广州夏季办公室内细颗粒中多环芳烃污染特征研究

张漫雯，陈燕燕，黎玉清，庄僖，苏海英，雷杰妮，王玉洁，蔡宗苇2,,*，任明忠,#

1. 环境保护部华南环境科学研究所，广州 5106552. 香港浸会大学化学系 环境与生物分析国家重点实验室，香港 9990773. 广东工业大学 环境科学与工程学院，广州 510006

广州夏季办公室内细颗粒中多环芳烃污染特征研究

张漫雯1,2，陈燕燕3，黎玉清1，庄僖1，苏海英3，雷杰妮3，王玉洁3，蔡宗苇2,3,*，任明忠1,#

1. 环境保护部华南环境科学研究所，广州 5106552. 香港浸会大学化学系 环境与生物分析国家重点实验室，香港 9990773. 广东工业大学 环境科学与工程学院，广州 510006

大部分的都市办公人群每天在办公室至少度过8 h。而室外环境的渗透、办公室内吸烟、办公设备使用和中央通风系统均可能导致细颗粒物及多环芳烃(PAHs)在室内积聚而造成微环境污染。2015年5—6月，在广州市3种不同功能区(商住区、高新产业区、工业区)共选取了14间不同类型的办公室，对其室内外PM2.5和多环芳烃进行同步监测。结果表明，(1)14间中有12间办公室内的PM2.5浓度水平高于世界卫生组织(WHO)的推荐值25 μg·m-3；(2)与国内外类似研究相比，办公室内外∑16PAHs及BaP-eq的监测浓度水平均较低，并呈现一致规律：文印>室外>吸烟>多人>单人>无窗(无人)，其中BaP-eq低于欧盟规定的安全限值1 ng·m-3；(3)文印工作和吸烟行为与室内PM2.5和PAHs浓度升高有密切关系，分别对5环和4环PAHs贡献明显；(4)其他无明显内源的办公室的细颗粒中PAHs污染在监测期间主要来源于室外贡献。

PM2.5；多环芳烃；室内；办公室；文印；吸烟

Received26 December 2016accepted20 February 2017

Abstract: As office people spend at least 8 h per day on weekdays in indoor office ambience, the exposure to harmful indoor air pollutants that may be released from outdoor by infiltration, indoor smoking, office working instrument and central ventilation systems, has been increasingly considered as an issue for the protection of human health. Simultaneous indoor and outdoor monitoring of PM2.5and PM2.5-bound PAHs in fourteen offices in three urban areas (commercial and residential zone, high-tech industrial zone, manufactory zone) in Guangzhou was performed from May to June, 2015. The results showed that (1) PM2.5concentrations of most of studied offices (12 out of 14) were higher than WHO recommended standard value (25 μg·m-3); (2) Relative low concentrations of ∑16PAHs and BaP-eq indoor and outdoor (<1 ng·m-3) were found, if compared to former reported values in other cities. Significant differences were also observed in target PAHs concentrations and Bap-eq values of different kinds of indoor conditions, with the same trend as followings, photocopy rooms >outdoor>smoking offices>multi-users offices>single-user offices>window-closed offices; (3) Photocopy (or printing) and smoking were found to be highly relative to the increase of PM2.5and PAHs, and contributed 5-rings PAHs and 4-rings PAHs, respectively; (4) PM2.5-bound PAHs in the offices without significant indoor sources were mainly from the outdoor air infiltration.

Keywords: fine particles (PM2.5); polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs); indoor; office; printing; smoking

PM2.5，即细颗粒物，由于其粒径特征和化学组分能大大降低大气能见度和空气质量[1-2]，近年来一直被广大媒体称为“灰霾元凶”；又由于其能深入到细支气管和肺泡内[3]，可对人类健康造成直接威胁。早有健康调查数据表明，PM2.5浓度的增加会直接导致人体心、肺相关疾病及总死亡率的增加[4]。而多环芳烃(PAHs)是一类环境中广泛存在的半挥发性有机污染物，早在1976年，美国环保局(US EPA)公布的129种优先污染物中，PAHs占了16种。其中，苯并a芘已被国际癌症研究中心(IARC)认定为一级致癌物(Group 1)，部分PAHs则被列为二级致癌物(Group 2A，2B)。由于PAHs的半挥发性和细颗粒物的比表面积大等特性，环境空气中的PAHs极易吸附在PM2.5表面[5-8]，而后随呼吸运动进入有机体造成健康威胁。

目前，对PM2.5的研究主要是室外大气环境，在污染源识别、污染控制、健康风险评估方面也主要以室外环境PM2.5的监测数据为基础。然而，在现代人类社会生活中，约85%以上的时间是处于室内环境[9-10]。有研究曾表明，68%的疾病与室内空气污染有直接的关系，甚至室内空气污染是室外的5～10倍[10]。近年来，科学工作者越来越关注室内环境PM2.5污染及相关健康问题。目前，国内外大部分研究主要针对住宅、餐厅、学校等典型室内场所。已有研究表明，烹饪、吸烟、蜡烛及蚊香燃烧、香熏以及室外空气渗透等都是PAHs的室内重要来源[4, 11-14]。对于都市人群来说，每天至少有8 h是在办公室中度过。而办公室内的吸烟、办公设备使用和中央通风系统均可能导致细颗粒物及PAHs在室内积聚而影响工作人群健康[5, 15-16]。虽然吸烟在许多城市公共场所已被禁止，无纸办公也成为现代办公的主流文化。但本研究随机对广州近200间办公室进行问卷调查的结果显示，20%的办公室存在吸烟行为，而80%以上的办公室存在打印工作。可见，办公室内环境质量不容忽视。然而，迄今为止，国内外针对办公室内PM2.5及PAHs污染的调查相对较少[17]。本研究旨于通过对广州市不同功能区的办公室室内外PM2.5同步监测，初步掌握PM2.5中附着的PAHs的主要来源，进一步解析给暴露群体造成的健康威胁，为办公室内颗粒物及有机物污染的防控提供参考。

1 材料与方法(Materials and methods)

1.1 样品采集

根据广州市的不同功能分区，在广州商住区、高新经济区、工业区各选取一栋办公楼共14间典型办公室作为此次研究对象。各点位的具体信息如表1所示。2015年5月至6月，采用小流量采样器(OMINI5000，4 L·min-1)及配备的PM2.5切割器(美国MSP，4 L·min-1)同时对室内及室外的PM2.5进行采集，每个点位连续采集6 d，采集时长约为144 h，PM2.5样品收集于石英滤膜上，每点每天收集一个滤膜样品，共收集了102个滤膜样品。其中，室内采样点设于办公室中心位置，室外采样点则设于同一办公楼的楼顶天台位置。由于采样期间正值广州夏季供冷期，研究的办公室场所均以空调通风为主，每日开(门)窗时长均小于1 h，只有吸烟办公室的每日开(门)窗时长大于4 h。办公室内温湿度差异不大。采样期间室内气温在23～27 ℃，湿度在70%～85%。

采样前石英纤维滤膜(37 mm，Whatman，美国)置于马弗炉450 ℃灼烧4 h以上，灼烧完毕后转移至干燥器或干燥箱中平衡24 h以上，然后使用十万分之一天平称重，记录下重量后，将铝箔开口处闭合，保存在干燥器中待用。采样完毕后，将滤膜包裹于干净铝箔中，转移至干燥器中平衡24 h以上，用十万分之一天平称重，记录下采样后膜重。称量后的样品放入膜盒中并用封口袋密封，在-4 ℃冰箱内保存，以便进一步对多环芳烃进行分析。

1.2 化学分析

本研究测定的PAHs为美国环保局提出的16种优控PAHs。包括萘(NaP)、苊烯(Acy)、苊(Ace)、芴(Fl)、菲(Phe)、蒽(Ant)、荧蒽(Flu)、芘(Pyr)、苯并蒽(BaA)、屈(Chr)、苯并[b]荧蒽(BbF)、苯并[k]荧蒽(BkF)、苯并[a]芘(BaP)、茚并[1,2,3-c,d]芘(InP)、二苯并[a,h]蒽(DahA)、苯并[g,h,i]苝(BgP)。多环芳烃标准品均购买于美国Accustandard公司，正己烷、二氯甲烷、丙酮等有机试剂为农残级，均购买于德国默克公司。其化学分析方法采用的是索氏提取-硅胶氧化铝层析净化-气相色谱串联质谱(GC-MS/MS)分析法。所有样品包括质量保证样品在萃取前都加入氘代多环芳烃：萘-D8、苊-D10、菲-D10、屈-D12以及苝-D12做回收率指示物。在仪器分析前添加间三联苯作为仪器内标指示物。GC-MS/MS(Agilent 6890，Waters Micromass Quattro)采用的分析条件参考课题组之前发表的文章[18]。

表1 采样点基本信息Table 1 Belief information of sampling sites

1.3 质量控制

采用同位素稀释内标法进行目标化合物分析，用于15种PAHs定量的4种提取内标的回收率范围为46%～108%，萘-d8的回收率较低，室外20%左右，室内30%左右，但仍已满足定量需求。空白加标的16种目标化合物回收率范围为76%～130%。每个办公楼样品采集过程，分别在室内外设置一下采样空白。在实验室处理过程中，每12个样品的处理过程加入一个实验室空白和回收率添加实验。所有空白结果，除萘外均未发现高于方法检出限的空白干扰。由于在所有的室内样品中，萘的检出率<10%，所以样品中萘(2环PAH)未参与∑PAHs的计算和源解析过程。

2 结果(Results)

2.1 PM2.5的污染水平

商住区、高新区、工业区的PM2.5监测结果如表2所示。现阶段，我国《室内环境质量标准》(GB/T18883—2002)尚未对PM2.5做出具体要求，参照《环境空气质量标准》(GB3095—2012)规定，PM2.5二级日平均浓度限值为75 μg·m-3，除了商住区吸烟办公室外，其他13个办公室都符合规定；但与世界卫生组织(WHO)PM2.5日平均浓度的推荐值25 μg·m-3相比，14个办公室内除了个别办公室外，PM2.5浓度均超标，大约是推荐值的1.03～3.15倍。在采样期间，所有室外PM2.5浓度也均高于世界卫生组织(WHO)PM2.5日平均浓度的推荐值。

通常用室内与室外颗粒物质量浓度之比(I/O)来描述室内外颗粒物质量浓度的差[19-20]。一般来说，I/O>1，室内颗粒物主要是由室内污染源引起的，I/O≤1，则表示，颗粒物主要来源于室外污染源，主要通过门窗及其他建筑缝隙渗透入室内。从表2可知，除工业区外，具有文印、吸烟行为的办公室的细颗粒物浓度明显高于同一办公楼的其他办公室及室外(t检验，P<0.05)，说明这2类行为对办公室内的细颗粒物贡献较大。从总体上来看，虽然室外环境表现出较低的细颗粒物污染水平，商住区的室内颗粒物污染却明显高于其他2个功能区，这可能与所选的办公楼使用年限较长、中央通风设备陈旧疏于清洗、室内堆积物较多有关。有研究指出，在无明显内源的情况下，由于室内环境相对封闭，颗粒物污染不易扩散，而出现高于室外的情况，并把此类情况比作“吸附剂”现象[21]。

2.2 PAHs的污染情况

从总体而言，14个办公室内∑PAHs浓度范围为0.575 ng·m-3(单人办公室)～7.09 ng·m-3(文印办公室)，平均水平为2.64 ng·m-3，均低于室外环境(范围1.27～11.8 ng·m-3，平均值3.59 ng·m-3)。作为多环芳烃致癌性指示物苯并[a]芘(BaP)的室内浓度范围为0.033～0.669 ng·m-3(平均值0.162 ng·m-3)，室外浓度范围为0.059～0.504 ng·m-3(平均值0.190 ng·m-3)，均低于我国环境空气质量标准年均限值(1 ng·m-3)(GB3095—2012)。与国内外相关研究比较可知，本研究室内外∑PAHs及BaP污染水平均远低于济南冬春季办公室、杭州夏秋季住宅的监测结果[14, 17, 22]，略低于葡萄牙冬季非吸烟住宅[23]，但高于罗马住宅夏季监测结果一个数量级[24]。

表2 各采样点的PM2.5监测结果(μg·m-3)Table 2 PM2.5 concentrations in each sampling site (μg·m-3)

综合3个功能区的监测来看，室内外∑PAHs污染水平表现为文印>室外>吸烟>多人>单人>无窗(无人)。文印办公室的∑PAHs及BaP的平均水平分别达到(3.81±2.43) ng·m-3和(0.25±0.24) ng·m-3；吸烟办公室的∑PAHs及BaP的平均水平分别达到(3.36±2.68) ng·m-3和(0.25±0.17) ng·m-3，均明显高于其他类型的办公室的监测结果。其中，吸烟办公室BaP的平均水平与德国柏林受吸烟影响的公寓的结果一致[25]，但远低于葡萄牙的吸烟公寓(8.38 ng·m-3)[23]。由图1可见，与PM2.5监测结果相似，具有文印、吸烟行为的办公室的∑PAHs及BaP浓度均明显高于同一办公楼的其他办公室(t检验，P<0.05)。在此之前，吸烟行为对室内环境PAHs贡献被多项调查证实[26-28]，但打印设备释放PAHs对办公环境影响的相关研究还相对缺乏。从本研究可知，文印工作室的∑PAHs及BaP浓度分别是同一办公楼无文印工作办公室的1.1～7.0倍和1.1～8.7倍，甚至略高于吸烟的贡献(1.4～4倍和1.2～5.2倍)。

从健康风险的角度判断，通过毒性因子(toxicity equivalence factors, TEFs)计算的BaP毒性当量浓度(BaP-eq)被普遍用来评价PAHs对人类健康威胁。在16种US EPA优控PAHs中，有8种具有TEF，可列入计算。室内外BaP-eq平均水平分别为：文印(0.446 ng·m-3)>室外(0.417 ng·m-3)>吸烟(0.285 ng·m-3)>多人(0.246 ng·m-3)>单人(0.195 ng·m-3)>无窗(无人)(0.151 ng·m-3)。室内外结果均低于欧盟环境空气标准值1 ng·m-3。对于无明显内源污染的办公室，其BaP-eq平均水平与意大利的儿童及老年人暴露浓度相当[13]。

图1 各采样点位的PAHs浓度水平Fig. 1 PAHs concentrations in different types of offices and outdoors

2.3 PAHs的组成特征

室外环境以BbF、BgP、InP为主要贡献因子，贡献率分别为22%、20%和18%。而室内环境则以BbF、BgP、Pyr为主要贡献因子，InP极低，平均水平均低于5%，这可能与室内外环境条件的差异有关。

图2为不同类型办公室3～6环PAHs的浓度分布情况，总体上，除无窗办公室外，高环数(5～6环)PAHs的相对贡献值在所有室内环境和室外环境中最高(>50%)。其中室外高环数(5～6环)PAHs的平均相对贡献率远高于室内点位，达72%，与之前广州市监测结果一致(68%)[29]，这可能与广州城市交通造成的颗粒物污染特征有关。对于室内环境，文印办公室的5环PAHs平均浓度水平及平均贡献率均高于其他室内环境和室外环境，分别为1.46 ng·m-3和39%；而吸烟办公室则表现为3～4环PAHs平均浓度水平及平均贡献率最高，分别为1.22 ng·m-3和45%，与以往吸烟住宅调查结果相一致[23]。

2.4 PAHs的来源分析

图3为不同类型办公室的平均I/O比值、以及室内与室外的相关系数比较。结果显示，单人、多人及无明显开窗的无人及无窗办公室∑PAHs浓度I/O均值均小于1.0，且均表现室内∑PAHs浓度与室外值呈线性强相关(r2>0.8)，说明其PAHs污染主要与室外空气渗透相关。而文印办公室的∑PAHs浓度I/O值均大于1.0，且与室外值相关性不强(r2=0.14)，说明文印活动对室内PAHs有显著贡献。此外，文印办公室的BgP、BbF、BkF、BaP、Pyr和Phe的I/O比值均明显大于1.0，显示出污染源特征。目前，对文印过程产生PAHs的成因解释还未明确，有研究检测了模拟激光打印实验中墨粉的主要成分碳黑以及加热前后的墨粉，发现了PAHs的挥散和凝结[30]。而激光打印过程同时也释放苯系物等挥发性有机物[31]。激光打印过程中墨粉以及苯系物类的挥发性有机物在高压放电作用下合成PAHs可能是文印PAHs产生的主要途径。

本研究的吸烟办公室的∑PAHs浓度与室外浓度相当(I/O=1.06)，且表现出与室外值有一定的线性相关度(r2=0.75)，这可能是有限的吸烟行为由于习惯开门窗通风而得到室外空气一定的稀释的结果。但吸烟办公室Phe、Flu及Pyr这3个4环PAHs的I/O比值均明显大于1.0，与济南餐厅和葡萄牙波尔图吸烟住宅表现相似[17, 23]。在早前对不同品牌香烟烟气中PAHs的分析指出，Nap、Fl、Phe、Flu及Pyr是香烟烟气细颗粒中PAHs的主要组成部分[32]。低环数的Nap和Fl由于其易挥发至气相或重新吸附分配至粗颗粒段[33]，而不易于在细颗粒物上稳定吸附，这可能是导致两者在本研究中检出率低的主要原因。

图2 不同类型办公室与室外的PAHs组成特征Fig. 2 PAHs composition in different types of offices and outdoors

分子诊断参数(molecular diagnostic ratios, MDRs)法常用来判断大气中PAHs的来源[13, 18, 24, 29, 33]。从表3可知，3个功能区的室外大气的诊断参数均比较一致，表现出以汽车尾气为主的污染来源特征；InP/BgP及InP/(InP+BgP)的比值与燃煤特征值非常接近，说明燃煤对广州大气颗粒物的污染贡献也不可忽视，这与2001年调查的广州大气颗粒态PAHs污染来源分析结果相一致[29]。而对于室内环境，由于欠缺参考数值，在此不对其进行污染来源判断，但可作为未来其他室内PAHs污染特征分析的参考数据。与之前济南室内环境分析结果[17]差异较大，只有吸烟办公室与其餐厅的诊断参数比较相符，可能代表了相似的燃烧特征。

表3 室内外PAHs分子诊断参数计算值以及参考数据Table 3 Molecular diagnose ratios of PAHs in indoor and outdoor studies

图3 不同类型办公室的平均I/O比值(室内∑PAHs与室外∑PAHs比值)及室内∑PAHs浓度与室外的相关系数Fig. 3 Indoor and outdoor ∑PAHs correlation coefficient and I/O ratios (indoor ∑PAHs/outdoor ∑PAHs) of different types of offices

综上所述：

(1)在本研究中，广州夏季的办公室内外的PM2.5总体水平高于世界卫生组织(WHO)PM2.5日平均浓度的推荐值25 μg·m-3，可能造成健康威胁。

(2)与国内外类似研究相比，办公室内外∑16PAHs及BaP-eq的监测浓度水平较低，并表现出一致规律：文印>室外>吸烟>多人>单人>无窗(无人)。其中，BaP-eq低于欧盟规定的安全限制1 ng·m-3。

(3)广州夏季室外细颗粒中PAHs主要来源于汽车尾气和燃煤排放。

(4)文印工作和吸烟行为对PM2.5和PAHs均有明显的贡献。其中，5环PAHs包括BgP、BbF、BkF、BaP、Pyr和Phe可能是文印过程的特征污染物；而吸烟对4环PAHs贡献较为明显，特征因子包括Phe、Flu及Pyr。

(5)无明显内源的办公室的颗粒态PAHs污染在监测期间主要来源于室外贡献。

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CharacteristicsofIndoorPM2.5-BoundPolycyclicAromaticHydrocarbonsinOfficeAreasofGuangzhouinSummer

Zhang Manwen1,2, Chen Yanyan3, Li Yuqing1, Zhuang Xi1, Su Haiying3, Lei Jieni3, Wang Yujie3, Cai Zongwei2,3,*, Ren Mingzhong1,#

1. South China Institute of Environmental Sciences, MEP, Guangzhou 510655, China2. State Key Laboratory of Environmental and Biological Analysis, Department of Chemistry, Hong Kong Baptist University, Hong Kong 999077, China3. School of Environmental Science and Engineering, Guangdong University of Technology, Guangzhou 510006, China

10.7524/AJE.1673-5897.20161226002

2016-12-26录用日期2017-02-20

1673-5897(2017)3-506-10

X171.5

A

蔡宗苇(1962-)，男，博士，教授，从事高分辨质谱、GC-MS、LC-MS、CE-MS在环境、生物、药物和痕量有机污染物分析方面的应用研究。

共同通讯作者简介：任明忠(1971-)，男，博士，研究员，主要从事室内外环境与健康风险评估及固体废弃物处理处置技术研究。

环保公益性科研专项(201409080，201509063)；国家自然科学基金(NSFC91543202，NSFC41603072)

张漫雯(1986-)，女，工程师，研究方向为痕量有机污染物环境行为研究，E-mail: wendy-115@163.com;

*通讯作者(Corresponding author)， E-mail: zwcai@hkbu.edu.hk;

#共同通讯作者(Co-corresponding author)， E-mail: renmingzhong@scies.org;

张漫雯，陈燕燕，黎玉清, 等. 广州夏季办公室内细颗粒中多环芳烃污染特征研究[J]. 生态毒理学报，2017, 12(3): 506-515

Zhang M W, Chen Y Y, Li Y Q, et al. Characteristics of indoor PM2.5-bound polycyclic aromatic hydrocarbons in office areas of Guangzhou in summer [J]. Asian Journal of Ecotoxicology, 2017, 12(3): 506-515 (in Chinese)