郑州市对流层NO2柱浓度时空变化及其影响因素

刘洋洋，刘旻霞，王振乾

西北师范大学地理与环境科学学院，甘肃 兰州 730070

郑州市对流层NO2柱浓度时空变化及其影响因素

刘洋洋，刘旻霞，王振乾

西北师范大学地理与环境科学学院，甘肃 兰州 730070

基于郑州市2005—2015年的OMI遥感反演资料以及地面相关监测数据，研究了郑州市对流层NO2的时空分布特征，并利用灰色关联法对郑州市NO2柱浓度变化的主要影响因素进行分析。与地面观测数据对比检验显示，对流层NO2柱浓度年均值数据与近地面监测站NO2浓度的实测年均值数据呈显著的正相关，相关系数分别为0.884 6和0.940 2，表明OMI数据资料可以较好地反映地面NO2浓度的变化。郑州市的对流层NO2柱浓度在2005—2013年间呈现波动变化且2013—2015年NO2柱浓度显著减小的特征。季节变化上NO2柱浓度主要表现为冬季>秋季>春季>夏季的特点。郑州市对流层NO2柱浓度的空间变化分布主要表现为由北部向南部逐渐递减的趋势，年际变化上高值区与低值区变化不够显著，中值区近年来不断扩大。灰色关联度分析结果显示，汽车保有量与对流层NO2柱浓度的灰色关联度最低为0.571，而标准煤消耗量、工业用电量以及采暖供热量与对流层NO2柱浓度的灰色关联度比较高，分别为0.956、0.828、0.862，即大气中工业过程及采暖期煤炭燃烧排放的NO2占较大比例，汽车尾气排放所占的比例相对较小。

郑州市；OMI；对流层NO2柱浓度；时空特征；灰色关联度

20世纪以来,人们越来越关注大气中各组分的含量变化,大气中任何组分的明显变化都对全球环境和气候变化产生重大的影响[1]。NO2是大气中的一种重要痕量气体，并且它对维持对流层和平流层中某些化学平衡具有重要意义，同时能够催化对流层O3的形成，且对于平流层O3的分解还是一种催化剂[2]。然而NO2又是众所周知的大气污染物，它参与硝酸性酸雨、酸雾及光化学烟雾的形成。当在一定的大气范围之内，NO2浓度的改变将会对人类的健康、动植物的生存以及大气环境造成不利的影响[3]。NO2主要来源于化石燃料及生物质的燃烧等，因此在工业化的进程中，无论是制造业或是发电，都会产生大量的NO2，同时汽车尾气的排放也是大气中NO2增多的主要因素[4]。

郑州市是中原经济区建设的领头城市，随着郑州市经济的发展，工业化进程不断加快，水泥、钢铁以及火力发电等产业大量聚集，工业化进程将大量排放NO2气体。同时汽车保有量也在迅速增加，截至2014年底，郑州市的汽车保有量已达290万辆，该指标已接近广州等一线大城市，汽车尾气排放也会增加大气中NO2的浓度。NO2的监测是环保部门进行环境治理与保护的重要工作，主要包括地面观测和卫星遥感监测2种方法。过去的监测只能通过地面监测站进行低对流层的NO2浓度监测，近年来，国内外专家通过卫星遥感技术监测来实现大范围的对流层监测[5]。与传统的地面监测技术相比，遥感监测往往可以涉及更广的范围，并且具有分辨率高的特点，从而为大气中NO2等痕量气体的时空变化研究提供便利条件[1]。

国内外学者也通过卫星遥感数据对NO2柱浓度变化、地面实测数据验证、反演技术等方面进行过相关研究。JAEGLÉL等[6]通过利用GOME卫星资料对生物体燃烧产生的NO2的柱浓度季节变化以及时空变化特征进行过研究。闫欢欢等[7]通过GOME以及SCIAMACHY 的对流层NO2数据对全球NO2时空变化进行了研究,研究显示香港以及华东地区NO2浓度都呈明显增长的趋势。刘显通等[8]利用OMI遥感反演对流层NO2柱浓度数据，研究珠三角城市群及相邻区域8a以来的NO2时空分布特征及变化趋势，指出人类活动对NO2浓度有重要影响。然而，以上研究多是针对2010年前的中国部分地区NO2柱浓度变化特征的区域性研究。对于中原地区以及郑州市的研究鲜有报道，尤其是缺少最近几年NO2柱浓度的变化研究[9]。鉴于此，本文通过利用OMI遥感反演数据，研究河南省郑州市2005—2015年对流层NO2柱浓度的长时间变化规律、空间变化特征、季节变化特征及其影响因素，为郑州市环保部门的大气环境治理及相关环保政策的制定提供参考。

1 数据来源及研究方法

1.1数据资料

研究使用的OMI数据由美国国家航空航天局网站(http://mirador.gsfc.nasa.gov)所提供的免费产品OMI-AURA_L3-OMTNO2e获取，其数据格式为HDF-EOS 5，拓展名为he 5。该NO2数据资料主要从搭载在Aura卫星上的臭氧层观测仪(OMI)中获得。该卫星是具有太阳同步轨道的近极轨道卫星，轨道高度大约为705 km，一般于当地时间13:40—13:50过境[10]。所携带的OMI传感器波长范围为270～500 nm，通过测量地球大气和表面的后向散射辐射，在波段331.2、317.5 nm范围内根据NO2的强吸收特性进行O3总量反演，其波谱分辨率为0.5 nm[11]。扫描宽度为 2 600 km，星下点分辨率为13 km×12 km，每天覆盖全球一次[12]。经过大量航空以及地面实验表明NO2的遥感解译结果与地面监测及航空实测数据的相关系数约为0.8以上，具有显著的相关性，因而能够真实反映大气NO2的垂直浓度特征[13-14]。

1.2研究方法

1.2.1 时空变化分析方法

数据处理则通过HDFView 2.11读取HDF-EOS 5数据后将数据导出，然后利用ArcGIS 9.3技术平台将所导出的数据转化为可读写的Shapefile文件格式。为了便于分析，在时间变化中对郑州市2005—2015年的数据进行年均值计算，同时按照3、4、5月为春季，6、7、8月为夏季，9、10、11月为秋季，12月以及次年的1、2 月为冬季的标准进行季节均值计算[15]，通过ArcGIS 9.3进行插值得到郑州市年际及季节空间变化图，进而研究NO2柱浓度的时空变化特征。研究选取郑州市环境监测站以及郑州市卷烟厂(以下简称烟厂)2个环境监测点2005—2015年的NO2地面观测数据，与郑州市的NO2柱浓度数据进行比对和验证。需要注意的是，2种数据的单位不同，但两者在NO2垂直柱浓度分布权重函数不变的情况下具有线性关系，对于NO2浓度较高的地方，其高值则在近地面层比较密集，因此在垂直分布情况下近地面的NO2浓度占有较大权重，从而具有可比性。因此，2种数据之间可以进行比对和验证[16]。监测站点及研究区域分布图如图1所示。

图1 监测站及研究区域分布示意图Fig.1 Stations and regional distribution

1.2.2 影响因素分析方法

NO2柱浓度的影响因素主要通过灰色关联法研究，具体如下：

1)将主体要素NO2柱浓度数据设为参考数列：

X0={X0(k)|k=1，2，…,n}，其中X0(k)表示参考数列不同时间的值。

影响NO2柱浓度的各个相关因素的原始数据设为对比数列：

Xi={Xi(k)|k=1，2，…,n}

式中：i=1,2,…，m；Xi(k)分别表示不同时间各个相关影响因素的值。

由于数列中数据单位或量纲不同,为消除该因素对研究结果的影响,常通过极差化、均值化、标准化、初值化、最大值化等方法进行无量纲处理,使量纲达到一致，即把数列转化为没有单位的数值[17]。通过均值化方法对参考数列和对比数列进行无量纲处理，从而得到无量纲数列：

X0′={X0′(k)|k=1，2，…,n}，Xi′={Xi′(k)|k=1，2，…,n}。

2)计算参考数列与对比数列的灰色关联系数[18]：

η(k)=

(1)

式中：i=1,2,…，N；k=1,2,…,n；ρ为分辨系数,一般取0.5。

3)计算参考数列与对比数列的灰色关联度[17]：

(2)

式中：r表示NO2柱浓度与各影响要素的关联程度,r越大,表明各影响因素对NO2柱浓度值的影响程度越显著。

2 结果与讨论

2.1NO2柱浓度与地面监测浓度的相关性

对郑州市2005—2015年的2个主要环境监测站点的NO2质量浓度数值进行年平均，并与对流层NO2柱浓度年均值进行比对分析，其中监测站数据来自郑州市环境监测官方网站。图2给出了地面实测值与遥感观测值的对比情况。由图2可以看出，郑州市对流层NO2柱浓度年均值与2个监测站点NO2实测质量浓度数据年均值均呈显著的正相关，均具有较高的一致性，其中市监测站的相关系数为0.884 6，烟厂的相关系数为0.940 2，P均小于0.01。通过分析可知，对流层NO2柱浓度的OMI遥感数据可靠性较高，并且能够很好地反映近地面NO2浓度变化[8]。

图2 地面实测值与遥感观测值的对比Fig.2 The contrast of ground and remote sensing observations

2.2NO2柱浓度的时间变化特征

2.2.1 年际变化特征

郑州市2005—2015年对流层NO2柱浓度年均值变化如图3所示。

图3 2005—2015年郑州市对流层NO2柱浓度年际变化Fig.3 Annual average NO2 column density change of Zhengzhou during 2005—2015

由图3可见，对流层NO2柱浓度大体上呈现了2005—2008年、2009—2013年2个阶段增长以及2013—2015年明显降低的变化特征。具体如下，2005—2006年郑州市对流层NO2垂直柱浓度无明显变化，柱浓度值分别为14.91×1015、15.03×1015mol/cm2，随后大幅度增加，直到2008年为20.1×1015mol/cm2，继2009年回落之后，在2009—2013年期间逐渐增加，由15.43×1015mol/cm2上升至最大值(20.58×1015mol/cm2)，随后又大幅度下降，并且到2015年降为10a内的最低值(11.94×1015mol/cm2)。2013—2015年对流层NO2柱浓度明显降低的原因可能与郑州市的产业结构不断优化、道路交通状况不断改善以及汽车油改气措施的实施有关[19]。

2.2.2 季节变化特征

利用2005—2015年的OMI观测数据，选择郑州市市区及下属各县来研究季节变化特征。NO2柱浓度季节变化曲线如图4所示。

图4 2005—2015年郑州市对流层NO2柱浓度季节变化Fig.4 Seasonal average NO2 column density changeof Zhengzhou during 2005—2015

由图4可见，NO2柱浓度各个季节年际变化特征不同。夏季NO2柱浓度在2005—2015年间始终保持在10×1015mol/cm2以下，最低值为2015年的8×1015mol/cm2。除了2010—2013年之外，春季和秋季NO2柱浓度的变化趋势大体上一致。10a间冬季NO2柱浓度的变化趋势大致呈“M”型。3个低值出现在2006、2009、2015年，分别为22.59×1015、25.02×1015、18.44×1015mol/cm2。2个高值出现在2008、2013年，分别为41.9×1015、40.68×1015mol/cm2。同时，各个季节之间的NO2柱浓度明显不同。除2011年春季和秋季相同以外，10 a间郑州市对流层NO2柱浓度大体上呈现冬季>秋季>春季>夏季的特点，秋季略高于春季和夏季，而冬季则远大于其他3个季节。原因可能是冬季进入采暖期，而郑州位于中国北方，采暖期相对较长，煤炭的燃烧量急剧增加，使空气中的氮氧化物明显增加[20]。

2.3NO2柱浓度的空间变化特征

2.3.1 年际空间变化特征

图5体现了郑州市对流层NO2柱浓度年际空间变化特征。

由图5可以看出，郑州市NO2柱浓度的空间分布变化在区域上表现出明显的空间差异性，大体上呈现出由北向南不断递减的变化趋势，并且北部与南部的反差也比较大。其中高值区主要分布在惠济区、荥阳市以及巩义市，原因可能是郑州市的电力煤炭、建材水泥、金属冶炼等工业部门主要集中于该区域，工业过程中的NO2排放量相对较多，郑州市区处于平原地带，地形较平坦开阔，而西北方向主要为太行山山脉，以至于大气污染物扩散受阻[21]。低值区则主要分布于南部的登封市、新郑市以及东部的中牟县，该区域则主要发展农业及旅游业，人口相对于市区又少，因而较市区污染程度轻。中值区主要分布于市中心金水区附近。由年际变化可以看出，2005—2015年郑州市NO2柱浓度的高值区分布范围变化不明显，惠济区和荥阳市仍为高值区，即为郑州市污染较严重的区域，而巩义市NO2柱浓度继2005—2007年逐渐增加之后又逐渐减小，即污染程度近年来不断减轻。市中心金水区在2008年之后逐渐变为高值区，在2014年达到最高值。低值区则没有出现太大的变化，登封市的NO2柱浓度由2005—2008年逐渐增加，而后又减小，始终为当年的最低值区域。2008—2010年NO2柱浓度中值区范围不断扩大，分布于郑州市中心周围，主要包括中牟县、管城区以及新郑市。2012—2015年以来，郑州市东南部区域逐渐由低值区变为中值区，主要包括新郑市和中牟县，而在这期间高值区也不断扩大，主要分布于市中心区域。原因可能是近年来，郑州市经济发展迅速，市中心人员较集中，汽车尾气排放比较严重。

图5 郑州市对流层NO2柱浓度年际空间变化[单位为1015(mol/cm2)]Fig.5 Tropospheric NO2 column density of Zhengzhou city in intergalactic space changes

2.3.2 季节空间变化特征

郑州市NO2柱浓度的季节空间变化幅度较明显，图6展示了郑州市对流层NO2柱浓度季节空间变化特征。

图6 郑州市对流层NO2柱浓度季节空间变化[单位为1015(mol/cm2)]Fig. 6 Tropospheric NO2 column density seasonal spatial variation of Zhengzhou

由图6可知，郑州市NO2柱浓度的季节空间变化呈现出由北向南逐渐降低的趋势。对流层NO2柱浓度在季节变化上大体排序为冬季>秋季>春季>夏季。冬季进入采暖期，煤炭的燃烧使大气中的NO2含量显著增多，春季和秋季会出现大量的秸秆燃烧，从而使大气中NO2浓度增加，而夏季气温高，降水多，空气中NO2浓度容易被稀释。

2.4NO2柱浓度影响因素分析

在工业生产、人类活动、居民生活、交通运输中都会产生大量的NO2，同时城市对流层的NO2柱浓度也受城市的工业生产工艺及规模、环境治理水平及污染物处理技术、交通管理水平等因素影响，而这些因素对大气中NO2柱浓度的影响机制和结构无法量化统计，只能视为灰色的量，因此可将大气系统作为一个灰色系统进行分析[22]。灰色关联分析的基本原理是在一个不确定量的系统里,通过处理主体要素与相关影响因素数据进行分析，从而得到主体要素与各个相关影响因素的关联程度，进而找到其中的主要影响因素[18]。

利用灰色关联度计算方法，将郑州市对流层NO2柱浓度年均值作为参考数列X0(年均值见表1)，选取标准煤消耗量、发电量、年耗万吨标准煤以上工业企业个数、汽车保有量、工业用电量、采暖供热量以及工业产值作为影响对流层NO2柱浓度的影响因素(表2),形成对比数列，从而进行灰色关联分析，进而研究郑州市NO2的主要影响因素。

表1 郑州市对流层NO2柱浓度年均值Table 1 The annual average concentration of troposphericNO2 column of Zhengzhou 1015mol/cm2

表2 郑州市NO2柱浓度影响因素的历史数据Table 2 The historical data of NO2 column concentration factors of Zhengzhou

注：数据根据2005—2015年《郑州统计公报》整理。

将原始数列计算后，得到参考数列与对比数列的灰色关联系数和灰色关联度(表3)。

表3 NO2柱浓度与相关影响因素的关联系数以及灰色关联度Table 3 The correlation coefficient and gray correlation degree of NO2 column concentration with factors

表3结果表明,郑州市对流层NO2柱浓度与各个影响因素间的灰色关联度大小有明显不同，表明2005—2015年各个相关因素都对郑州市对流层NO2柱浓度有影响，但影响程度有差异。具体为标准煤消耗量>工业企业个数>采暖供热量>工业用电量>发电量>工业产值>汽车保有量。郑州市标准煤消耗量与对流层NO2柱浓度的灰色关联度最大，为0.956，说明郑州市对流层NO2柱浓度的变化主要是由于煤炭的燃烧引起的。而煤炭燃烧主要用于工业化生产、火力发电以及寒冷季节人们生活取暖[23]。

由表3可知，3个影响因素(工业企业个数、工业用电量以及发电量)与对流层NO2柱浓度的灰色关联度均比较高，分别为0.885、0.828及0.704，即与煤炭消耗紧密相关的工业发展对对流层NO2柱浓度的影响较大。而采暖供热量与对流层NO2柱浓度的灰色关联度也高达0.862，表明寒冷季节供暖也是大气中NO2浓度改变的主要因素。由图4同样看出冬季郑州市对流层NO2柱浓度明显高于其他季节，同样也表明典型的采暖期煤炭燃烧增多，与灰色关联分析结果一致。汽车尾气同样是大气中NO2的重要来源，而汽车保有量与对流层NO2柱浓度的灰色关联度最低，为0.571，且2013—2015年汽车保有量与对流层NO2柱浓度的灰色关联系数也比较小，出现这种状况的原因可能是与郑州市近年来加大黄包车淘汰力度、道路交通设施完善以及大量汽车都采用油改气等措施的实施有很大关系。综上可知，郑州市NO2的主要来源是工业化进程中煤炭大量燃烧排放所致。因此，相关部门应该充分重视该问题，不断改进工厂的生产加工工艺，废气排放之前应该加大净化处理力度。另外，郑州市在发展过程中也应该不断地优化产业结构，大力发展第三产业，进一步优化第二产业,从而逐步减少大气中的NO2浓度。

3 结论

1)郑州市环境监测站和烟厂2个监测点的NO2质量浓度实测数据与对流层NO2柱浓度数据均呈显著的正相关，相关系数分别为0.884 6和0.940 2，说明对流层NO2柱浓度的变化可以较好地反映地面NO2浓度的变化。

2)年际变化上，郑州市的NO2对流层柱浓度变化呈现了2005—2008年由14.91×1015mol/cm2逐渐增长至20.1×1015mol/cm2，然后回落，再由2009年的15.43×1015mol/cm2上升至2013年的20.58×1015mol/cm22阶段增长特点，以及2013—2015年NO2的对流层柱浓度显著下降的变化特征。季节变化则主要呈现出对流层NO2柱浓度在夏季始终保持在10×1015mol/cm2以下，春季和秋季呈波动式变化，冬季变化趋势呈“M”型的特点。

3)郑州市对流层NO2柱浓度的空间变化分布主要表现为由北部向南部逐渐递减的趋势，年际变化上高值区与低值区变化不够显著，中值区近年来不断扩大。季节变化上NO2柱浓度主要表现为冬季>秋季>春季>夏季的特点。

4)郑州市NO2柱浓度的变化主要是由于煤炭燃烧造成的，其标准煤消耗量与NO2柱浓度的灰色关联度高达0.956。NO2主要来源包括火力发电等工业化进程的煤炭燃烧以及寒冷季节采暖期的煤炭燃烧。整体上郑州市汽车保有量与对流层NO2柱浓度的灰色柱浓度最低(0.571)，即郑州市的大气NO2来源中汽车尾气排放所占的比例相对较小。

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Spatial-TemporalChangesofTroposphericNO2ColumnDensityandItsImpactFactorsinZhengzhou

LIU Yangyang,LIU Minxia,WANG Zhenqian

Geography and Environmental Science，Northwest Normal University，Lanzhou 730070，China

Based on remote sensing data derived from OMI sensor and ground-based observation data in Zhengzhou during 2005-2015, spatial-temporal distribution characteristics of local tropospheric NO2was studyed, and then the main influencing factors of NO2concentration change were analyzed by gray relational method. Compared with the ground observation data, the OMI data showed significant positive correlation with the ground monitoring results and the correlation coefficient was 0.8846 and 0.9402 respectively. The OMI data can better reflect the change of ground concentration of NO2. The tropospheric NO2column density was fluctuated change from 2005 to 2013 and then was significantly reduced in the last two years. Seasonal variation on the concentration of NO2column was mainly for the winter> autumn> spring>summer. Tropospheric NO2column density spatial distribution showed gradually decreasing trend from north to south in Zhengzhou. The interannual variability of high values and lowervalues areas were not obvious, the median area in recent years continued to expand. The results of grey correlation analysis showed that car ownership and tropospheric NO2column density of gray correlation degree a minimum of 0.571. The gray correlation degree of standard coal consumption, industrial electricity consumption as well as heating with tropospheric NO2column density was relatively high, which was 0.956, 0.828 and 0.862 respectively. The atmosphere NO2emissions from industrial process and coal combustion accounts for relatively a large proportion, while the proportion of vehicle emissions was relatively small.

Zhengzhou;OMI;tropospheric NO2column density;temporal and spatial characteristics;gray correlation degree

X87

A

1002-6002(2017)05- 0180- 09

10.19316/j.issn.1002-6002.2017.05.26

2016-05-19;

2016-08-02

国家自然科学基金资助项目(31360114)

刘洋洋(1991-)，男，河南洛阳人，在读硕士研究生。

刘旻霞