华北地区一次大气污染过程的PM2.5/PM10同化和模拟试验

黄 然，潘晓滨，李 毅，胡富嘉

(1.国防科学技术大学 气象海洋学院，江苏 南京 211101；2.解放军61867部队，北京 101104；3.解放军95809部队，河北 沧州 061736)

华北地区一次大气污染过程的PM2.5/PM10同化和模拟试验

黄 然1,2，潘晓滨1，李 毅1，胡富嘉3

(1.国防科学技术大学 气象海洋学院，江苏 南京 211101；2.解放军61867部队，北京 101104；3.解放军95809部队，河北 沧州 061736)

利用WRF-Chem模式MOSAIC气溶胶变量建立起的PM2.5和PM10气溶胶同化系统，对2015年12月华北地区的一次污染过程进行了资料同化和模拟试验。结果表明，同化能够有效改进模式初始场PM2.5和PM10的空间分布，其均方根误差分别降低了43.7 μg/m3和71.0 μg/m3，相关系数均提高了0.52，重污染区的初始位置和强度与实况更接近。同化对于预报也有明显的改进效应，24 h内PM2.5和PM10模拟的均方根误差平均降低了17.9 μg/m3和24.0 μg/m3，相关系数分别平均提高了0.20和0.18；由于排放源的持续强迫作用，初始场同化的改进效果在18 h后趋于减弱。

WRF-Chem模式；三维变分；气溶胶；资料同化

0 引言

大气气溶胶是悬浮在大气中的固态或液态颗粒物和气体载体共同组成的多项体系，粒径在1×10-3～100 μm[1]，通常划分为PM10(<10 μm)、PM2.5(<2.5 μm)和PM1(<1 μm)。PM2.5和PM10在大气中寿命相对较长，对气候变化、环境污染、人体健康和农业生产都有直接或间接的影响[2]。利用大气化学模式对PM2.5和PM10进行模拟和预报是当前大气化学领域的前沿研究方向之一，NAQPMS、CMAQ、WRF-Chem和GEOS-CHEM等区域或全球大气化学模式已在气溶胶污染数值预报领域得到了广泛应用[3]。

尽管大气化学模式在近几年取得了长足进展，但由于排放源、物理化学过程、模式初始场等方面的不确定性，目前对于PM2.5和PM10的定量预报准确率仍有待提高。准确的初始场是模式预报成功的重要条件之一，资料同化(Data Assimilation)能够将观测信息和模式背景场融合，给出大气真实状态的最优估计[4]，从而有效提高模式的预报准确率。资料同化在气象业务上已得到普遍运用，但大气化学模式的资料同化，特别是针对气象化学耦合条件下的气溶胶资料同化研究还较为滞后。

在早期的气溶胶资料同化研究中，同化系统仅仅考虑观测资料(PM2.5或PM10)中气溶胶总量的一种，如崔应杰等[6]基于MM5和NAQM耦合模式，采用最优插值方法(OI)对PM10总量、NO2和SO2分别进行资料同化，结果表明同化能较好地修正模式预报场；Denby等[7]基于LOTOS-EUROS大气化学模式，分别采用集合卡曼滤波(EnKF)和统计差值(SI)两种方法对PM10总量进行同化，并且对两种方法的预报结果进行了比较，结果显示SI方法对于PM10的同化更为有效。随着气溶胶观测资料的丰富和气溶胶方案的发展，在同化中按照化学成分和粒径大小对气溶胶进行划分已成为主流趋势，如Jiang等[8]基于WRF-Chem模式中的GOCART方案进行了PM10的同化试验，将气溶胶细化为14个变量，结果显示12 h内同化能有效提高预报质量；Li等[9]基于WRF-Chem模式中的MOSAIC气溶胶方案，将PM2.5划分为5个物种，利用3D-Var方法对地面PM2.5进行了同化，结果表明同化对初始场和24 h内的预报均有改进效果。

华北地区是我国雾霾高发区域之一，其中由农作物焚烧和工业排放等引起的空气重污染事件极具代表意义，在冬季具有季节高发性。目前，国内的气溶胶观测资料主要是PM2.5和PM10，而针对这两类观测资料的同化研究还比较少。本文利用华北地区的气象和气溶胶观测资料，基于WRF-Chem模式发展建立的PM2.5或PM10气溶胶同化系统[8]，对2015年12月一次大气污染过程进行了PM2.5和PM10两类资料的同化试验和模拟预报，旨在检验同化对预报的改进效果。

1 模式和同化方案设计

WRF-Chem是美国最新发展的区域大气动力—化学耦合模式，是在NCAR开发的中尺度数值预报气象模式中加入化学模块集成而成，可同步计算气象要素与大气化学成分，实现“在线”耦合[10-15]。表1为本文研究所选用的主要物理和化学参数方案，其中气溶胶方案采用的是由Zaveri等[16]提出的MOSAIC方案，其综合考虑了气溶胶的各个类型、成分(有机、无机气溶胶及挥发性有机物等)，是WRF-Chem模式中一种主流的气溶胶方案。MOSAIC方案按照成分将气溶胶分为8类，分别为EC(元素碳)、BC(黑碳)、NO3(硝酸盐)、SO4(硫酸盐)、Cl(氯化物)、Na(钠盐)、NH4(铵盐)和OIN(无机物)，并按照气溶胶粒径大小对每一类划分为4组，依次为0.039～0.1、0.1～1.0、1.0～2.5、2.5～10 μm，前3组粒径段之和为PM2.5，后1组粒径段代表PM2.5～10。

表1 主要物理/化学参数方案

本文所采用的模式为WRF-Chem V3.5.1，模式设计为两重嵌套区域(图1)：第一重网格嵌套以(109.4° E，36° N)为中心，纬向网格数为92，经向网格数为84，网格距为45 km，包含了大部分中国地区；第二重网格嵌套以(114.932° E，38.895° N)为中心，纬向网格数为97，经向网格数为85，网格距为15 km，主要覆盖华北地区。两重嵌套网格在垂直方向上均分为30层，分辨率自下而上随高度增加而逐渐降低。模式将采用NCEP提供的1°×1°、每6小时一次的FNL再分析资料作为气象初始场和边界条件。化学初始场由前一天的模拟结果导入，排放源文件由清华大学制作提供(http://www.meicmodel.org/index.html)。

图1 WRF-Chem模拟区域

每日逐时的气溶胶观测资料来自全国城市空气质量实时发布平台(http://113.108.142.147;20035/emcpublish/)，该平台主要提供全国范围内1500余个站点的空气质量实时监测数据，资料包括了PM2.5、PM10、SO2、NO2、CO、O3的逐小时浓度值和24 h平均值。图2为全国监测站点地理分布和区域海拔高度，可从图中看出站点分布呈现东密西疏分布不均的特点。

针对不同的观测资料、空气质量模式和模式气溶胶方案，需要设计不同的气溶胶资料同化系统。采用基于Li等[8]开发的面向MOSAIC气溶胶方案发展的三维变分资料同化系统。同化过程中，目标泛函为：

(1)

公式(1)中，x是同化后的分析场，xb是背景场，通常由上一次模式预报结果导入；y代表观测场；H为线性观测算子，表示将模式网格的值插值到观测位置；R代表观测误差协方差，B代表背景误差协方差。这里采用的控制变量为PM2.5和PM2.5～10，即将模式变量的前3个粒径段合并为PM2.5，模式变量的最后一个粒径段为PM2.5～10。本文采用NMC方法，利用模式一个月的模拟结果，以每天00UTC的48 h预报场和24 h预报场作差，用差值场来统计背景误差协方差。

图2 全国监测站点分布及海拔高度

为便于求解，将上式转化为增量形式：

(2)

公式(2)中，δx=x-xb，代表增量场，d=y-Hxb，代表更新向量。我们求解得到同化后的分析增量，与背景场结合便得到需要的同化分析场x=xb+δx，这种形式构造的代价函数综合了背景场和观测信息，得出最终所需的最优同化分析场。

根据上述同化方法，设计以下2种试验方案，对华北地区一次污染过程中的PM2.5和PM10进行个例同化试验。模拟试验均采用相同的气象条件，对不同化学初始场预报后进行比对，结果的讨论分析主要针对D02区域进行；模拟时间为2015年12月29日00UTC至12月30日00UTC。

方案1：控制试验，不进行同化，以背景场作为初始场进行24 h预报，记为Control。

方案2：同化试验，同化区域为两重嵌套网格区域，以分析场作为初始场进行24 h模拟预报，记为Da。

2 同化和模拟预报结果分析

2.1 初始场同化效果分析

图3(a)为地面PM2.5观测值，可以看出重污染区域主要集中在河北中部-山西中南部-陕西中部一线，另山东北部也有局地的重污染区。图3(b)为初始背景场，对于高污染区域河北-山西-陕西这一线模拟明显偏弱，山东北部的大值区域也未体现。但总体而言，模式仍能较为准确地描述污染物的空间分布。图3(c)为PM2.5同化增量场，在河北中部、山西中部和陕西中部分别有一个较强的正增量中心，增量值均超过了150 μg/m3，在山东北部和山西南部还存在相对较弱的PM2.5正增量中心，与观测的重污染区相对应；此外，在河南北部和安徽北部有两个较强的负增量中心，数值均在-50 μg/m3左右，与这两个区域的低浓度相对应。图3(d)为同化后分析场，可以看出污染中心转移至河北中部，浓度最大值为326 μg/m3，污染范围增大，同时山东北部也出现重污染区，与实况分布更为接近。

图4(a)为地面PM10观测值，分布基本与PM2.5一致，在山西南部有观测最大值693 μg/m3。图4(b)为PM10初始背景场，可以看出唐山区域模拟值比观测值偏高，其余区域较观测值偏低。图4(c)为PM10的同化分析增量，在山西中部和陕西中部有两个正增量中心，正增量值均超过了220 μg/m3；在河北中部、山西南部和河南北部也分别出现了较强的正增量中心；在河北唐山为负增量场，最大值达到了-108 μg/m3。图4(d)为PM10同化后分析场，可以看出污染中心由唐山南移至河北中部，中心浓度值达到402 μg/m3，唐山区域浓度值则降至340 μg/m3以下。

为了定量分析同化对初始场的改进效果，采用均方根误差(RMSE)和相关系数(CORR)对PM2.5和PM10进行检验分析，将分析场插值到观测站点与观测值进行比对，以此来验证同化前后效果。统计指标分别为：

图5为D02区域同化前后初始场的散点图。图5(a)为PM2.5散点图，从图中可看出未经同化时(蓝色散点)，散点主要分布于中心轴线两侧，以右偏的情况居多，说明同化前模式背景场的PM2.5普遍偏低，特别是对于观测值达到400 μg/m3左右的观测点，其对应的模式值均未超过200 μg/m3。同化后，分析场与观测场的PM2.5(红色散点)均密集于中心轴线两侧，说明同化后分析场的PM2.5更接近观测实况。从统计结果来看，RMSE由84.5 μg/m3降低至40.8 μg/m3，降低了43.7 μg/m3；CORR由0.31提高至0.83，提高了0.52。图5(b)为PM10散点图，散点分布情况基本与PM2.5一致，同化后的分析场比背景场更接近观测场，RMSE由原来的125 μg/m3降低到54 μg/m3，降低了71 μg/m3；CORR由同化前的0.35提高至0.87，提高了0.52；PM10的RMSE降低得更多是由于叠加了PM2.5的效果。

a：地面PM2.5观测值；b：PM2.5背景场；c：PM2.5同化分析增量；d：PM2.5分析场。

a：地面PM10观测值；b：PM10背景场；c：PM10同化分析增量；d：PM10分析场。

图5 D02区域PM2.5和PM10初始场效果检验

2.2 模拟预报结果比对分析

图6为同化前后PM2.5和PM10的24 h预报平均浓度值。从图中可以看到，PM2.5和PM10的实际观测平均浓度值比Control试验在初始时刻分别高出约45 μg/m3和70 μg/m3，Da试验的PM2.5和PM10起始浓度值则分别达到了128 μg/m3和195 μg/m3，同化后两者的平均浓度更接近观测值，在模式预报值普遍低于观测值的情况下，同化对于初始场的增进效果十分明显。24 h之内，同化后的浓度平均值也始终高于模式预报值，说明同化在整个预报时段持续起改进作用；随着预报时次的推移，试验的浓度平均值也随着模式积分逐渐衰减，PM10的衰减程度较PM2.5更为明显；后4 h之内，两者的浓度值基本达到一致。总体而言，模式预报的PM2.5和PM10浓度值基本与观测曲线走向一致，但预报值较观测值整体偏低，这主要取决于模式排放源文件对于模拟结果的影响。

图6 控制试验和同化试验PM2.5和PM10的24 h预报浓度平均值统计

图7为同化前后PM2.5和PM10与站点观测值的RMSE统计结果，可以看到在起报时刻同化对于PM2.5和PM10均有十分明显的改进，PM2.5和PM10的RMSE分别平均降低了17.9 μg/m3和24.0 μg/m3。PM2.5的改善程度整体优于PM10，改善效果均持续到了预报结束的第24小时，在前18 h改善效果较为明显，18 h后两者的RMSE差别逐渐减小，最终趋于相同。图8为同化前后模式PM2.5和PM10与观测值的CORR演变曲线，两者的相关系数分别平均提高0.2和0.18。与RMSE演变曲线类似，Da试验的改进在前20 h比较显著，其后与Control试验趋于相同。值得注意的是，无论对于PM2.5还是PM10，Da试验和Control试验的相关系数在18 h后均降低到0.2以下，而在第10小时左右有一个明显的峰值，这可能与排放源和大气环流的日变化相关。

3 结论

本文基于WRF-Chem模式和三维变分同化系统，利用“全国城市空气质量实时发布平台”发布的实时气溶胶观测资料，对华北地区一次大气污染过程进行PM2.5和PM10的同化试验和模拟预报，并利用统计指标进行检验比对分析。结果表明，资料同化能有效改进背景场模拟偏低的问题，区域污染分布和强度均发生改变，与实况更为接近；同化后的初始场，相对于模式背景场，PM2.5和PM10的RMSE平均降低了17.9 μg/m3和24.0 μg/m3，CORR分别平均提高了0.2和0.18。同化对于预报的改进效果可以持续到24 h，在24 h内气溶胶平均浓度始终高于模式预报，但改进效果在前18小时内较为突出，随后效果随时间迅速降低，其中PM10的衰减程度比PM2.5更为突出，这可能是由于PM10沉降较快，在大气中停留时间短，故初始场改进对预报的持续影响时间也短。

图7 控制试验和同化试验PM2.5/PM10预报结果的RMSE统计

图8 控制试验和同化试验PM2.5/PM10预报结果的CORR统计

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DataAssimilationandSimulationTestsforPM2.5/PM10inAnAtmosphericPollutionProcessoverNorthChina

HUANG Ran1,2, PAN Xiao-bin1, LI Yi1, HU Fu-jia3

(1. College of Meteorology and Oceanography, National University of Defense Technology, Nanjing 211101, China; 2. Unit No. 61867, People’s Liberation Army, Beijing 101104, China; 3. Unit No. 95809, People's Liberation Army, Cangzhou 061736, China)

The PM2.5and PM10aerosol assimilation system was built by using the MOSAIC aerosol variables of WRF-Chem model, and this system was used to carry out the data assimilation and simulation tests for PM2.5/PM10in the atmospheric pollution process over North China on December 29th, 2015. The statistical results indicated that the assimilation could effectively improve the spatial distribution of PM2.5and PM10in initial field, the root-mean-square error of PM2.5and PM10was decreased by 43.7 μg/m3and 71 μg/m3respectively, their correlation coefficient was increased both by 0.52, and the initial location and pollution intensity of heavily polluted region were closer to the actual situation. In addition, the assimilation also could obviously improve the subsequent aerosol forecast, the root-mean-square error of simulated PM2.5and PM10within 24 h was reduced by an average of 17.9 μg/m3and 24.0 μg/m3respectively, and their correlation coefficient was increased by an average of 0.20 and 0.18 separately. However, due to the continuous forcing effect of the emission sources, the improvement effect of initial field assimilation gradually weakened after 18 h.

WRF-Chem model; Three-dimensional variation; Aerosol; Data assimilation

2017-06-28

国家自然科学基金项目(42175128)。

黄然(1989─)，男，重庆人，硕士研究生，研究方向：气溶胶资料同化与数值模拟。

X513

A

1001-8581(2017)11-0081-06

(责任编辑：许晶晶)