往复流河道沉积物重金属的污染特征和风险评估

林 童，宋 迪，毛凌晨，陶 红，施 柳，袁时珏

1.上海理工大学环境与建筑学院，上海 2000932.上海闵行区环境监测站，上海 200199

往复流河道沉积物重金属的污染特征和风险评估

林 童1，宋 迪2，毛凌晨1，陶 红1，施 柳1，袁时珏1

1.上海理工大学环境与建筑学院，上海 2000932.上海闵行区环境监测站，上海 200199

在往复流现象明显的蕰藻浜中下游河道选择16个采样点，分析研究沉积物性状以及Cr、Cu、Zn、Cd、Ni、Pb、Mn的含量以及分布情况。结果表明：蕰藻浜总体污染程度为中等，其中陈行桥、江杨北路桥以及淞港码头污染较严重。Cr、Cd、Pb、Ni、Cu、Zn和Mn的含量分别为24.0～357.0、0.06～0.69、20.0～85.4、18.2～132、14.2～136、84.6～685、472～1 086 mg/kg。通过分析发现，Pb、Ni、Cu、Zn和Cr总量都具有显著的相关性，很有可能来自同一外源污染，而中游河段的Mn主要来自于沉积物母质。河道两岸以往的工业与生活排污以及往复水流使得重金属污染物在沉积物中聚集是造成重金属污染的潜在原因。运用地累积指数法、潜在生态危害指数法、污染负荷指数3种风险评价法对沉积物重金属进行风险评估，总体来说，3种评价方法都表明Cu的污染程度较严重，Mn的污染较轻。其中地累积指数法结果显示，各重金属的污染顺序为Cu>Zn≥Cd>Pb≥Cr>Ni>Mn，然而由于Cd本身生物毒性较高，对沉积物生态环境危害贡献率可达到60%；污染负荷指数评价结果发现蕰藻浜下游河段部分断面沉积物达到了极强污染程度，应当受到重视。

往复流河道；沉积物；重金属；风险评估

上海地处长江三角洲东缘，东临东海，北靠长江，南倚杭州湾，处于太湖流域下游。地势平坦，河流交错，属于典型的平原感潮河网[1]，城市河道水流多呈现往复流状态。此外，全市河道水文环境复杂，并未形成连通的水网，局部水体被截断，河流水体得不到充足的更换[2]，加之部分工业废水和生活污水的排放，易导致水体黑臭、水质超标、水体富营养化等现象[3]。蕰藻浜横贯上海北部，直通属中等强度潮汐河流的黄浦江，由于河道两岸排水和潮汐的影响，河道水流的流态呈现出往复状，水位变化复杂[3]，而且其长期承担调水排污功能而水质污染较为严重，水质已被列为劣V类[3-4]，与城市发展的功能定位极不相称，沿岸冶炼、制造业等潜在工业污染源较多，且居民生活污水未经严格的截污纳管，直接排入河道并经长期保存，诸多因素造成河道污染顽固频发[4]。

河道沉积物作为污染物的主要聚集之处，日渐成为环境问题的焦点。上覆水体的环境条件随物理、化学和生物等因素变化，导致河道沉积物成为污染物的“源”[5-8]，影响着河道水环境的质量[9]。其中，沉积物中重金属的浓度往往会比水体中高几个数量级[10]，而且重金属在环境中不会被降解且不易迁移，反而在环境变化时，可能通过解吸被释放，从而形成二次污染[11-16]，对河道生态环境构成严重威胁[16]。

鉴于往复流河道水文环境的复杂性，研究利用3种常用的沉积物(土壤)风险评价方法：①地累积指数评价法[16]，即利用重金属富集总量与当地土壤背景值来估算重金属富集程度的方法，根据重金属的总含量进行评价，以此了解重金属的整体污染程度；②潜在生态危害指数评价法，即采用测定沉积物中重金属浓度的方法，重点评价重金属对水体中生物的潜在危害程度，该评价法体现了对化学分析(包括形态分布)、数据加和、生物毒性以及指数灵敏度的要求；③污染负荷指数法，用于直观地反映各种重金属对污染的贡献程度，以及重金属在时间、空间上的变化趋势，综合评估蕰藻浜沉积物重金属的污染水平并分析不同重金属的潜在污染来源。

1 实验部分

1.1沉积物样品采集与处理

于2014年7月，在黄浦江支流蕰藻浜中下游河道共布设16个监测断面采样点(图1)，其中部分监测断面与宝山区地表水例行监测断面一致，同时兼顾有支流汇合断面(如潘泾、南泗塘、西泗塘、东茭泾、新槎塘、东槎塘等)。利用抓斗式采样器于每个断面间隔采集沉积物表层5个平行样品，就地混合均匀，装入聚乙烯采样瓶中，密封避光处理，做好标记备用。

图1 采样点空间分布情况示意图Fig.1 Sampling sites for river sediments in Wenzao Creek

沉积物样品采集后，除去杂质(剔除沉积物中水生生物残体及砾石)，-80 ℃冷冻干燥48 h(沉积物含水率降到1%以下)，研磨破碎，滤过筛网(150 μm)，混合均匀，多次使用四分法选出供试样品(约5 g)，置于冰箱中-15 ℃冷藏待测[17]。所有沉积物样品均经过微波消解并适当稀释，使用电感耦合等离子质谱仪(ICP-MS，Perkin Elmer, NexION 300X)测定其中的Cr、Cd、Pb、Ni、Cu、Zn和Mn的浓度。

1.2质量保证与质量控制

为了确保实验的准确性，实验中采用标准物质GBW07309(GSD-9)作为质控样与沉积物样品同时处理，所有样品设3个平行样。同时为了检验仪器的稳定性，在测试过程中检测内控样(用多元素标准使用液稀释而成，稀释液为2%HNO3，稀释后内控样的浓度为20 μg/L，每隔10个样品测定1次)的测试结果[18]。

标准物质的检测结果如表1所示。

表1 水体沉积物标样重金属回收率和仪器稳定性检验Table 1 Recovery of heavy metal concentration in sediment standards and the stability of instruments

由表1可见，实验检测元素的回收率为94.6%～108.3%，方法精密度(RSD)均小于5%，均符合微量元素的分析标准，分析结果具有较高的可信度；方法空白测定结果均较低，说明所用试剂、消解所用的聚四氟乙烯消解罐、塑料容量瓶等都满足该实验的要求。

1.3沉积物颗粒粒度分析

沉积物的粒度直接影响其水动力学特性、比表面积与表面官能团，从而对沉积物中重金属含量产生影响[19]。研究[19]表明，重金属主要富集在粒径小于63 μm的沉积物中，而粒径小于63 μm的沉积物代表了水体沉积物中可被再悬浮部分；另有研究认为，由于细颗粒比表面积大，并含有较多表面带负电荷的黏粒矿物，因此沉积物粒度与其中的重金属含量通常成反比[20-21]。研究使用激光粒度仪(BT-9300Z)对所有的蕰藻浜沉积物样品进行了粒径分析，并分析讨论重金属含量与粒度的关系。

1.4污染评价方法

河道沉积物重金属的评估方法较多，鉴于往复流河道水文环境的复杂性，研究采用3种常用的沉积物(土壤)风险评价方法(表2)。

表2 3种重金属评价方法Table 2 Three Risk assessments of heavy metals

2 结果与分析

2.1蕰藻浜沉积物重金属分布与粒度

蕰藻浜中下游沉积物中7种重金属含量见表3，将上海市土壤重金属元素背景值[23]作为环境风险评价的背景值。由表3可见，沉积物中Cr、Cd、Pb、Ni、Cu、Zn、Mn平均含量分别为当地土壤背景值的1.92、1.94、1.63、1.53、2.91、2.83、1.20倍；其中，Cr、Cd、Zn、Cu超标最为严重，与贾英等学者对上海河道沉积物重金属的研究结果具有一致性[26-27]。此外，在上海地区，根据苏州河治理工程经验编有《苏州河沉积物疏浚质量控制标准》和《苏州河生物毒性指标》。蕰藻浜与苏州河同属黄浦江下游重要支流，水环境与水污染情况有众多相似之处[3]。因此，蕰藻浜中下游沉积物重金属含量可与这些重金属污染指标进行比较，可客观得出各个检测断面沉积物污染及危害程度和整体概况。与苏州河沉积物疏浚质量控制标准相比，Cr、Zn的平均含量已经低于标准值；与苏州河生物毒性指标相比，只有Ni的平均含量稍超出指标，其他重金属含量仍处于安全限度范围之内。

表3 各采样点重金属含量Table 3 The heavy metal contents in theanalyzed river sediments mg/kg

注：“—”表示无相应指标。

根据粒径分析，蕰藻浜中下游沉积物粒度基本处于5～800 μm之间，跨度较大，主要河段以极细砂和粉砂为主，中游地区部分河段以中-细砂为主。研究在16个采样点中分别选取中游河段的采样点1(沪宜公路桥)和采样点4(陈行桥)以及下游河段的采样点14(泰和路)、采样点15(淞浦路)与采样点16(吴淞口)，5个采样点依次呈现中下游河段的粒径分布(表4)。除沪宜公路桥以外，其他4个点位的沉积物以粉砂为主，黏粒所占百分比顺序为陈行桥>泰和路>淞浦路>吴淞口,与重金属总量的顺序一致，即5个采样点的污染程度顺序为陈行桥>泰和路>淞浦路>吴淞口>沪宜公路桥。可见，随着粒径减小，重金属含量随之增加，污染程度较高。分析原因是由于“同晶置换现象”使得黏粒矿物表面带负电荷，能吸附水体中的重金属阳离子[19]，并且黏粒的比表面积大，能够进行离子交换的位点较多。相比较而言，砂粒表面所能负载的重金属离子较少[19]。

为了探讨各重金属的污染源，表5对所有样品中的7种重金属总量进行了相关性分析[28]。Cr的含量是背景值的1.92倍，因此具有外来污染源，其与重金属Pb、Ni、Cu、Zn都具有显著的相关性，可推测此5种重金属具有相似的污染源。而Cd、Mn和其他任一种金属不存在相关性。

表4 5条河段沉积物粒径分布Table 4 Particle size distribution of sediments inform five sampling points %

表5 蕰藻浜沉积物重金属相关性矩阵Table 5 Pearson correlation of heavy metalconcentrations in sediments

2.2地累积指数评价

蕰藻浜表层沉积物中重金属元素的地累积指数分布情况如图2所示。可以看出，大部分采样点沉积物的地累积指数都在0～1之间(轻度污染)或小于0(无污染)。各重金属元素的污染程度由高到低分别为Cu >Zn≥Cd>Pb≥Cr>Ni>Mn，其中除点位12(江杨北路桥)之外，其余样品中Ni处于无污染程度。其他重金属处于轻度-偏中度污染程度。

此外，污染最为严重的采样点及这些河段平均值的地累积指数级数见表6。由表6可以看出，蕰藻浜污染较严重河段沉积物受到重金属污染种类基本相同，污染程度有所不同，其中，Zn和Cu污染程度相对严重，Cd、Cr、Pb和Ni污染依次罗列其后，几乎没有受到Mn污染，与蕰藻浜沉积物重金属含量基本情况直观分析的结果相同。重金属污染最为严重地区主要集中在采样点4(陈行桥)附近河段、采样点12(江杨北路桥)及采样点13(淞港码头)附近河段。

图2 蕰藻浜沉积物重金属地累积指数Fig.2 The geoaccumulation index of heavy metals in the sediments in Wenzao Creek

编号采样点污染程度CrCdPbNiCuZnMn4陈行桥偏中轻轻轻中偏中无7沪太路塘桥轻轻轻无偏中轻轻12江杨北路桥偏中轻轻偏中偏中中无13淞港码头轻偏中轻轻偏中偏中无14泰和路桥轻轻偏中无轻轻无平均水平偏中偏中轻轻偏中偏中无

2.3潜在生态危害指数评价

图3 蕰藻浜各点位RI分布Fig.3 The distribution of RI in all samples in the Wenzao Creek

2.4污染负荷指数评价

根据污染负荷指数评价法，可得各重金属的最高污染系数及污染负荷指数(图4)。从图4可以看出，采样点1(沪宜公路桥)和采样点2(浏翔公路桥)IPL值小于1，说明这2个采样点附近无污染。所有断面中，采样点12(江杨北路桥)和采样点13(淞港码头)的IPL均大于3，表明其处于极强污染水平。其他点位的污染程度则大多处于中等污染水平。根据IPLzone可判断蕰藻浜整体属于中度污染。基于7种金属的IPL均值，可得其污染顺序为Cu>Zn>Cr>Cd>Pb>Ni>Mn，其中Cu和Zn的Fi较高，属于强污染程度，其他重金属则处于中度污染状态。整体来看，采样点4(陈行桥)、采样点12(江杨北路桥)和采样点13(淞港码头)处IPL值较突出，说明其污染程度较严重。

图4 各采样点的污染负荷指数Fig.4 The pollution load index of all sites

3 讨论

3.1蕰藻浜沉积物重金属污染评价方法的比较

研究采用3种不同方法评价了蕰藻浜河道沉积物重金属污染的情况。3种评价方法均表明蕰藻浜沉积物中重金属污染的总体趋势基本一致，以Zn和Cu污染影响较大，蕰藻浜总体污染程度为中等，以采样点4(陈行桥)、采样点12(江杨北路桥)、采样点13(淞港码头)污染较严重。由此说明这3种方法均能对河道沉积物重金属污染状况作出客观评价，能相互补充和检验。

3种评价方法结果均得出采样点13(淞港码头)污染程度较严重，分析其原因在于其处于河道下游，汇聚了多种污染源且沉积物粒径小，重金属污染浓度高。地累积指数法侧重于重金属含量与上海市土壤背景值的比较，反映出各种重金属的富集程度，没有考虑对生物的危害，评价的结果表明Zn和Cu污染程度相对严重，重金属污染最为严重地区主要集中在采样点4(陈行桥)附近河段、采样点12(江杨北路桥)及采样点13(淞港码头)附近河段。

潜在生态危害指数法不仅考虑了沉积物重金属的浓度效应，还考虑了多种重金属污染的协同效应以及不同重金属的毒性效应，评价结果表明：采样点13(淞港码头)的Cd生态危害系数超过了160，达到很强生态危害程度；采样点6(顾陈路桥)的Cd生态危害系数达到了强生态危害程度，生态危害较为严重。由于Cd的毒性较大，因此应作为重点防控对象。采样点13(淞港码头)污染程度最强，达到了中等生态危害程度。污染负荷指数法反映了各个重金属对污染的贡献程度和重金属在空间上的变化趋势，但没有反映重金属的地球化学活性和生物可利用性。根据评价结果可得16个采样点中采样点12(江杨北路桥)和采样点13(淞港码头)的IPL均大于3，表明其受到极强污染，分析其原因可能是点位附近存在机械、冶金、物流等工业，排放大量废气、废水、废渣，导致较严重的重金属污染。其他采样点的污染程度则大多处于中等污染水平。此外，Cu和Zn的Fi较高，属于强污染程度，其他重金属含量则处于中度污染状态。

3.2蕰藻浜沉积物重金属潜在污染源分析

蕰藻浜两岸码头林立，机械、冶金、物流等产业发展迅速，排放的含有大量重金属的废气、废渣、废水对河道造成了严重的污染。研究通过对7种重金属的相关性分析可知，沉积物中的重金属Pb、Ni、Cu、Zn和Cr都具有显著的相关性，可以推测重金属Pb、Ni、Cu、Zn和Cr来源相同。分析其原因可能是采样点附近存在机械、冶金、物流等工业，排放大量废气、废水、废渣，导致较严重的重金属污染。而Cd和其他任一种金属不存在相关性，分析其主要来源可能是来自面源的地表径流，亦可能是受Cd污染河段附近的合金、钢材生产、电镀等加工厂影响。Mn和其他重金属也不存在显著相关性，其平均含量为背景值的1.20倍，由此可知，蕰藻浜沉积物中的Mn主要来自于母质，下游河道可能受到来自宝山区重工业区的外源Mn污染影响。

综合对重金属污染源的分析，其主要污染来源在于沿岸工业污染源多，两岸企业、码头等生产活动较多，沙石料、垃圾等堆场码头、搅拌站密布，产生的生产废水和地表径流冲刷产生大量重金属污染。其次，以往部分未经截污纳管的工业污水和生活污水直接排入河道并经长期积存，导致河道沉积物重金属的持久性污染。而河道老化，河水往复流动导致河底沉积物本身淤积较厚，也可能是蕰藻浜沉积物中富集大量重金属污染物的重要原因。

4 总结

1)蕰藻浜河道沉积物中的重金属含量均超出当地土壤背景值，其中Cr、Cd、Zn、Cu超标最为严重。沪宜路、陈行桥、泰和路、淞浦路和吴淞口样品中粉砂和黏粒的含量与其污染程度顺序一致，即随着粒径减小，重金属含量随之增加，说明细颗粒沉积物对重金属的富集有显著影响。

2)7种重金属的相关性分析表明，重金属Pb、Ni、Cu、Zn和Cr总量都具有显著的相关性，属于同源污染物，主要受周边工业的影响。Cd和其他任一种金属不存在相关性，主要来源可能是地表径流、有色金属冶炼、塑料制品的焚烧等。与背景值相比，Mn超标最少，与其他重金属也不存在显著相关性，在中游断面，Mn主要来自于沉积物母质，下游样品则可能受河道附近工业影响。

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ContaminationandRiskAssessmentofHeavyMetalsintheSedimentsfromReciprocatingRiver

LIN Tong1,SONG Di2,MAO Lingchen1,TAO Hong1,SHI Liu1,YUAN Shijue1

1.School of Environment and Architecture，University of Shanghai for Science and Technology,Shanghai 200093,China2.Minhang Environmental Monitoring Station of Shanghai，Shanghai 200199，China

In current study, 16 sediment sampling sites were sellected from a reciprocating river —Wenzao Creek to analyse the concentration and distribution of 7 heavy metals in the sediments. The sources of heavy metals were determined by correlation analysis. In addition, the risk was evaluated by geoaccumulation index, potential ecological risk index and pollution load index. The results showed that the overall contamination degree was medium in Wenzao Creek, with three sampling points—Chenxing bridge, Jiangyangbeilu bridge, Songgang port were more seriously polluted. The concentration of Cr, Cd, Pb, Ni, Cu, Zn and Mn in surface sediments ranged from 24.0 to 357.0, 0.06 to 0.69, 20.0 to 85.4, 18.2 to 132, 14.2 to 136, 84.6 to 685, 472 to 1 086 mg/kg，respectively. Lead, Ni, Cu, Zn and Cr has significant correlation which implies that they may came from the same contamination sources. Manganese in the mid of Wenzao Creek mainly came from its parent material. The sediments was mostly contaminated by Cu, while Mn was relatively uncontaminated as the results from three evaluation methods. Heavy metals from previous industrial legacy and domestic sewage was likely to be accumulated at the bottom of the river as a consequence of the reciprocating flow. Based on the geoaccumulation index, the contamination can be ordered as Cu>Zn≥Cd>Pb≥Cr>Ni>Mn, the potential ecological risk index shows Cd contribute 60% of the total risk, and the results from the pollution load index suggested that pollution was most serious in the downriver sediments.

reciprocating river;sediments;heavy metals;risk assessment

X824

A

1002-6002(2017)05- 0124- 08

10.19316/j.issn.1002-6002.2017.05.18

2016-04-22;

2016-05-26

上海科委重点支撑项目(13230502300)；沪江基金研究专项(D14004)

林 童(1992-)，女，山东临沂人，在读硕士研究生。

毛凌晨