北京市污水处理厂污泥重金属污染特征和生态风险评价

孟国欣，查同刚*，张晓霞，刘峥，苏光瑞

北京市污水处理厂污泥重金属污染特征和生态风险评价

孟国欣1，查同刚1*，张晓霞1，刘峥1，苏光瑞2

1. 北京林业大学水土保持学院//北京市水土保持工程技术研究中心，北京 100083；2. 北京圣海林生态环境科技股份有限公司，北京 100083

通过连续采集法获得北京市4家污水处理厂脱水污泥样品（标记为Ⅰ、Ⅱ、Ⅲ和Ⅳ），经微波消解后采用电感耦合等离子体发射光谱法（ICP-AES）检测了Zn、Cu、Pb、Cr、Cd、Ni、As、Hg的含量，利用BCR连续提取分析法分析污泥中重金属赋存形态，并采用不同污染指数评价了污泥中重金属污染程度和潜在生态风险，为研究北京市污泥污染特征研究提供基础资料。结果表明，（1）北京市 4家污水处理厂重金属含量差异显著（P＜0.05），Cu、Ni、As平均含量分别超过全国城市污泥均值的7.2%、71.9%、7.4%。（2）重金属形态分析表明，Zn、Cd以可提取态为主，分别为56.8%～63.7%和81.3%～85.7%；Cu、Pb以可还原态为主，分别为54.6%～70.2%和63.9%～79.1%；Cr、Ni、As主要以残渣态形式存在，分别为 53.4%～71.8%、33.4%～51.3%和 49.3%～67.4%。（3）各重金属单因子污染指数大小为 Zn＞Cu＞Ni＞Cd＞Pb＞As＞Cr，各污水处理厂污泥的内梅罗综合指数依次为Ⅳ＞Ⅱ＞Ⅰ＞Ⅲ，分别达到中、中、轻、重污染水平。（4）重金属单因子潜在生态风险指数表现为：Cu＞Cd＞Ni＞Zn＞Pb＞As＞Cr，各污水处理厂污泥的综合因子潜在生态风险指数大小为Ⅳ＞Ⅱ＞Ⅲ＞Ⅰ，均处于低生态风险水平。

污泥重金属；形态分布；单因子污染指数；内梅罗综合污染指数；潜在生态风险指数

污泥主要由多种细菌菌体、有机残片、无机颗粒和胶体组成（王绍文等，2007），是污水处理过程中的必然产物。随着中国城镇污水处理率的不断提高，污泥产量急剧增加，污泥处置问题日益突出（席欣欣等，2011；夏克非等，2010）。得不到及时处理的污泥不断累积而占用大量土地，污泥含有各种重金属和有机污染物等毒害物质可造成二次污染，而且有机质和养分元素的流失也引起资源浪费（Lister et al.，2001）。污泥农用作为一种污泥处置新方法具有重要前景，备受科学家的关注（张灿等，2013；姚金铃等，2010；Cai et al.，2007）。污泥土地利用的主要限制因素是其重金属含量较高（边伟，2009），进入土壤环境不容易被生物分解，一旦进入食物链富集将会给人类健康造成威胁。重金属毒性作用的轻重程度与重金属的种类、含量和赋存形态有关（郭鹏然等，2014；宋琳琳等，2012；李如忠等，2013）。因此，污泥中重金属含量和形态特征及其潜在风险应该引起高度重视（郭鹏然等，2014；Sundaray et al.，2011）。

污泥重金属分析和评价有利于客观、真实地了解污泥的污染特征和污染程度，为污泥的二次利用提供科学依据。选择合理的评价方法对真实反映污泥污染程度至关重要（郭笑笑等，2011）。内梅罗综合污染指数、潜在生态风险指数等指数法因其形式简单、易懂、易学、易操作等特点成为目前评价土壤重金属污染的优选方法（方晓波等，2015；郭笑笑等，2011）。内梅罗综合指数一方面考虑各种重金属元素的平均污染水平，另一方面强调了污染最严重的因子，克服了各种污染水平平均分担的缺陷，能较好地反映污泥重金属污染水平。涂剑成等（2012）研究东北地区城市污水厂污泥污染情况，污泥中单项污染物潜在的生态风险评估结果表明，Cr和Ni的内梅罗单项污染指数所对应的污染程度与地累积指数相当，而Cu、Zn、Mn对应的污染程度高于地累积指数。潜在生态风险指数引入了重金属毒性系数，将重金属的生态效应、环境效应与毒理学联系在一起，使评价体系更侧重于毒理方面。张凌等（2016）采用地累积指数法和潜在生态危害指数法评价了开封市污泥重金属污染程度，两种评价方法所得结果略有不同。刘亚纳等（2017）采用地累积指数法和潜在生态危害指数法评价了洛阳市污泥重金属污染程度，地累积指数法评价结果污染程度稍大于生态危害指数法污染程度。邓炳波等（2015）采用内梅罗综合污染指数和潜在生态风险指数评价了合肥市污水处理厂污泥污染水平，2种评价方法对供试污泥样品的综合评价结果近似，但不同评价方法对单个重金属的评价有所不同。

陈同斌等（2003）对中国城市污泥的研究结果显示，中国城市污泥中的重金属含量普遍低于英美等发达国家，其中，Zn是含量最高的重金属元素，其次是Cu，再次是Cr，而毒性较大的元素Hg、Cd、As含量往往较低。郭广慧等（2014）研究表明，与2006年城市污泥重金属含量相比，2013年中国城市污泥重金属 Cu、Pb、Zn、Cd、Hg、As、Cr和Ni含量均呈下降趋势。为了掌握和评估北京市污水厂污泥重金属含量、污染特征、潜在生态风险，本研究以北京市4家污水处理厂产生的脱水污泥为研究对象，通过对比污泥相关标准来确定北京市污泥中重金属污染程度，采用 BCR连续提取法对重金属4种形态进行分析，以期为研究北京市污泥中重金属污染现状、潜在生态风险和探讨污泥处理处置方法提供基础资料。

1 材料与方法

1.1 各污水处理厂简介

采集北京市4家污水处理厂脱水污泥样品（标记为Ⅰ、Ⅱ、Ⅲ和Ⅳ）。Ⅰ号污水处理厂占地面积4.80 hm2，工程总规模 1.20×105m3∙d-1，处理工艺采用延时曝气的奥贝尔氧化沟工艺，具有生物除磷脱氮功能。Ⅱ号污水处理厂中心总占地面积8.00 hm2，一期处理规模5.4×104m3∙d-1，污水处理方法为二级生物处理，采用氧化沟活性污泥法工艺。Ⅲ号污水处理厂承担着 13.8 km2地区的污水收集与治理任务，服务人口11.8万，一期工程处理规模为4.0×104m3∙d-1，整个工程占地11.97 hm2。污泥经机械浓缩、离心脱水后外运。Ⅳ号污水处理厂占地11.50 hm2，污水处理规模4.0×104m3∙d-1，承担着城区及周边五镇50.0 km2地区的污水二级处理及再生任务，处理工艺为氧化沟二级处理和高速过滤再生水工艺，污泥经机械浓缩、离心脱水后外运。

1.2 污泥样品的采集与预处理

2016年9—10月，连续7 d在北京市4家污水处理厂污泥脱水车间采集脱水污泥样品。每个污水处理厂布设3个采样点，共采集84个污泥样品。每次用聚乙烯自封袋取样 500 g，采集的新鲜样品经自然风干，用四分法多次筛选后取100 g污泥样品，研磨过100目筛（尼龙筛）后保存备用。

1.3 样品处理与测试

1.3.1 含量分析

称0.2000 g预处理后的样品于微波消解罐中，采用 HNO3-HCl-HF-HClO4消煮，利用电感耦合等离子体原子发射光谱仪 ICP-AES测定重金属元素含量（戴亮等，2012）。ICP-AES最佳工作参数：射频功率1300 W；进样量1.5 mL∙min-1；载气流量1.2 mL∙min-1；辅助气流量 0.2 mL∙min-1，读数延迟60 s（苏萌等，2014）。测定波长（nm）分别为：Zn 213.86、Cu 324.75、Pb 220.35、Cr 267.72、Cd 226.50、Ni 231.60、As 189.04。1.3.2 重金属形态分析方法

重金属元素化学形态分析采用欧共体修正的BCR顺序提取法（Ure et al.，1993）。酸可提取态：称取0.5000 g样品到50 mL离心管中，加入20 mL 0.11 mol∙L-1醋酸（HOAc），室温振荡 16 h，在 3000 r∙min-1的转速下离心20 min，取上清液待测，残渣留存；可还原态：向上一步的残渣中加0.5 mol∙L-1的NH2OH·HCL溶液（盐酸羟胺）20 mL，室温振荡16 h，在3000 r∙min-1的转速下离心20 min，取上清液待测，残渣留存；可氧化态：向上一步的残渣中加30%的H2O25mL，室温反应1 h，偶尔振荡，(85±2) ℃下水浴硝化1 h，蒸发至体积少于2 mL，补加5mL H2O2，重复上述操作，体积减少到大约1 mL；冷却后加1.0 mol∙L-1NH4OAc溶液25 mL，室温下振荡16 h，在3000 r∙min-1转速下离心20 min，取上清液待测，残渣留存；残渣态：方法同全量检测方法。

1.4 评价方法

1.4.1 污泥重金属污染评价

单因子污染指数法：单因子污染指数法是国内外普遍采用的方法之一，可对土壤中某一污染物的污染程度进行评价（陈怀满，2005），其计算公式为：

式中，Pi为土壤中污染物i的环境质量指数；Ci为污染物 i的实测含量（mg∙kg-1）；Si为污染物 i的环境质量标准（mg∙kg-1）。

内梅罗综合污染指数法：内梅罗综合污染指数法可全面反映土壤中各污染物的平均污染水平，也突出了污染最严重的污染物给环境造成的危害（何绪文等，2016），其计算公式为：

式中，P为监测点的综合污染指数；Pimax为 i监测点污染物单污染指数中的最大值；Piave为i监测点所有污染物单污染指数平均值。依据单因子指数法和内梅罗综合污染指数法可将土壤重金属污染划分为5个等级，具体如表1所示。

表1 土壤重金属污染分级标准Table 1 Classification criteria for soil heavy metal pollution

《土壤环境质量标准》（GB15618—1995）提供的土壤环境质量标准如表2所示，本研究选用国家土壤质量Ⅰ级标准为评价标准。

表2 土壤环境质量执行标准值Table 2 The standard values of soil environment quality mg∙kg-1

1.4.2 污泥重金属潜在生态风险指数计算

重金属潜在生态风险评价采用瑞典科学家Hakanson（1980）提出的评价方法，该方法是目前沉积物重金属污染质量评价应用最广泛的方法之一（于云江等，2010）。计算公式如下：参比值；为第i种重金属单因子潜在生态风险指

表3 不同重金属的毒性效应系数Table 3 Reference nd toxic coefficientof different heavy metals

表3 不同重金属的毒性效应系数Table 3 Reference nd toxic coefficientof different heavy metals

Index Zn Cu Pb Cr Cd Ni As C/(mg∙kg-1) 80 30 25 60 0.5 40 15 i n T 1 5 5 2 30 5 10 i r

表4 不同生态风险水平的划分Table 4 Classification standard of Ei and RI r

2 结果与讨论

2.1 四家污水处理厂污泥重金属含量

本研究检测了污泥中 Zn、Cu、Pb、Cr、Cd、Ni、As、Hg 8种重金属元素的含量，其中，Hg含量低于检测值，其余7种重金属含量差异较大（表5）。Zn、Cu、Pb、Cr、Cd、Ni、As 的含量分别介于 405.71～1563.38、101.57～421.31、14.73～34.30、21.32～137.34、0.21～0.28、13.14～206.5、8.72～14.82 mg∙kg-1之间，各重金属含量算数平均值分别为721.36、195.70、25.77、57.44、0.24、77.16、12.35 mg∙kg-1，Cu、Ni、As平均含量分别超过全国城市污泥几何均值的7.2%、71.9%、7.4%。Zn占重金属总量比例最大，Cd占重金属总量比例最小。虽然本研究中 Hg含量低于检测值，但白莉萍等（2014）研究表明北京地区不同城镇污水处理厂堆肥污泥在今后的农用以及园林绿化处置中存在潜在的 Hg环境污染状况，所以Hg污染不容忽视。

方差分析表明，不同污水处理厂污泥重金属含量差异显著（P＜0.05）。其中，Zn、Cu含量表现为Ⅳ号污水处理厂显著大于其他污水处理厂（P＜0.05），Ⅰ号和Ⅲ号污水处理厂差异不显著。Pb含量表现为Ⅱ号污水处理厂显著大于其他污水处理厂（P＜0.05），Ⅲ号和Ⅳ号污水处理厂差异不显著。Cr、Ni各污水处理厂两两之间均差异显著（P＜0.05）。Cd含量表现为Ⅱ号污水处理厂显著大于其他污水处理厂（P＜0.05），其他各污水处理厂差异不显著。As含量表现为Ⅰ号污水处理厂显著小于其他污水处理厂（P＜0.05），其他各污水处理厂差异不显著。不同污水处理厂污泥重金属污染程度不一，主要是由于各污水处理厂的污水来源、处理工艺和处理能力存在差异（陆凤娟，2013；刘志杰等；2012）。总体上，北京 4家污水处理厂污泥中重金属含量不超标。就单个污水处理厂而言，只有Ⅱ号污水厂的Ni含量（206.54 mg∙kg-1）超过中国污染物排放标准（200 mg∙kg-1）的3.27%。

表5 污泥重金属含量Table 5 Content of heavy metal in sludge mg∙kg-1

2.2 重金属形态分析

4家污水处理厂7种重金属元素的残渣态、可还原态、可氧化态和酸提取态在总量中所占比例见图1。4种重金属形态中，后3种形态是可提取态，具有生物有效性（Velimirovic et al.，2011），容易被作物吸收，有一定的潜在危害性。残渣态则非常稳定，一般条件下难以迁移转化，毒性也是最小的（Shikazono et al.，2012；Jain et al.，2010）。

比较不同污水处理厂重金属分布特征，其分布规律基本一致。各污水处理厂中，Zn、Cd可提取态含量介于56.8%～63.7%、81.3%～85.7%之间，Zn、Cd潜在生态危害较大，应加强防控。Cu、Pb可还原态占总量的比例较其他元素略高，分别为54.6%～70.2%、63.9%～79.1%，表明这两种重金属较为活泼，移动性较强。Cr、Ni、As主要以残渣态形式存在，分别为 53.4%～71.8%、33.4%～51.3%、49.3%～67.4%。

将污泥中重金属可还原态、可氧化态和酸提取态之和作为重金属实测含量，分别计算单因子污染指数、内梅罗综合污染指数和潜在生态风险指数。

图1 污泥重金属形态Fig. 1 Distribution of heavy metal in sludge n=84

2.3 重金属污染评价分析

7种重金属单因子污染指数平均值大小为Zn＞Cu＞Ni＞Cd＞Pb＞As＞Cr，其中 Zn、Cu、Ni 3 种重金属元素污染相对严重，单因子污染指数平均值分别为4.48、4.34、1.15，污染程度分别为重、重、轻污染。Cd单因子污染指数平均值为0.98，污染程度均为警戒限。Pb、Cr、As单因子污染指数平均值均小于0.7，污染程度均为安全。为了充分保证安全性，本研究基于污泥独立农用进行分析，在实际使用过程中，污泥一般作为土壤改良剂施用。因此，实际应用可能造成的生态风险小于本研究分析值。

不同污水处理厂污泥重金属单因子污染指数存在差异。Ⅰ、Ⅲ号污水处理厂 Pb、Cr、Ni、As均小于0.7，属于安全等级，Cd属于警戒限等级，Cu、Zn属于中污染；Ⅱ号污水处理厂Cr、As均小于0.7，属于安全等级，Pb属于警戒限等级，Cd属于轻污染，Zn属于中污染，Cu、Ni属于重污染；Ⅳ号污水处理厂As属于安全等级，Pb、Cr、Cd属于警戒限等级，Ni属于轻污染，Zn和Cu属于重污染。总体而言，Cu和Zn是整个北京市污水处理厂污泥中最主要的环境污染因子。

4家污水处理厂对应的内梅罗综合指数 P（表6）表现为Ⅳ＞Ⅱ＞Ⅰ＞Ⅲ，各污水处理厂污泥分别达到中、中、轻、重污染。

2.4 污泥中重金属潜在的生态风险评估

不同污水处理厂污泥重金属单因子潜在生态风险程度存在差异，Ⅰ、Ⅱ、Ⅲ号污水处理厂各重金属都处于低生态风险，Ⅳ号污水处理厂Cu处于中生态风险，其余各重金属都处于低生态风险。7种重金属元素单因子潜在生态风险指数变化范围依次为：Cu 13.14～52.03，Ni 0.80～15.05，Zn 2.88～12.37， As 2.48～4.64， Pb 2.45～5.73， Cd 11.04～13.83，Cr 0.23～2.13。

4家污水处理厂污泥的综合因子潜在生态风险指数（RI）表现为Ⅳ（91.03）＞Ⅱ（63.71）＞Ⅲ（40.33）＞Ⅰ（33.54）（表7），各污水处理厂复合危害指数均处于低生态风险水平。

表7 重金属潜在环境风险指数Table 7 Potential ecological risk index of heavy metal in soil

2.5 不同污染指数评价结果差异性分析

不同评价方式侧重点不同，评价结果可能有所差异。文竹等（2016）对贵州省污水厂污泥进行评价得出：从P来看，贵州省铜仁、贵阳、兴义、遵义、凯里、六盘水和毕节7座城市污泥均达到重度污染，RI分析得出各污水处理厂分别处于中等、重、中等、严重、中等、中等、中等污染水平。本研究结果与之一致，P分析各污水处理厂污泥分别达到中、中、轻、重污染，综合因子潜在生态风险指数RI分析得出各污水处理厂均处于低生态风险水平。可以看出两种评价方式所得评价结果不同，并且表现为P评价结果污染程度较高，RI评价结果污染程度较低。P评价法中高浓度重金属含量对评价结果的影响较大，但实际研究中发现低浓度重金属的种类却远远多于高浓度的重金属种类，这样可能使得高浓度重金属的影响过大而忽略或降低低浓度重金属的影响（郭笑笑等，2011；师荣光等，2006），从而导致评价结果污染程度较高。RI评价法引入了重金属毒性响应系数，一方面毒性响应系数差异较大体现了其对人体健康的影响不同，有利于为人类健康生活提供科学依据（郭平等，2005），另一方面将环境生态效应与毒理学结合，并通过加权求和的计算方式，评价结果更能全面反映各个重金属元素的污染程度。

表6 重金属污染评价指数Table 6 Pollution appraisal indexes of heavy metal in soil

3 结论

北京市 4家污水处理厂重金属含量差异显著（P＜0.05），7种重金属含量算数平均值分别为721.36、195.70、25.77、57.44、0.24、77.16、12.35 mg∙kg-1，Cu、Ni、As平均含量分别超过全国城市污泥均值的7.23%、71.85%、7.39%。

重金属形态分析表明，Zn、Cd以可提取态为主，分别占56.8%～63.7%和81.3%～85.7%；Cu、Pb以可还原态为主，分别为 54.6%～70.2%和63.9%～79.1%，表明这两种重金属较为活泼，移动性较强；Cr、Ni、As主要以残渣态形式存在，分别为53.4%～71.8%、33.4%～51.3%和49.3%～67.4%。

各重金属单因子污染指数大小为 Zn＞Cu＞Ni＞Cd＞Pb＞As＞Cr，各污水处理厂污泥内梅罗综合指数依次为Ⅳ＞Ⅱ＞Ⅰ＞Ⅲ，分别达到中、中、轻、重污染水平。

重金属单因子潜在生态风险指数表现为：Cu＞Cd＞Ni＞Zn＞Pb＞As＞Cr，各污水处理厂污泥的综合因子潜在生态风险指数大小为Ⅳ＞Ⅱ＞Ⅲ＞Ⅰ，均处于低生态风险水平。

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Abstract: Sludge samples were continuously collected from four sewage treatment plants (I, Ⅱ, Ⅲ and Ⅳ) in Beijing. The concentration of heavy metals (Zn, Cu, Pb, Cr, Cd, Ni, As, Hg) were analyzed using ICP-AES after microwave digestion pretreatment, and the different forms of the heavy metals, were determined by BCR a sequential extraction method. Different pollution indexes were used to evaluate the pollution characteristics and potential ecological risk of heavy metals in the sludge in order to provide the basic data for the study of sludge pollution characteristics in Beijing. The results showed that: (1) Average heavy metal contents were significantly different (P＜0.05) among the four sewage treatment plants, the average contents of Cu, Ni and As exceeded 7.2,%, 71.9% and 7.4% of the mean values in national urban sludges. (2) Zn and Cd were mostly concentrated in extractable form, with the range of action contents of 56.8%～63.7%and 81.3%～85.7% respectively, Cu and Pb were mostly concentrated in a reduced form and ranged in 54.6%～70.2% and 63.9%～79.1% respectively, Cr, Ni and As were mainly concentrated in residual form, accounting for 53.4%～71.8%, 33.4%～51.3% and 49.3%～67.4% respectively. (3) The single factor pollution index for heavy metals was in the order of Zn＞Cu＞Ni＞Cd＞Pb＞As＞Cr, and the Nemerow integrated pollution index for the 4 sludge samples presented as Ⅳ＞Ⅱ＞I＞Ⅲ, and reached moderate, moderate, slight and severe pollution level. (4) The single-factor potential ecological risk index of heavy metals was in the order of Cu＞Cd＞Ni＞Zn＞Pb＞As＞Cr, and the integrated-factor potential ecological risk index of the sludge presented as Ⅳ＞Ⅱ＞Ⅲ＞I, and all indices reached slight ecological risk level.

Key words: sludge heavy metals; fractional distribution; single factor pollution index; Nemerow integrated pollution index; potential ecological risk index

Heavy Metal Pollution Characteristics and Ecological Risk Assessment of the Sludge from Wastewater Treatment Plants in Beijing

MENG Guoxin1, ZHA Tonggang1*, ZHANG Xiaoxia1, LIU Zheng1, SU Guangrui2

1. School of Soil and Water Conversation, Beijing Forestry University//Beijing Engineering Research Center of Soil and Water Conservation,Beijing 100083, China;2. Beijing Sainteco Technology Corp., ltd, Beijing 100083, China

10.16258/j.cnki.1674-5906.2017.09.016

X132; X820.4

A

1674-5906（2017）09-1570-07

孟国欣, 查同刚, 张晓霞, 刘峥, 苏光瑞. 2017. 北京市污水处理厂污泥重金属污染特征和生态风险评价[J]. 生态环境学报, 26(9): 1570-1576.

MENG Guoxin, ZHA Tonggang, ZHANG Xiaoxia, LIU Zheng, SU Guangrui. 2017. Heavy metal pollution characteristics and ecological risk assessment of the sludge from wastewater treatment plants in Beijing [J]. Ecology and Environmental Sciences, 26(9):1570-1576.

北京城市污水处理厂污泥与园林绿化剩余物协同利用关键技术研发与示范项目（Z151100002115006）

孟国欣（1991年生），女，硕士研究生，主要从事土壤重金属研究。E-mail: 13020099142@163.com*通信作者。E-mail: zhtg73@bjfu.edu.cn

2017-07-09