太原市大气颗粒物PM10和PM2.5多时间尺度变化规律研究

王飞，韩业林，赵颖

太原市大气颗粒物PM10和PM2.5多时间尺度变化规律研究

王飞1,2，韩业林2，赵颖3*

1. 山西大学生命科学学院，山西 太原 030006；2. 山西大学体育学院，山西 太原 030006；3.山西省环境科学研究院，山西 太原 030024

选取太原市城区10个监测点2014—2016年PM10和PM2.5日变化数据，分析和探讨了其时空变化特征，及其与人类经济活动的同步性规律；采用小波连续变换的功率谱方法识别颗粒物周期变化特征，采用可视化主成分分析法识别不同时间尺度下颗粒物变化的影响因素。结果表明，太原市大气颗粒污染物PM10和PM2.5质量浓度的变化存在明显的时空差异，新兴经济发展区较传统老工业区污染严重，颗粒物污染程度在冬季较为严重。小波分析结果显示，PM10和PM2.5时间序列的变化周期均以4～8 d的短周期为主（P＜0.05），污染物的质量浓度变化与城市经济活动的周波动变化相一致；PM10和PM2.5质量浓度最大值出现在周波动的中间时段，最小值出现在周末。可视化PCA结果揭示，大气颗粒物PM10和PM2.5季节性波动均受冬季影响较强；周波动周期内均受周三影响最大；一天之内PM10和PM2.5质量浓度分别受夜晚和早晨影响最大，但白天颗粒物质量浓度变化是造成其日变化特征的主要因素。研究结果有利于从不同时间尺度辨析能源城市大气颗粒物污染的多变特征，有针对性地开展大气污染防控，也可为管理部门制定相关标准和规范提供科学依据。

大气颗粒物；多时间尺度；周期结构；主成分分析；能源城市

随着经济和城市化的快速发展，城市大气污染防治问题已成为大气环境领域的重要研究内容（Li et al.，2015）。不同粒径的大气颗粒污染物（particulate matter，PM）经累积导致的健康损害及与颗粒物不同化学组成密切相关的健康风险已经成为关乎城市人群健康的重要热点内容（Lai，2016）。以气溶胶形式悬浮在城市空气中的颗粒物极具潜在毒理风险（Dergham et al.，2015），尤其是可吸入颗粒物的生理毒害以及经地球化学循环通过干湿沉降在区域土壤、水体、动植物中的富集（Eeftens et al.，2015），使得城市大气污染防治成为城市环境治理的重中之重。城市区域大气污染以PM10和PM2.5为代表，其污染程度的加重，一方面使得大气的能见度降低，雾霾等天气出现频繁，严重影响人们的正常生产生活及交通秩序；另一方面，过高的颗粒物质量浓度提高了呼吸系统和循环系统疾病的发病率，带来严重健康风险（王蕊等，2015），并且伴随着静稳气候条件持续时间的延长而显著增加（Lai，2016）。许多研究或从不同季节研究大气颗粒物污染来源、分布及潜在健康风险（王占山等，2015；Liu et al.，2014），或从不同月份探究了颗粒物质量浓度变化情况（陶燕等，2014），或颗粒物在周循环变化的“周末效应”（雷瑜等，2015）以及颗粒物日质量浓度变化（李名升等，2016；李名升等，2013）。这些研究从不同的时间尺度揭示了短期大气颗粒物质量浓度变化规律，但对颗粒物质量浓度变化的周期划分较为简单，研究方法较为单一，在不同时间尺度上揭示人类经济活动和大气颗粒物质量浓度变化的密切关系仍不够深入，缺乏系统性。

山西省太原市是全国典型的能源与重工业基地，其经济发展短时期内还无法完全摆脱对煤炭的依赖，在可预见的时期内煤炭仍将会在山西能源消费结构中仍占有较高比例。由此造成的日益突出的大气污染问题，政府虽然加强了工业污染的监督和治理，积极调整能源产业结构，加大城市绿化等一系列措施来改善城市大气质量，但大气污染总体状况仍不容乐观（赵颖等，2015）。本文太原市以为例，重点分析城区范围内大气颗粒污染物PM10和PM2.5质量浓度的多尺度时空变化特征，探讨其污染变化与人类日常生产生活的同步性规律及影响，并基于可视化的主成分分析（Principal Component Analysis，PCA）确定各监测点PM10和PM2.5不同时间尺度下变化的特征，以期为预测评价太原市大气颗粒污染的状况及为城市的大气污染防治提供理论基础和科学依据。

1 材料与方法

1.1 研究区域概况

研究区位于山西省的省会太原市（111°30'～113°09'E，37°27'～38°25'N），平均海拔约 800 m，西、北、东三面环山，中、南部为河谷平原，整个地形北高南低。中、南部为河谷平原，整个地形北高南低．研究区域属温带季风性气候，室外大气压年均920 hPa，年均降雨量456 mm，空气湿度年均49%，室外近地面风速年均0.3 m∙s-1，年平均气温9.5 ℃，1月最冷，平均气温 6.8 ℃；7月最热，平均气温23.5 ℃。

1.2 监测数据的采集及获取

太原市城区各监测点分布如图1所示。各站点采样口距地面高度为 10.5 m（坞城采样点为 13.5 m），样品分析方法依据中国《环境空气质量标准》（GB3905—2012）（环境保护部，2012）。本研究数据包括2014年2月16日—2016年2月16日共计733 d的PM10和PM2.5数据，颗粒物监测设备24 h连续自动监测、自动储存传输数据，监测数据有多种显示方式，如按半小时、1 h、8 h、12 h、24 h显示，本研究数据显示方式为 8 h，即每日不定时间隔8 h显示颗粒物质量浓度，每天3个有效监测数据，数据记录总数为21867条（有效监测天数见表1）。研究数据来源于自山西省环境监测站。

表1 各监测点研究期间的缺失值统计Table 1 Summary statistics of missing values of ten monitoring sites

各监测点有效监测天数和缺失天数统计如表 1所示，研究期间内各监测点有效天数基本满额，仅部分站点缺失 1～7 d的数据，缺失比例仅为0.14%～0.96%，对于各站点缺失值的处理采取简单删除个案的方法。

1.3 数据整理与分析

图1 研究区域大气监测站点分布图Fig. 1 Location of study area and distribution of monitoring sites

数据整理：首先对于部分站点缺失值进行简单删除个案。在汇总统计多时间尺度数据库的构建中，以各监测站点为基准汇总统计，并对无效值进行简单删除处理，对同一时间段仅存个别站点数据的情况亦进行简单删除，基本保证多时间尺度下所有监测点数据的完备性。分别按照季节尺度、周尺度和日尺度进行分析研究，其中，日时间尺度划分基于 8 h采集频率，定义 01:00—09:00为早（Morning），10:00—18:00为白天（Daytime），19:00—24:00 为夜（Night）。

数据分析：运用经典描述性统计分析方法对PM10和PM2.5数据的基本特征进行统计分析；运用HeatMap分析各监测点PM10和PM2.5质量浓度的区域性和季节性变化特征；采用Morlat连续小波变换的功率谱和总体方差分析揭示PM10和PM2.5质量浓度变化的周期结构及其显著性；基于可视化主成分分析PCA确定多时间尺度下的PM10和PM2.5的变化特征。

本文中，太原市区域内各监控点PM10和PM2.5浓度变化的 HeatMap热图谱分析采用 R语言“pheatmap”包pheatmap函数，热图中各监测点间的的聚类划分是基于各监测点PM10和PM2.5质量浓度的欧式距离来确定的，由 pheatmap函数自动完成；周期结构及显著性的小波功率谱和小波方差运用Matlab2012b软件编程完成；太原市各监测点大气颗粒污染物参数的PCA分析采用R语言（R 3.2.3版本）prcomp（）函数完成，PCA排序图由“bioplot”包 bioplot（）函数完成。可视化 PCA图设置突出变量格式，其解读规则为：变量箭头长短代表对前两轴的贡献大小，即变量箭头越长，影响越大；变量间的相关性可由变量间相互夹角大小衡量，夹角越小，相关性越强。

2 结果分析与讨论

2.1 大气颗粒物质量浓度季节性变化的基本特征

表2所示为太原市10个监测点PM10和PM2.5日质量浓度变化。统计结果显示，PM10日质量浓度的最大值均出现在冬季（其值分别为 758.0 μg∙m-3和 696.0 μg∙m-3），PM2.5日质量浓度的最大值出现的季节不同，2014年出现在秋季（其值为 682.0 μg∙m-3），2015 年出现在冬季（其值为 572.0 μg∙m-3）；PM10平均质量浓度的最高值所处的季节相同，均为冬季[2014 年值为(96.1±64.3) μg∙m-3，2015 年值为(91.5±95.2) μg∙m-3]，均高于国家二级年平均质量浓度标准（70 μg∙m-3），PM2.5平均质量浓度的最高值所处的季节同样均为冬季[2014年值为(147.4±81.7)μg∙m-3，2015 年值为(135.3±91.7) μg∙m-3]。2014 年，PM10和PM2.5在夏季的平均值均相对较低，其余3个季节（春、秋、冬）均高于 70 μg∙m-3；而 2015年，PM10和PM2.5在冬季的质量浓度相对较高，其余3个季节（春、夏、秋）和年均质量浓度均低于70 μg∙m-3，表明太原市大气颗粒污染整体情况虽比较严重，但2015年较2014年，大气颗粒污染物造成的环境污染情况有所好转。图2所示为太原城区各监测PM10和PM2.5月质量浓度变化的热图谱分析结果，依据污染物24 h平均值划分为5级，分别为优（0～35 μg∙m-3）、良（35～75 μg∙m-3）、轻度污染（75～115 μg∙m-3）、中度污染（115～150 μg∙m-3）、重度污染（150～250 μg∙m-3），严重污染（250 μg∙m-3及以上）。由图可知，尖草坪站点、桃园站点和太原站点具有相似性，在地理分布上属于太原市区北中部，是典型的传统工业区（Group1）；小店站点、晋源站点、坞城站点具有相似性，在地理位置上处于太原南部，是近年来的经济发展的核心地带（Group2）；位于太原市北部的上兰站点、涧河站点、南寨站点和金胜站点相对经济发展较慢，处于过渡区（Group3）。整个监测期间，各监测点PM10和PM2.5污染程度在时间分布上存在明显差异。在2014年2—5月（冬春季），2014年 10—12月（秋冬季），以及2015年11月—2016年1月（秋冬季），各监测点PM10和PM2.5的污染情况相对严重；从空间上看，人类活动频繁的新兴经济区（坞城、晋源、小店）较其他监测站点颗粒物污染严重。

表2和图2的分析结果均表明，大气颗粒污染物PM10和PM2.5在冬季均表现出污染程度相对严重的现象。造成冬季颗粒物污染严重的原因可能有两方面，一是与太原市冬季供暖有关（太原市供暖法定时间：11月1日—次年3月31日），太原市的取暖主要靠化石燃料的燃烧（朱红霞等，2014），是产生颗粒污染物的重要人为源，产生的颗粒物对大气颗粒物污染贡献值相对较大；二是与冬季的气象因素有关，冬季树叶凋零，植物对颗粒物的吸附作用大幅度降低，而且太原冬季降水少，气候干燥多风，更易导致大气颗粒污染问题。

表2 太原市大气颗粒污染物质量浓度季节性变化结果统计Table 2 Seasonal changes of particle matter concentrations μg∙m-3

图2 太原市各监测点大气颗粒污染物PM10（a）和PM2.5（b）月质量浓度热图谱Fig. 2 Heat map of monthly changes in each monitoring site for PM10(a) and PM2.5(b)

图2还揭示了在2014年期间，冬季污染程度比较严重，春、秋季节次之，而进入 2015年后，春、秋季的污染程度相对于 2014年同一时段有所减弱，冬季虽然污染程度比较严重，但相对于2014年亦有所好转，造成这种现象的原因可能与近年来山西省加强工业污染的监督和治理，积极调整能源产业结构，加大城市绿化等一系列措施有关（马丽梅等，2014）。

2.2 大气颗粒物质量浓度变化的周期结构分析

2.2.1 颗粒物质量浓度变化的小波功率谱和小波方差分析

采用小波分析方法对太原市大气颗粒物质量浓度变化的周期结构进行分析，小波分析对于长时间序列周期结构的识别具有明显优势，在小波变换中，小波功率直接由其变换数值绝对值平方获得（Wang et al.，2012）。小波变换数值绝对值的平方显示了不同尺度或周期结构下大气颗粒污染物质量浓度变化功率的相对强弱。

在监测期间，太原市城区大气颗粒物（PM10和 PM2.5）日质量浓度变化的小波功率见图 3。图3a和图3c所示为小波变化的实际振幅及其变化量级。小波功率谱图揭示了城区颗粒物质量浓度在不同时间尺度下的最高能量变化特征，PM10和PM2.5的时间序列均显示相对较高能量的变化周期，以4～8 d的周期为主。精确的小波总体方差变化均揭示了 PM10和 PM2.5序列约 4～8 d的周期结构大于95%的统计置信水平（图3b和图3d）。此外，小波总体方差还揭示了PM10和PM2.5时间序列在8～16 d的周期结构均具有接近95%置信水平的特征。

通常，诸如小波模、小波实部分析中得出的周期结构并无严格的物理意义。本文中Morlet小波功率谱及小波方差分析得出的周期结构所代表的物理意义是：该周期结构在所研究的时间段内具有显著的能量变化，代表了该时间段内大气颗粒污染物（PM10和PM2.5）的实际波动幅度。城市大气颗粒污染物（PM10和PM2.5）变化出现4～8 d的周期性特征可能与城市人类生产生活的周期性有关。众所周知，人类生产生活活动具有周变化特征（weekly cycles）（Sanchez-Lorenzo et al.，2012；Yang et al.，2016），即周末城市人类生产活动较工作日有所减少，在工业城市尤为如此，而这种周变化是导致大气等因子呈现周期变化的重要因素，同时这种结构还是城市热源和空气污染的重要影响因素（Earl et al.，2016；Javed et al.，2015）。

2.2.2 大气颗粒污染物周波动结构分析

为了进一步验证大气颗粒污染物（PM10和PM2.5）与城市人类生产生活的周期性关系，以周为时间尺度分别绘制PM10和PM2.5的热图谱（图4）。如图所示，PM10和PM2.5出现了相似的聚类划分，即星期日被单独聚为一类，周三和周四被划分为了一类，周一、周二被划分为一类，可见污染物在一周的变化中有明显的特征。此外，在2014年3—5月（春），2014年10月—2015年1月，以及2015年 12月这段时间，PM10和 PM2.5污染程度在一周内均维持较高值，其原因可能是这些月份均处于大气颗粒污染物高发季和易发季，本身污染情况比较严重，不易区分一周内的污染变化。除这几个月之外的时间里，可以看出同一周时间内，周六和周日的污染情况在大部分时候比其他几天污染程度轻。聚类结果揭示的颗粒物周内变化特征和一周内周末污染情况相对较轻微的现象，从某种程度上验证大气颗粒污染变化与人们的日常生产生活有着密切的关系。

图3 太原市大气颗粒污染物PM10和PM2.5质量浓度的小波功率谱和小波方差Fig. 3 The wavelet power spectrum PM10(a) and PM2.5(c)功率谱图中，高分辨率区域是小波影响锥，其中黑色实线轮廓代表白噪背景下 95%的显著性置信水平；小波总体方差中，蓝色实线代表小波总体方差，蓝色虚线是与功率谱一致背景下95%的显著性置信水平The relative low-resolution region is the cone of influence, where zero padding has reduced the variance. Black contour is the 5% significance level, using a white-noise background spectrum. The global wavelet variance (solid line) for PM10(b) and PM2.5(d), and the dashed line is the confidence for the global wavelet variance, assuming the same confidence level and background spectrum as in power spectrum

图4 太原市各监测点大气颗粒污染物PM10（a）和PM2.5（b）周变化热图谱Fig. 4 Heat map of weekly changes in each monitoring site for PM10(a) and PM2.5(b)

2.3 大气颗粒物不同时间尺度的主成分分析（PCA）

在不同时间尺度下，应用 PCA对太原市各监测点大气颗粒污染物监测样本数据进行 PCA分析之前，先进行消除趋势的对应分析（Detrended Correspondence Analysis，DCA）（Wang et al.，2014）。DCA结果显示，季节时间尺度、周时间尺度和日时间尺度下其排序前2个轴中最大值均小于2个单位（月尺度变化未能符合主成分分析前提），表明各监测点大气颗粒污染物PM10和PM2.5监测样本满足季节时间尺度、周时间尺度和日时间尺度下 PCA分析的前提条件。

由表3可知，太原市大气颗粒污染物监测样本在不同时间尺度PCA的前2轴方差累计百分比均在70%左右，即前2个主成分已经涵盖了各影响变量所涵盖的绝大部分信息。以季节作为划分依据时，PM10前 2个轴累计捕捉方差为 67.8%，PM2.5前2个轴累计捕捉方差为74.6%；以星期作为划分依据时，PM10前2个轴累计捕捉方差为87.4%，PM2.5前2个轴累计捕捉方差为84.9%；以天作为划分依据时，PM10前2个轴累计捕捉方差为88.9%，PM2.5前2个轴累计捕捉方差为90.2%。

表3 太原市大气颗粒污染物在不同时段主成分分析（PCA）前三轴的统计特征Table 3 The statistics of the previous three axis of PCA for PM10and PM2.5in different time scales

图5所示为太原市各监测点大气颗粒物质量浓度不同时间尺度下的 PCA分析。传统工业区、新兴经济发展区和过渡区分别用 Group1、Group2和Group3表示，其划分依据聚类结果（图 2）。图 5中各组线圈包含了各站点96%以上的数据信息。图5（a）和5（b）是以季节为划分依据的大气颗粒污染物参数的PCA分析，图5（c）和5（d）是以星期为划分依据的大气颗粒污染物参数的PCA分析，图5（e）和5（f）是以星期为划分依据的大气颗粒污染物参数的 PCA分析。以季节作为时间尺度对PM10和PM2.5进行PCA分析时，发现影响PM10和PM2.5季节性变化的指标既有共性也存在差异性，冬季指标箭头最长，而春、夏、冬季指标箭头相对较短且长度相当，表明影响太原市大气 PM10和PM2.5的季节性变化受冬季影响最大。PCA结果还显示，不同站点PM10和PM2.5的季节性变化均存在差别。此外，PM10和PM2.5受季节性影响也存在差异，秋季PM10与PC1轴有较强的相关性（图5a），春季PM2.5与PC1轴有较强的相关性（图5b）。综上，季节尺度 PCA结果揭示了冬季是影响颗粒物季节变化的主要因素。这与前人对大气颗粒物季节性变化的结果相一致（Lai，2016；王占山等，2015）。

以周为时间尺度对PM10和PM2.5进行PCA分析，结果揭示了影响PM10和PM2.5质量浓度变化的周时间指标具有相似性。结果均显示，周三（Wednesday）指标箭头最长（图5c和图5d），表明一周之内太原市城区颗粒物污染受周三影响最大，周五和周六次之，各变量之间相关性揭示周二和周四在PM10和PM2.5中具有一致的聚类特征。综上，以周为时间尺度的 PCA结果揭示了周三是影响PM10和PM2.5周变化特征的主要因素。Cerveny et al.（1998）指出区域污染和人类活动有较强关系，表现出周循环（weekly cycle）的显著特征。Shi et al.（2014）同样指出北京地区综合大气污染指数具有周波动特征。世界其他城市大气颗粒物的质量浓度变化也被观测到具有周波动特征（Delene et al.，2002；Gong et al.，2007；Jin et al.，2005），这种周波动特征与周期性的人类经济活动，尤其是明显的交通特征有密切关系。

以天为时间尺度对PM10和PM2.5进行PCA分析，结果揭示了影响PM10和PM2.5质量浓度变化的日时间区段差异性相对较大。PCA结果表明，PM10污染受夜晚影响最大（图5e），PM2.5污染受早晨影响最大（图5f），但白天（Daytime）太原各站点PM10和PM2.5在PCA分析中均与PC1轴有最大相关性，表明白天大气颗粒物排放是造成夜间 PM10污染和早晨 PM2.5污染最明显的主要原因。一天之内不同时间区间下的 PCA结果揭示了白天颗粒物质量浓度变化是造成 PM10和 PM2.5日变化特征的主要因素。王占山等（2013）研究表明白天时段颗粒物排放处于平缓的低谷区，大部分站点在8:00或21:00时出现峰值（王占山等，2013），且具有空间差异性。本研究表明，日尺度内不同时间段PM10和PM2.5污染空间差异不大，但随着时间尺度增大，空间变异性也增大，如图5a和图5b显示，季节性变化中过渡区 Group3（蓝色圈）相比新兴经济发展区（Group2）（绿色圈）范围更大，显然其受各时间参数的影响相对较弱。

图5 监测点大气颗粒物PM10（a，c，e）和PM2.5（b，d，f）季节尺度、周尺度和日尺度PCA分析Fig. 5 Analysis of PCA for PM10(a, c, e) and PM2.5(b, d, f) on seasonally, weekly and daily scales

3 结论

（1）太原市大气颗粒污染物PM10和PM2.5质量浓度的变化存在明显的季节差异。冬季颗粒物污染程度相对严重；2015年颗粒物污染相对于2014年同期有明显好转。

（2）太原市大气颗粒污染物PM10和PM2.5质量浓度的变化存在明显的空间差异，新型经济发展区较传统老工业区污染严重。太原市大气颗粒污染物的浓度与城市生产生活的周波动变化相一致，存在周时间尺度的变化规律，PM10和PM2.5质量浓度最大值出现在一周的中间时段（周三和周四），最小值出现在周末（周日）。

（3）PCA结果表明：太原市大气颗粒物 PM10和 PM2.5季节性变化受冬季影响最大；一周之内受周三影响最大；一天之内PM10和PM2.5质量浓度分别受夜晚和早晨影响最大，但白天颗粒物质量浓度变化是造成其日变化特征的主要因素。

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Abstract: Daily time-series data of PM10and PM2.5on ten locations in Taiyuan City were employed to analyze spatiotemporal characteristics, as well as the synchronous variations with the anthropogenic activities. Main influence variables on different time-scales were identified based on PCA. The results indicated that the obvious spatiotemporal differences were observed on PM10and PM2.5changes. The relatively higher concentrations of PM2.5and PM10in the newly downtown zones, comparing with those in the traditional heavy energy-consumption zones. The particle matter concentrations in winter showed relatively higher values. The wavelet analysis revealed that the period structures of both PM10and PM2.5time series were 4～8 days (P＜0.05), which indicated the weekly cycle fluctuations synchronized with human activities. The higher values of PM10and PM2.5concentrations occurred in midweek, but lower values on the weekend. The PCA results revealed the main influence variables of winter on seasonal scale,Wednesday on weekly scale, and Night and Morning on daily scale for PM10and PM2.5,separately. The variations of PM10and PM2.5concentrations on daily scale can be explained by the changes occurred on Daytime scale because of the approximate horizontal variable showed in PCA result. The research demonstrated the variations of PM10and PM2.5on different time-scale in a heavy energy-consumption city, and which also provided a new perspective for effective prevention and control of atmospheric pollution, as well as the scientific basis of relative standards and specifications for government.

Key words: atmospheric particle matter; different time scales; periodic structure; PCA; energy-consumption city.

Spatial-temporal Variations of PM10and PM2.5on Different Time-scales in Taiyuan

WANG Fei1, HAN Yelin2, ZHAO Ying3*

1. School of Life Science, Shanxi University, Taiyuan 030006, China; 2. School of Physical Education, Shanxi University, Taiyuan 030006, China;3. Shanxi Academy of Environmental Sciences, Taiyuan 030024, China

10.16258/j.cnki.1674-5906.2017.09.010

X513

A

1674-5906（2017）09-1521-08

王飞, 韩业林, 赵颖. 2017. 太原市大气颗粒物 PM10和 PM2.5多时间尺度变化规律研究[J]. 生态环境学报, 26(9):1521-1528.

WANG Fei, HAN Yelin, ZHAO Ying. 2017. Spatial-temporal variations of PM10and PM2.5on different time-scales in Taiyuan [J].Ecology and Environmental Sciences, 26(9): 1521-1528.

国家自然科学基金项目（41401020；41601202）

王飞（1980年生），男，副教授，博士，主要研究方向为环境资源与利用。E-mail: nemo@sxu.edu.cn*通信作者：赵颖（1982年生），女，高级工程师，博士，主要研究方向为生态环境保护。E-mail: shadowying210@163.com

2016-10-01