水10 mL，于沸水浴中加热2 h，其间要充分振摇2次，冷却至室温后加入10 mL保存液，用稀释液定容，摇匀，该消解液用来测定Hg。取静置后的消解溶液5.00 mL于另一25 mL比色管中，加入50 g/L的硫脲溶液2.5 mL，盐酸2.5 mL，定容至25 mL，该溶液用来测定As。ICP-MS的精确度在2 %以下，回收率为95 %以上，测定偏差控制在9 %内，每个样品设置3个平行样(测定数据为3次的平均值)。沉积物中重金属质量分数的计算公式[12]：

式中，w为沉积物中重金属的质量分数(干基)，mg·kg-1；M为所测定的某种重金属；c为ICP-MS测定预处理样品得到的重金属质量浓度，mg·L-1；n为ICP-MS测定时预处理样品的稀释倍数；m为沉积物样品质量，kg；v为定容体积，L。

(3)沉积物中重金属化学浸提试验。采用修正的BCR法分析沉积物中重金属形态及对应组分含量，此方法将沉积物中的重金属分为5种化学形态，分别为水溶态(T1)、酸溶/可交换态(T2)、可还原态(T3)、可氧化态(T4)和残渣态(T5)。准确称取0.5000 g过筛沉积物，放入50 mL聚丙烯离心管中，按表1中的浸提条件和步骤进行浸提，使用电感耦合等离子体原子发射光谱仪(ICP-AES)测定上清液中重金属浓度。每个样品设置3个平行样(测定数据为3次的平均值)，每个批次实验设置空白样品[12]。

1.4 数据处理

Excel 2003.0和SPSS17.0进行数据统计和方差检验，以平均值±标准误差表示(mean±SE)，单因素方差分析(One-way ANOVA)，显著性用LSD法，所有原始数据进行对数转换；变量的显著性经过的蒙特卡洛(Monte Carlo)检验(499次)，CANOCO 5.0对浮游植物多样性与环境因子进行RDA冗余分析。

2 结果与分析

2.1 南海湖浮游植物多样性季节特征

浮游植物群落的多样性多样性指数具有生态学指示作用，为避免采用单一的多样性指数来解释浮游植物群落的多样性出现偏差，本研究采用以浮游植物数量进行计算的Shannon- Wiener多样性指数(H)、Pielou均匀度指数(JP)、Margalef种类丰富度指数(S)以及Simpson优势度指数(D)，从不同水期对南海湖浮游植物多样性进行分析。各指数显示(图1)，南海湖浮游植物Shannon-Wiener多样性指数(H)变化范围在0.68～2.35，随季节呈“V”字型变化规律，在夏季最低，冬季最高，大小依次表现为：冬季>春季>秋季>夏季；Pielou均匀度指数(JP)变化范围在0.43～0.89，随季节呈“V”字型变化规律，在秋季最低，春季最高，大小依次表现为：春季>夏季>冬季>秋季；Margalef种类丰富度指数(S)变化范围在16.8～23.4，随季节呈“N”字型变化规律，在夏季和冬季较高，春季和秋季较低，大小依次表现为：夏季>冬季>秋季>春季；Simpson优势度指数(D)，随季节呈倒“V”字型变化规律，在春季最低，夏季最高，大小依次表现为：夏季>秋季>冬季>春季。

2.2 南海湖水质状况季节特征

图1 南海湖浮游植物多样性季节特征Fig.1 Seasonal phytoplankton diversity of Nanhai lake

图2 南海湖水质季节变化特征Fig.2 Seasonal water quality of Nanhai lake

2.3 南海湖沉积物重金属季节分布特征

由图3可知，As含量变化范围在1.6～2.6 mg·kg-1，随季节呈倒“V”字型变化规律，在冬季最低，夏季最高，大小依次表现为：夏季>秋季>冬季>春季；Cd含量变化范围在23.6～56.9 mg·kg-1，随季节呈倒“V”字型变化规律，在春季最低，秋季最高，大小依次表现为：秋季>夏季>冬季>春季；Cu含量变化范围在96.3～123.5 mg·kg-1，随季节呈倒“V”字型变化规律，在春季最低，夏季最高，大小依次表现为：夏季>秋季>冬季>春季；Zn含量变化范围在96.3～265.3 mg·kg-1，随季节呈倒“V”字型变化规律，在冬季最低，夏季最高，大小依次表现为：夏季>春季>秋季>冬季；Ni含量变化范围在25.6～35.4 mg·kg-1，随季节呈倒“V”字型变化规律，在春季最低，秋季最高，大小依次表现为：秋季>夏季>冬季>春季；Pb含量变化范围在93.6～126.8 mg·kg-1，随季节呈倒“V”字型变化规律，在冬季最低，夏季最高，大小依次表现为：夏季>春季>秋季>冬季。

图3 南海湖沉积物重金属季节分布特征Fig.3 Seasonal heavy metals in bottom sediment of Nanhai lake

2.4 南海湖沉积物中重金属形态分布特征

重金属的生物毒性不仅与其总量有关，更大程度上由其形态分布所决定，不同的形态产生不同的环境效应，直接影响到重金属的毒性、迁移及在自然界的循环。因此，研究重金属的形态分布可提供更为详细的重金属元素迁移性和生物可利用性的信息。根据三态连续提取法，可将重金属划分为酸可提取态、可还原态、可氧化态和残余态[12]。其中，酸可提取态相当于交换态和碳酸盐结合态的总和，这些组分与土壤结合较弱，最易被释放，具最大的可移动性和生物有效性，在酸性条件下易释放。可还原态重金属一般以较强的结合力吸附在土壤中的铁锰氧化物上，在还原条件下较易释放。可氧化态重金属主要是有机物和硫化物结合的重金属，这部分重金属在有机物被氧化时有被溶出的风险。残余态一般称为非有效态，因为这部分重金属在自然条件下，不易释放出来。本研究采用修正的BCR连续提取法提取6种沉积物中重金属的形态，包括水溶态(T1)、酸溶可交换态(T2)、可还原态(T3)、可氧化态(T4)和残渣态(T5)，其中，T1与T2之和用于评估沉积物中重金属的迁移性，T1、T2、T3之和用于评估沉积物中重金属的生物有效性，由于沉积物进入土壤环境后，沉积物中有机物会随环境条件变化而转化，与有机物相结合的重金属会被释放出来，因此，在评估沉积物中重金属在环境中的生态风险时除前3种形态含量外还需考虑T4的含量，T5只有在极端环境条件下才会被释放出来，在自然条件下，T5被认为是对环境无污染风险。

本研究中BCR顺序提取法对积物中重金属的平均提取效率均高于90 %以上，回收率较好，各沉积物中重金属5种形态百分含量如图4所示，沉积物Pb和Cd以水溶态形式存在，表明Pb和Cd主要以与沉积物中水溶性有机物结合形式存在；As和Zn则主要是以酸溶态和可还原态2种不稳定形态存在，表现很高的潜在的移动性和生物可利用性，极大地威胁着环境的生态安全，应进一步评估其对生态系统的风险级别；Ni较均匀地分布于5种形态中，表明沉积物中Ni的富集受到了沉积物吸附、吸收、有机物螯合和结晶化合物固定等物理化学作用，由于各沉积物中Ni前4种形态含量比例均低于80 %，且其总量略与土壤背景值相当，因此，Ni在土壤环境中生态风险较Cu、Cr、Zn低。沉积物中水溶态(自由离子态、水溶性有机物结合态)重金属离子被认为对土壤环境中植物危害性最大且易污染地表水。图4中还显示，Zn和Ni的水溶态差异较大，表明各沉积物对Zn和Ni吸附吸收作用差异较大；Cd有部分残余态，但其酸可提取态占有一定的比例，因此要注意在其在酸性条件下的释放。此外，重金属可还原态作为弱酸浸提重金属的另一个重要的组成部分，是指被包裹在铁锰氧化物内或者本身就是氢氧化物沉淀的这部分金属，由于具有较强的离子键结合能力，所以这部分金属不容易释放出来，这种结合态的重金属会被还原成为生物可利用态从而对水体造成二次污染，南海湖沉积物中重金属弱酸浸提和可还原态含量较高，表明人类活动带来污染源的可能性较大。

图4 不同形态重金属所占百分比Fig.4 Percentage of different forms of heavy metals in bottom sediment of Nanhai lake

图5南海湖沉积物养分季节分布特征Fig.5 Seasonal nutrients in bottom sediment of Nanhai lake

2.5 南海湖沉积物养分季节分布特征

由图5可知，南海湖沉积物中全碳含量变化范围在15.9～19.7 g·kg-1，随季节逐渐增加趋势，在春季最低，冬季最高，大小依次表现为：冬季>夏季>秋季>春季；全氮含量变化范围在1.23～1.98 g·kg-1，随季节逐渐增加趋势，在春季最低，冬季最高，大小依次表现为：冬季>秋季>夏季>春季；全磷含量变化范围在0.85～1.24 g·kg-1，随季节呈“N”字型变化规律，在秋季最低，夏季最高，大小依次表现为：夏季>冬季>春季>秋季；全钾含量变化范围在17.3～25.9 g·kg-1，随季节逐渐增加趋势，在春季最低，冬季最高，大小依次表现为：冬季>秋季>夏季>春季。

2.6 南海湖浮游植物多样性与环境因子的RDA冗余分析

冗余分析(RDA)能够客观反映浮游植物与环境因子的相互关系，近些年被广泛应用于湖泊等水体藻类群落与水环境因子复杂关系的研究，环境因子是引起浮游植物植物分布差异的主要原因，为了尽可能多的把南海湖植物多样性与环境因子结合在一起，更好地揭示浮游植物多样性与环境之间的相互关系，将不同季节浮游植物多样性作为物种指标，9项水质因子、4项土壤养分因子和6项重金属因子作为环境因素进行冗余分析(表2和图6)。由表2可知，前2个排序轴特征值分别为0.715和0.159，第一排序轴可反映浮游植物环境因子的梯度变化特征，浮游植物多样性与环境因子2个排序轴的相关性均为1.000，前2个排序轴特征值占总特征值的99.15 %，蒙特卡罗检验分析环境因子对植物的影响达到显著性(第一轴P<0.000，F=19.56；第二轴P<0.000，F=18.37)，能够很好的解释环境因子对浮游植物多样性的影响。由图可知，南海湖浮游植物多样性与沉积物养分含量、重金属含量及水质状况均呈显著正相关关系(P<0.01)，沿RDA第1排序轴，南海湖浮游植物多样性与养分含量、重金属含量和水质状况变化规律相一致。

表2 RDA排序结果

S，Margalef 丰富度指数；H，Shannon-Wiener 多样性指数；JP，Pielou 均匀度指数；D，浮游植物密度；a，水温；b，透明度；c，pH值；d，TP浓度；e，TN浓度；浓度；g，BOD5浓度；h，CODcr浓度；i，高锰酸钾指数；TC，全碳；TN，全氮；TP，全磷；TK，全钾图6 南海湖浮游植物多样性与环境因子的RDA排序Fig.6 RDA sequence diagram of diversity of phytoplankton and environmental factors

3 讨论

本研究中沉积物重金属As、Cd、Cu、Zn、Ni和Pb含量与水质各指标变化规律相一致，说明了南海湖水质状况和土壤重金属含量可以很好的反映出植物变化情况，这与前人对于其他流域的研究结果一致[10,12]。秋季和冬季是枯水期，沉积物的悬浮泥沙及污染物快速富集，造成其重金属含量最高，重金属最低值出现在春季和冬季。从冬季至夏季期间，水温逐渐升高，根据分子热运动理论，温度升高有利于底泥中重金属向水相的迁移以及释放，pH的逐渐降低也促进了碳酸盐和氢氧化物结合态重金属的溶解与释放，沉积物养分含量的减少降低了重金属在沉积物的吸附作用，从而使一部分重金属发生解吸转移到间隙水或者上覆水中，导致春季和冬季沉积物重金属含量较低，夏季和秋季积物重金属含量较高。根据国家土壤环境质量二级标准，南海湖土壤As、Cd、Cu、Zn和Pb的分别超标准，重金属及水质的污染与地方性产业结构直接相关，由于各种工业的污染，导致南海湖环境污染问题较严峻，并且污染治理难度也加大，因此，重金属及水质污染的治理已成为南海湖可持续发展的当务之急。南海湖沉积物中不同形态重金属含量所占比例表明不同形态重金属来源可能具有一致性并且分布类型比较相似，当沉积物-水界面的环境条件发生改变时，不同形态重金属之间可能会发生迁移转化。而碳、氮、磷等的输入是影响沉积物中重金属含量的关键因素，它们的环境行为决定着沉积物中重金属的形态转化和迁移过程，养分含量是影响重金属元素分布特征的重要因素，但养分含量的这种特性并非适用于所有的重金属，主要是因为不同的重金属的化学性质有差异，往往对其所结合的位点具有一定的选择性，即只与其化学性质相匹配的位点相结合；受此影响，某些重金属元素与养分含量在分布特征上并不一定有必然的联系[10, 12]。

冗余分析(RDA)作为一种直接梯度分析方法，不仅维持了良好的景观，而且环境各因子对植物也表现出明显的反馈作用[16]。由图5可知，沿RDA第1排序轴，南海湖浮游植物多样性与土壤重金属含量和水质状况变化规律相一致，在某种程度上反映了其指示作用，能够表征南海湖植物的敏感性，但不同水期浮游植物多样性与环境因子之间的内在联系还需要深入研究。另外，本研究利用RDA分析手段初步探讨了不同水期环境因子与浮游植物多样性之间的关系，但研究区域仅仅只是小尺度范围，大尺度下环境因子与湿地植物多样性的关系有待于进一步探讨。大量研究表明[10,12,17]，淡水水体中N、P元素长期以来被认为是与浮游植物生长密切相关，其中P被广泛认为是淡水浮游植物演替的重要影响因，但冗余分析的结果显示南海湖TP并非影响浮游植物群落分布的主要驱动力，而更多受BOD5、CODcr等浓度的影响，需注意控制加强面源污染。依据目前旅游开发的态势，南海湖资源利用强度将进一步扩大，其强度和影响的空间范围也将随之增加，势必会造成生态环境的进一步恶化。从本试验的结果来看，需要采取有效的方法和措施来缓解南海湖水域生态环境及重金属污染问题，建议尽量减少对于南海湖水体污染和进一步恶化，将南海湖工业发展和生态环境保护有效地结合起来，积极探索流域综合污染整治和保护机制的新模式，从生态补偿、排污权交易、环境税费改革和污染责任险等环境经济政策方面入手，积极开展南海湖生态环境综合治理等工作。

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DistributionofWaterQualityandHeavyMetalsinBottomSedimentofNanhaiLakeduringSeasons

ZHANG Ye

(Inner Mongolia Vocational College of Chemical Engineering，Inner Mongolia Hohhot 010070,China)