基于统计方法的辽东湾沉积物中多环芳烃来源特征分析

张玉凤，宋永刚，刘传涛，杨萌，田金，于彩芬，杨爽，吴金浩,*

1. 辽宁省海洋水产科学研究院，大连 1160232. 辽宁省海洋环境监测总站，大连 1160233. 中国海洋大学 化学化工学院，青岛 2661004. 大连海洋大学 水产与生命学院，大连 1160235. 大连市环境监测中心，大连 116023

基于统计方法的辽东湾沉积物中多环芳烃来源特征分析

张玉凤1,2,3，宋永刚1,2，刘传涛4，杨萌5，田金1,2，于彩芬1,2，杨爽1,2，吴金浩1,2,*

1. 辽宁省海洋水产科学研究院，大连 1160232. 辽宁省海洋环境监测总站，大连 1160233. 中国海洋大学 化学化工学院，青岛 2661004. 大连海洋大学 水产与生命学院，大连 1160235. 大连市环境监测中心，大连 116023

为研究辽东湾表层沉积物中多环芳烃(PAHs)的来源特征，2014年5月采集了20个辽东湾海域表层沉积物样品，并利用气相色谱质谱联用仪对优先控制的16种PAHs进行测定，采用聚类分析、主成分分析-多元线性回归分析、异构体比值3种统计方法对辽东湾表层沉积物中PAHs来源特征进行了研究。结果表明，辽东湾表层沉积物中PAHs含量范围88.5～199.3 ng·g-1，平均值为(126.3±35.3) ng·g-1，其中，萘、菲和荧蒽是PAHs优势组分。通过统计分析结果表明，辽东湾北部表层沉积物中PAHs含量低于西南部，沉积物中PAHs的来源包括石油燃烧来源、煤炭、木材等生物质燃烧来源和石油来源，其中燃烧来源是主要来源，煤炭、木材等生物质燃烧来源占49.9%，石油燃烧来源和石油来源占50.1%。

多环芳烃；辽东湾；沉积物；统计分析

Received14 January 2017accepted20 March 2017

Abstract: The source apportionment of 16 polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs) in surface sediment in Liaodong Bay was investigated in May 2014. Cluster analysis, principal component analysis-multiple linear regression and diagnostic ratios were used to identify the sources of PAHs. The total concentrations of PAHs ranged from 88.5 ng·g-1to 199.3 ng·g-1, with the mean value of (126.3±35.3) ng·g-1. The individual PAHs with the highest concentrations were naphthalene, phenanthrene and fluoranthene. Statistical analysis results indicated that the concentration of PAHs in surface sediments from northern Liaodong Bay was lower than those in the southwest of the Bay. The combustion sources of petroleum products and coal & wood combustion and petroleum sources were the PAHs sources of surface sediment. The major was combustion source. The coal & wood combustion accounted for 49.9% of the total sources, and a mixture of the petroleum combustion and petroleum sources accounted for 50.1%.Keywords: polycyclic aromatic hydrocarbon (PAHs); Liaodong Bay; sediment; statistical analysis

多环芳烃(PAHs)是一类广泛存在于环境中的持久性有机污染物质，由于具有神经毒性、致癌性、致突变性及生殖毒性而受到不同学者的广泛关注[1-3]。目前，已有16种多环芳烃被美国环保署列为优先控制有机污染物[4]。自然环境中多环芳烃主要来源于人为来源和天然来源[5]，其中人为来源是多环芳烃的主要来源[6]，主要包括石油的不完全燃烧、原油和石油制品泄露、工业生产和交通运输的燃油等。天然来源主要包括森林火灾、火山喷发和生物合成活动等，天然来源对多环芳烃来源的贡献较小[7-8]。在海洋环境中多环芳烃由于具有疏水性更容易在沉积物中长期累积，对海洋生物和海洋环境产生持久的影响，环境中多环芳烃污染很可能危及到人类的健康[9-10]，因此，近年来有大量研究都聚焦在海洋环境中多环芳烃的分布、来源分配和生态风险评价方面[11-14]。

辽东湾位于渤海北部，是我国最北部的海湾，与黄海通过渤海海峡连接，是我国重要的鱼虾产卵场、索饵场和洄游通道，也是我国重要的海水养殖基地[13]。近年来，由于城市化进程的加快、陆源排污、海上开发活动、海上通行、捕捞作业以及溢油事故等均对辽东湾生态环境中多环芳烃的分布和来源产生影响。辽东湾海上石油资源丰富，湾内石油开发规模日益扩大，辽河油田、旅大油田、绥中36-1油田等多个油田均分布在辽东湾海域，近年来，辽东湾相继发生多起溢油突发性污染事件，如蓬莱19-3油田溢油事故、锦州9-3油田溢油事故等，由于石油组分的复杂性、毒性各异以及长期的危害性，致使海洋环境中石油污染生态损害的评价具有不确定性，而多环芳烃是石油毒性的主要来源。目前，异构体比值法是用于多环芳烃来源评估最常用的方法，但这种方法的评估结果存在一定程度的误差，因此，本文通过聚类分析、主成分分析、异构体比值3种统计学方法对辽东湾海域沉积物中16种多环芳烃的来源特征进行了评估，力求能够通过多种统计学方法的比较，对辽东湾沉积物中多环芳烃污染来源进行更加合理的分析，为海洋环境保护工作提供技术支持。

1 材料与方法(Materials and methods)

1.1 样品采集和前处理

辽东湾海域受到水动力等多种因素的影响，沉积速率也有所不同。辽东湾北部浅海区由于受到潮流顶托的作用自西向东、由潮滩向浅水区沉积速率逐渐减小(从2.9 cm·a-1到0.54 cm·a-1)[15-17]；同时，由于受到沿岸泥沙流、海底坡度、海流场结构等的影响，辽东湾湾顶向西南随水深增加，沉积速率逐渐减小(从2.4 cm·a-1到0.22 cm·a-1)[18]，辽东湾中部海域沉积速率(0.22～0.77 cm·a-1)略小于近岸海域(0.41～1.1 cm·a-1)[18]，辽东湾海域采集0～5 cm的沉积物样品大概能代表5～10年的沉积物中多环芳烃的分布特征，但辽东湾区域水深较浅，海水混合作用会对沉积物的垂直分布产生影响，5 cm内的沉积物垂直分布特征并不明显[16,19]。本研究于2014年5月对辽东湾海域20个站位表层沉积物样品(0～5 cm)进行了采集(图1)，辽东湾采样站位覆盖整个辽东湾区域，海洋沉积物样品利用抓斗式采泥器进行采集，样品用提前处理的铝箔包好(450 ℃高温灼烧)，置于双层密封袋中，并于-20 ℃下冷冻保存。样品在实验室内经冷冻干燥、研磨、全量通过80目的样品筛后，用于沉积物中16种多环芳烃含量分析。

图1 采样站位图Fig. 1 Location of sampling sites in Liaodong Bay

1.2 样品前处理及实验方法

采用海洋行业标准《海洋监测技术规程 第2部分：沉积物》(HY/T 147.2—2013)[20]对沉积物样品中多环芳烃进行分析测定，采用快速溶剂萃取法对样品进行前处理，准确称取沉积物干样和硅藻土混匀，放入萃取池，加入替代标准使用溶液(D8-萘、D10-苊、D10-菲、D12-和D12-苝)(美国百灵威公司)，萃取溶剂采用正己烷(色谱纯、美国MREDA公司)和二氯甲烷(色谱纯、美国MREDA公司)，体积比为1:1，萃取温度为100 ℃，静态萃取时间为5 min，循环次数2次，萃取后，萃取液旋转浓缩至约2 mL，加入1 g铜粉(优级纯、国药集团化学试剂有限公司)后，用硅胶(100～200目，优级纯，美国百灵威公司)、中性氧化铝(100～200目，优级纯，美国百灵威公司)和无水硫酸钠(优级纯、天津科密欧化学试剂有限公司)层析柱进行净化，净化后的淋洗液旋蒸浓缩至约1 mL，溶剂为正己烷，加入内标物D14-三联苯标准使用溶液(美国百灵威公司)，混匀，用于仪器分析测定海洋沉积物中多环芳烃。

分析仪器为气相色谱/质谱仪(美国安捷伦公司6890/5975B)，16种多环芳烃分别为萘(Nap)、二氢苊(Ace)、苊(Acp)、芴(Fl)、菲(Phe)、蒽(An)、荧蒽(Flu)、芘(Pyr)、苯并(a)蒽(BaA)、(Chr)、苯并(b)荧蒽(BbF)、苯并(k)荧蒽(BkF)、苯并(a)芘(BaP)、茚并(1,2,3- cd)芘(InP)、二苯并(a,h)蒽(DbA)和苯并(g,h,i)苝(BgP)。仪器分析条件为：色谱柱为DB-5MS(30 m×0.25 mm×0.25 μm)，载气流速为1.0 mL·min-1，不分流进样，升温程序为：初始温度为50 ℃，以20 ℃·min-1的速度由50 ℃升至220 ℃，保持3 min；以10 ℃·min-1的速度升至300 ℃，保持9 min，EI电离方式，离子源温度250 ℃，电子能量为70 eV，进样口温度250 ℃。通过全扫描模式对16种PAHs进行定性分析，选择离子扫描模式进行样品数据采集，对沉积物样品进行分析测定。

样品分析过程中所用玻璃器皿均经过超声清洗、高温灼烧、有机试剂润洗后才能进行实验，实验过程中添加空白样品来监控实验室有机试剂和分析全过程引入的污染，通过添加空白样品、平行样品、内标物质以及替代标准样品来进行质量控制，所有空白样品均符合实验分析要求；替代标准的回收率为40%～98%，方法的相对标准偏差(RSD)为0.6%～4.0%。文中结果均进行了内标和回收率校正。

1.3 统计分析方法

采用Golden Software 9.0绘制沉积物采样站位图，采用Origin 9.0进行数据统计及异构体比值图和柱状图绘制，运用SPSS 22.0统计软件进行统计分析，利用欧氏距离的层次聚类分析Q型和R型聚类分析对调查站位的相似程度和16种多环芳烃的相似程度进行分析，利用主成分分析-多元线性回归方法及异构体比值法对辽东湾表层沉积物中PAHs的来源进行比较分析。

2 结果(Results)

2.1 沉积物中多环芳烃含量和组成特征

2014年辽东湾表层沉积物中ΣPAHs含量为88.5～199.3 ng·g-1，平均值为(126.3±35.3) ng·g-1。其中以萘和菲的含量最高，含量分别为14.2～62.4 ng·g-1和12.1～71.6 ng·g-1，平均值分别为(36.6±12.2) ng·g-1和(23.6±13.4) ng·g-1，其次为荧蒽和芘，含量分别为5.6～21.2 ng·g-1和6.2～15.2 ng·g-1，平均值分别为(11.9±4.8) ng·g-1和(10.3±3.2) ng·g-1(图2)；表层沉积物中2环、3环、4环、5环和6环多环芳烃所占百分比分别为30.3%、29.5%、25.9%、11.2%和3.2%，其中，低分子量多环芳烃(ΣLPAHs，2环和3环多环芳烃)含量略高于高分子量多环芳烃(ΣHPAHs，4环、5环和6环多环芳烃)，沉积物中低分子量多环芳烃占主导优势。

2.2 聚类分析

采用欧氏距离层次聚类Q型聚类分析对多环芳烃的各单体含量进行站位的相似性分析，如图3和图4所示，结果表明：2014年辽东湾表层沉积物调查站位可聚为2大类，其中第1类为包括12个站位，分别为1号～8号站位、10号、12号、13号和16号站位；第2类包括8个站位，分别为9号、11号、14号、15号、17号～20号站位，第1类站位主要分布在辽东湾的北部海域，第2类站位主要分布在辽东湾的西南部海域；第1类站位表层沉积物中ΣPAHs含量为88.5～116.5 ng·g-1，平均值为(102.1±10.9) ng·g-1，第2类站位表层沉积物ΣPAHs含量为132.7～199.3 ng·g-1，平均值为(162.7±26.0) ng·g-1，第1类和第2类站位中萘和菲含量最高，第2类站位ΣPAHs含量明显高于第1类站位(显著性检验P<0.05)。第1类站位沉积物中2环、3环、4环、5环和6环多环芳烃百分比分别为33.6%、30.4%、24.5%、9.5%和2.0%，第2类站位沉积物中2环、3环、4环、5环和6环多环芳烃百分比分别为25.3%、28.1%、28.0%、13.7%和4.9%，第1类站位辽东湾北部海域沉积物中低分子量多环芳烃的比例高于第2类站位辽东湾的西南部海域(见表1)。

图3 辽东湾不同站位表层沉积物PAHs聚类分析谱系Fig. 3 Hierarchical clustering of sample sites on 16 PAHs in surface sediments from Liaodong Bay

图4 聚类分析中辽东湾不同大类站位分布图Fig. 4 Location of sampling sites in each cluster in Liaodong Bay

表1 辽东湾表层沉积物中PAHs浓度(ng·g-1)Table 1 The concentrations of PAHs in surface sediments from Liaodong Bay (ng·g-1)

采用欧氏距离的层次聚类R型聚类分析对多环芳烃的16种单体进行相似性分析，如图5所示，结果表明：2014年辽东湾表层沉积物调查站位16种多环芳烃可聚为3大组，第1组主要为高分子量多环芳烃，主要包括InP、BaP、BbF、Ace、BkF、Acp、Flu、BaA、Pyr和BgP，是石油燃烧的主要成分，第1组主要来源可能是燃烧来源中由海上交通等引起的石油燃烧来源[21-22]；第2组为3环和4环多环芳烃，主要包括Phe、Chr、An和Fl，是煤炭、木材燃烧的主要成分，因此第2组主要来源可能是燃烧来源中的煤炭、木材等生物质燃烧来源[21,23-25]；第3组为Nap和DbA，Nap为低分子量多环芳烃，主要来源于原油和石油制品泄漏等石油来源[8,22,26]，DaA为4环多环芳烃主要来源于燃烧来源中石油燃烧来源[21-22]，因此，第3组属于为石油来源和石油燃烧来源的混合来源。通过聚类分析表明，辽东湾表层沉积物中多环芳烃来源为石油燃烧、煤炭、木材等生物质燃烧和石油来源的混合来源。

2.3 主成分分析-多元线性回归分析

采用因子分析的主成分分析，利用方差极大法对20个站位的16种多环芳烃进行主成分分析，如图6所示，结果表明：2014年辽东湾表层沉积物调查的16种多环芳烃单体共筛选出3个主成分，3个主成分共解释了83.0%的结果，其中第1主成分对总方差的贡献率为61.1%，InP、BaP、BbF、DbA、Ace、BkF、Acp、Pyr、Nap和BgP在第1主成分上有较高的载荷，载荷的变化范围为0.673～0.939，其中InP、BaP、BbF、BkF、Pyr和BgP均为高分子量多环芳烃，高分子量多环芳烃主要来源可能是燃烧来源中由海上交通引起的石油燃烧来源[21-22]；而Nap、Ace、Acp为低分子量多环芳烃主要来源于原油和石油制品泄漏等石油来源[8,22,26]，因此第1主成分为石油燃烧来源和石油来源的混合来源；第2主成分对总方差的贡献率为21.9%，Phe、Chr、An、Fl、Flu和BaA在第2主成分上有较高载荷，第2主成分主要是3环和4环多环芳烃，其中Fl、An、Flu、Phe、BaA是煤炭、木材等生物质燃烧的主要成分[21,23-25]，因此第2组主要来源可能是燃烧来源中煤炭、木材等生物质燃烧来源。

图5 辽东湾表层沉积物16种多环芳烃聚类分析谱系Fig. 5 Hierarchical dendrogram of 16 PAHs in surface sediments from Liaodong Bay

图6 辽东湾表层沉积物16种多环芳烃主成分载荷Fig. 6 Principal component analysis plots showing variable loading of 16 PAHs in surface sediments in Liaodong Bay

根据主成分分析结果，辽东湾表层沉积物中多环芳烃来源为石油燃烧、煤炭、木材等生物质燃烧和石油来源的混合来源，其中石油燃烧和煤炭、木材等生物质燃烧均为燃烧来源，燃烧来源是主要来源。主成分分析-多元线性回归分析是判别多环芳烃在大气、沉积物和土壤中来源的一个有效方法，不同的多环芳烃来源与∑PAHs含量在95%置信范围内进行逐步筛选回归，回归方程为Z=0.690PC1+0.687PC2，回归系数的P值均小于0.05，回归分析的可决系数为R2=0.901，根据主成分分析-多元线性回归分析，石油来源和石油燃烧来源的混合来源占多环芳烃来源的50.1%，煤炭、木材等生物质燃烧来源占多环芳烃来源的49.9%。

2.4 异构体比值法

异构体比值法是用于辨别沉积物中PAHs来源最简单常用的方法[8]，BaA/(BaA+Chr)、Flu/(Flu+Pyr)、InP/(InP+BgP)均是常用的异构体比值。2014年辽东湾表层沉积物中Flu/(Flu+Pyr)范围为0.45～0.59，其中辽东湾北部站位(第1类)表层沉积物中PAHs主要为燃烧来源中石油燃烧来源和煤炭、木材等生物质燃烧来源，辽东湾西南部站位(第2类)PAHs的主要来源为燃烧来源中煤炭、木材等生物质燃烧来源；根据InP/(InP+BgP)，2014年辽东湾表层沉积物中InP/(InP+BgP)范围为0.21～0.69，辽东湾海域主要是石油燃烧来源和煤炭、木材等生物质燃烧来源；2014年辽东湾表层沉积物中BaA/(BaA+Chr)范围为0.21～0.69，其中，辽东湾北部站位(第1类)的10号和13号站位为石油来源，10号和13号站位主要位于辽东湾中部海域；辽东湾西南部站位(第2类)沉积物均为石油来源和燃烧来源的混合来源。异构体比值来源分析结果与聚类分析和主成分分析相类似，辽东湾表层沉积物中PAHs来源主要来源于石油来源和燃烧来源的混合来源，燃烧来源是主要来源，包括石油燃烧来源和煤炭、木材等生物质燃烧来源(图7)，其中辽东湾北部站位可能受到石油来源的影响。

辽东湾表层沉积物样品中BaA/(BaA+Chr)、Flu/(Flu+Pyr)、InP/(InP+BgP)之间具有较弱的相关性，相关性分析结果表明异构体比值判断主要来源具有不确定性，不同的异构体比值具有不同的来源分析结果。因此，异构体比值法不能准确地判断污染源。参数PP可以用来区分判定燃烧来源和石油来源[27]。

PPi=(异构体比值-M)/M

(1)

PP=∑PPi

(2)

其中，M是标准值，M(BaA/(BaA+Chr))=0.2，M(Flu/(Flu+Pyr))=0.4，M(InP/(InP+BgP))=0.2，本研究中PP计算方法为：

PP=[BaA/(BaA+Chr)-0.2]/0.2+[InP/(InP+BgP)-0.2]/0.2+[Flu/(Flu+Pyr)-0.4]/0.4

当PP>0，PAHs主要来源是燃烧来源；当PP<0，PAHs主要来源是石油来源。辽东湾表层沉积物中PAHs的PP值范围为0.38～2.96，平均值为2.03，PP值均大于0，表明辽东湾表层沉积物中PAHs主要来源为燃烧来源。

图7 多环芳烃异构体比值分布图Fig. 7 PAH cross-correlations for the ratios of each cluster sample sites

3 讨论(Discussion)

3.1 辽东湾表层沉积物多环芳烃污染水平

与国内外不同研究区域的沉积物中ΣPAHs含量相比(表2)，辽东湾表层沉积物中ΣPAHs含量远低于韩国西海岸[28]、埃及地中海[29]和美国旧金山湾[30]，与国内的莱州湾[31]、雷州湾[32]水平相当，略低于辽东湾历史[33]的研究结果。根据Baumard等[34]将ΣPAHs污染水平分为4类：低度污染为0～100 ng·g-1，中度污染为100～1 000 ng·g-1，高度污染为1 000～5 000 ng·g-1，极高污染为> 5 000 ng·g-1。2014年辽东湾表层沉积物中ΣPAHs含量范围均属于低度～中度污染水平，其中聚类分析第1类辽东湾北部站位表层沉积物中ΣPAHs含量范围为(88.5～116.5) ng·g-1，属于低度～中度污染水平，第2类辽东湾西南部站位表层沉积物中ΣPAHs含量范围为132.7～199.3 ng·g-1，属于中度污染水平，辽东湾西南部海域PAHs污染水平略高于辽东湾北部海域。

辽东湾西南部海域PAHs含量和污染水平较高可能与该区域的海上开发活动有关，西南部海域是海上石油平台的密集区，该区域有绥中36-1、旅大油田、锦州25-1等多个石油平台分布[35]，同时辽东湾是我国重要的鱼虾产卵场、索饵场和洄游通道，高强度的海上捕捞作业和海上运输船只产生的大量燃油废气排放也会对该海域PAHs产生影响，而辽东湾西南部位于渤海的中心区域，受到海上运输和海上捕捞的影响相对较大，这些原因均可能是辽东湾西南部海域PAHs高值区的主要原因。辽东湾北部沉积物中低分子量多环芳烃的比例高于辽东湾西南部海域，辽东湾北部海域同时受到了海上开发活动、河流径流和陆源排污的影响，辽东湾北部海域汇入了大辽河、辽河、大凌河、小凌河等多条入海河流，同时辽河油田等石油开发工程也在其附近分布，可能会对沉积物中多环芳烃组成产生影响，低分子量多环芳烃主要是受到石油来源和河流径流的影响较大[8,13,33]，因此，除了海上石油开发以外，河流径流和陆源排污可能是引起辽东湾北部沉积物中低分子量多环芳烃比例略高的原因。

3.2 基于不同统计方法的多环芳烃来源探讨

聚类分析、主成分分析和异构体比值3种统计方法均对辽东湾表层沉积物中PAHs来源进行了评估，3种统计方法均从不同角度分析了沉积物中PAHs来源，并且得出相似的结论，分析结果表明：辽东湾沉积物中PAHs来源有石油燃烧、煤炭、木材等生物质燃烧和石油来源，其中燃烧来源(石油燃烧和煤炭、木材等生物质燃烧)是主要来源，对PAHs贡献比例最大，从3种统计方法中均发现辽东湾沉积物中PAHs来源存在石油来源，石油来源主要源于原油和石油制品泄漏等，由于辽东湾石油开发开采活动频繁，海域分布了众多的石油平台，很可能引入石油来源，而且近些年来辽东湾也发生多起海上溢油事故，大量的原油进入辽东湾海域，可能对辽东湾海洋沉积物中PAHs产生影响，因此，辽东湾海域具有存在石油来源的可能性。

表2 不同地区沉积物中PAHs含量比较(ng·g-1)Table 2 Comparison of PAHs concentrations in sediments at different locations (ng·g-1)

致谢：感谢国家海洋环境监测中心马新东研究员在样品分析测试过程中提供的帮助，感谢两位审稿专家对文章给出的宝贵意见。

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◆

SourceIdentificationofPolycyclicAromaticHydrocarbonofSurfaceSedimentsfromLiaodongBayBasedonStatisticalAnalysis

Zhang Yufeng1,2,3, Song Yonggang1,2, Liu Chuantao4, Yang Meng5, Tian Jin1,2, Yu Caifen1,2, Yang Shuang1,2, Wu Jinhao1,2,*

1. Liaoning Ocean and Fisheries Science Research Institute, Dalian 116023, China2. Liaoning Ocean Environment Monitoring Station, Dalian 116023, China3. College of Chemistry and Chemical Engineering, Ocean University of China, Qingdao 266100, China4. College of Fisheries and Life Science, Dalian Ocean University, Dalian 116023, China5. Dalian Environmental Monitoring Center, Dalian 116023, China

10.7524/AJE.1673-5897.20170113005

2017-01-13录用日期2017-03-20

1673-5897(2017)3-611-09

X171.5

A

吴金浩(1982—)，男，副研究员，主要研究方向为海洋环境化学，发表学术论文20余篇。

辽宁省自然科学基金项目(201602409)；海洋公益性行业科研专项(201505019)；辽宁省海洋与渔业科研项目(201416)；辽宁省国家大型仪器设备共享服务能力建设补贴项目(2016)

张玉凤(1982-)，女，助理研究员，博士在读研究生，研究方向为海洋环境化学与生态学，E-mail: yufeng-09@163.com；

*通讯作者(Corresponding author)， E-mail: jinhaow@126.com

张玉凤, 宋永刚, 刘传涛, 等. 基于统计方法的辽东湾沉积物中多环芳烃来源特征分析[J]. 生态毒理学报，2017, 12(3): 611-619

Zhang Y F, Song Y G, Liu C T, et al. Source identification of polycyclic aromatic hydrocarbon of surface sediments from Liaodong Bay based on statistical analysis [J]. Asian Journal of Ecotoxicology, 2017, 12(3): 611-619 (in Chinese)