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基于物种敏感性分布法的毒死蜱对稻田生态系统生态风险评价

2017-10-13肖鹏飞林晓雅刘毅华赵颖沈坚徐吉洋耿翠敏朱国念

生态毒理学报 2017年3期
关键词:节肢动物毒死水生

肖鹏飞,林晓雅,刘毅华,3,*,赵颖,沈坚,徐吉洋,耿翠敏,朱国念

1. 浙江大学农药与环境毒理研究所,杭州 3100292. 浙江农林大学暨阳学院,诸暨 3118003. 中国林科院亚热带林业研究所,富阳 311400

基于物种敏感性分布法的毒死蜱对稻田生态系统生态风险评价

肖鹏飞1,林晓雅2,刘毅华1,3,*,赵颖1,沈坚1,徐吉洋1,耿翠敏1,朱国念1

1. 浙江大学农药与环境毒理研究所,杭州 3100292. 浙江农林大学暨阳学院,诸暨 3118003. 中国林科院亚热带林业研究所,富阳 311400

生物敏感性分布法(Species Sensitivity Distributions, SSD)是一种基于单物种测试和概率统计学的、较高级的外推风险评估方法。该方法在国内外均被广泛应用于各种污染物风险评价中。本文选取了采用logistic和normal这2种SSD分布模型,分析了国内外毒死蜱对3组水生生物组合的毒性数据;并且获得各自SSD的HCx值。3组毒性数据分别为:浙江稻田水生生物组,长三角地区水生生物组和美国水生生物组。浙江稻田水生物SSD分布的HC5为:0.32 μg·L-1(logistic模型)和0.35 μg·L-1(normal模型);HC10为1.50 μg·L-1(logistic模型)和1.26 μg·L-1(normal模型);HC20为8.13 μg·L-1(logistic模型)和5.96 μg·L-1(normal模型);HC50为145.44 μg·L-1(logistic模型)和115.74 μg·L-1(normal模型)。据此判断水稻种植季节,稻田水域毒死蜱对食蚊鱼、鳑鲏、泽蛙蝌蚪、轮虫、常见腹足类和双壳类软体动物以及绝大多数藻类等的风险较小。利用冗余分析研究了生物物种数量、物种组成结构和拟合模型对HCx影响。结果表明:物种组成结构对HCx有较为明显的影响。具体表现为对毒死蜱较为敏感物种数量与HCx存在明显的负相关性;对毒死蜱不敏感的物种则与HCx呈现正相关性。

毒死蜱;稻田湿地水生生物;物种敏感性分布曲线(SSD);生态风险评价

Received14 January 2017accepted2 March 2017

Abstract: The species sensitivity distribution (SSD) has served as a key method for higher-tier ecological effect assessment. In this study, the SSDs of chlorpyrifos toxicity for three aquatic organism datasets were analyzed. The three datasets were Zhejiang paddy aquatic organisms (Zhejiang paddy dataset), Yangtze Delta aquatic organisms (Yangtze dataset) and American aquatic organisms (American dataset). In all cases, the logistic distribution and normal distribution were adopted. Based on each SSD, the hazardous concentration for 5%-50% species (HC5-HC50) of datasets were calculated to assess the chlorpyrifos ecological risk for aquatic ecosystems. The HC5-HC50values of Zhejiang dataset were: 0.32 μg·L-1(HC5, logistic distribution model) and 0.35 μg·L-1(HC5, normal distribution model); 1.50 μg·L-1(HC10, logistic distribution model) and 1.26 μg·L-1(HC10, normal distribution model); 8.13 μg·L-1(HC20, logistic distribution model) and 5.96 μg·L-1(HC20, normal distribution model); 145.44 μg·L-1(HC50, logistic distribution model) and 115.74 μg·L-1(HC50, normal distribution model). Survey data showed that the maximum chlorpyrifos concentration in waters close to local rice paddies were 3.1-5.5 μg·L-1during rice cultivating season. On these evidences, there is a little risk of the chlorpyrifos to rotifers, most fish, tadpoles, mollusks and most algae species. As redundancy analysis results showed that the species composition has more influence on HCx. An obvious negative correlation exists between sensitive species number and HCx, and a positive correlation exists between non-sensitive species number and HCx.Keywords: chlopyrifos; paddy wetland aquatic organism; species sensitivity distribution; ecological risk assessment

我国是农业病虫草发生危害严重的国家,农药是必不可少的农业生产资料,在保障农业生产安全、农产品有效供应中具有不可替代的作用。特别是对于我国产量最大的粮食作物——水稻尤为如是。然而,农药作为一类有毒化学物质,在提高农作物产量的同时若使用不当易造成环境污染和生态破坏,对生物多样性构成威胁。据国家统计局数据,2012年我国农药使用量达到180多万吨,而利用率仅为30%左右。由于水稻的耕作特点,农药极易通过排灌水进入附近水域,造成农业面源污染。在我国南方稻区,水网密布,沟渠、池塘交错,稳定的稻田-池塘生态系统兼具农业灌溉和水产养殖功能。一旦出现农药污染极易破坏该系统的生态平衡,导致系统功能丧失,造成生态效益和经济效益双重损失,并且可能对居民健康造成不利影响。因此,加强稻田农药生态环境风险评估对农药科学使用和农业面源污染治理颇有裨益。

物种敏感性分布法(Species Sensitivity Distributions, SSD)是一种基于单物种测试和概率统计学的、较高级的(higher tiers)外推风险评估方法。该方法在国内外均被广泛应用于针对诸如重金属[1-3]、农药[4-8]以及工业污染物[9-11]等的风险评价中。同时该方法也被应用于濒危物种保护[12]和水资源保护[13]方面。毒死蜱是在水稻上广泛使用的一种广谱杀虫剂,已经有一些采用SSD法进行毒死蜱对特定生物组合的毒性作用的研究。Rubach等[14]研究了毒死蜱对水生节肢动物类群的毒性敏感性分布情况。赵颖等[15]研究毒死蜱对12种鱼类的毒性敏感性分布情况。耿翠敏[16]研究了毒死蜱对多种藻类的毒性敏感性分布。这些研究注重毒死蜱对于一类生物的毒性影响,并没有充分考虑毒死蜱对生态系统中的其他物种的影响。仅王香兰等[4]报道了毒死蜱对长三角流域不同类群水生生物的毒性敏感性分布。有关毒死蜱对稻田生态系统的SSD研究尚未见相关报道。本文着重关注毒死蜱对稻田生态系统中不同生物类群毒性分布,选择了浙江省稻田湿地生态系统中常见的28种生物(包括藻类、甲壳动物、水生昆虫、底栖软体动物和鱼类),研究了毒死蜱对其毒性敏感性分布情况。并且将之与国内外其他类似研究进行比较。初步分析了物种数量、物种组成结构对物种敏感性分布分析结果的影响。

1 材料与方法(Materials and methods)

1.1 毒死蜱在稻田生态系统水体中分布情况调查

对浙江省诸暨市麻车阁村(120°16′6″E,29°47′58″N)江南典型稻田水系统(见图1)中毒死蜱浓度分布进行了为期1年的监测((2012年1月至12月)。研究了毒死蜱在稻田田块内的排水沟渠(稻田沟渠)、人工硬化的灌溉干渠(人工渠道)、未经硬化的灌溉渠道(天然渠道)和鱼塘附近沟渠(鱼塘边渠)的残留分布情况和变化动态[17]。采样频率为每月1次。水样经过二氯甲烷萃取前处理后采用气相色谱法检测毒死蜱残留浓度。检测仪器为Agilent 6890气相色谱仪(ECD检测器)。色谱柱为HP-5,φ0.32 mm (id)×30 m,膜厚0.25 μm。检测条件如下:初始柱温80℃,保持0.5 min,40 ℃·min-1升温至230 ℃,保持10 min,5 ℃·min-1升温至260 ℃,保持10 min。检测器温度300 ℃;载气99.999%氮气,恒压模式,15 psi。进样量1 μL,不分流模式。毒死蜱保留时间为6.1 min。

图1 稻田沟渠水体农药残留取样点分布Fig. 1 Sampling point distribution for detecting pesticide residue in rice paddy channels water

1.2 生物毒性数据来源

毒死蜱对水生生物的毒性数据共3组:分别为浙江稻田水生生物组(浙江稻田组)、长三角流域水生生物组(长三角组)和美国水生生物组(美国组)。其中浙江稻田组数据包括28种水生生物物种,均采集自杭州或诸暨稻田附近水域,属于浙江省杭嘉湖稻区稻田系统中常见水生生物(详见表1)。其中,隆线溞Daphnia carinata、平突船卵溞Scapholeberis mucronata、米虾Caridina sp.和负子蝽Kirkaldyia deyrollei的毒性数据为初次发表数据;其他24种生物毒性数据均为本课题组近年研究成果[15-16,18-22](详见表1)。长三角组数据来自王香兰等[4]2013年发表的文献,其中包括14种物种(详见表2)。美国组包括17种淡水物种的18组数据(详见表3),数据摘录自Barron等[23]1995年发表的《Ecotoxicology of chlorpyrifos》,数据选择的标准为受试物种来自美国,生物发育情况明确,试验终点明确。

表1 毒死蜱对稻田生态系统常见水生生物毒性数据Table 1 Toxicity data of chlorpyrifos to paddy wetland aquatic species

表2 毒死蜱对长三角流域水生生物毒性数据(王香兰等2013)[4]Table 2 Toxicity data of chlorpyrifos to Yangtze River aquatic species [4]

1.3 急性毒性试验

隆线溞D. carinata、平突船卵溞S. mucronata、米虾Caridina sp.和负子蝽K. deyrollei这4种生物急性毒性实验采用静水实验,方法参考徐吉洋等2014方法[22]。隆线溞D. carinata和平突船卵溞S. mucronata在室内连续培养三代后,使用出生24 h以内个体进行急性毒性实验,试验体系为50 mL;米虾Caridina sp.和负子蝽K. deyrollei在室内驯化培养7 d后进行急性毒性实验,试验体系为5 L。试验终点为48 h急性毒性。毒死蜱原药(98.2%)由浙江新农化工有限公司提供。毒死蜱原药溶于分析纯丙酮制成不同浓度母液,-20 ℃存储备用。根据不同试验浓度要求用去离子水稀释到目标浓度。使用气相色谱法测定各试验浓度的实际暴露浓度,具体检测方法如1.1所述。急性毒性试验毒理回归分析及LC50计算利用SPSS 22.0完成。LC50数据以实际暴露浓度表示。

1.4 物种敏感性分布曲线拟合

3组数据中物种对毒死蜱敏感性分布曲线拟合采用在线工具MOSAIC_SSD(网址:http://pbil.univ-lyon1.fr/software/mosaic/ssd/),算法基于R语言软件包fitdistrplus完成[24]。拟合模型同时采用logistic model和normal model。分别计算基于2种分布模型的HC5, HC10, HC20和HC50(hazardous concentration, HC),以备后续分析。

1.5 物种数量和组成结构对SSD分析结果影响

毒性数据涉及的物种数量和物种组成情况,以及回归模型选择均对SSD拟合以及HCx结果有影响。采用冗余分析(Redundancy Analysis, RDA),分析了3组毒性数据中物种数量、物种组成结构以及拟合模型选择对HCx结果的影响。其中HCx作为相应变量数据;拟合模型、总物种数、藻类物种数、节肢动物物种数、软体动物物种数以及脊椎动物物种数作为解释变量数据。RDA分析采用Canoco 5.0软件完成[25]。

2 结果与讨论(Results and discussion)

2.1 毒死蜱在稻田生态系统水体中分布情况

在我国南方稻区,水网密布,沟渠、池塘交错。采样区域内农田灌溉用水主要来自于位于稻田西南方向的一个大池塘(如图1所示)。池塘通过池塘边渠联通到灌溉渠道。本研究选择一个取样点位于田块西面的灌溉干渠,该渠道经过人工硬化处理,标称为人工渠道。另外一个取样点为未经过硬化处理的灌溉渠道,称为天然渠道。稻田渠道处于两边稻田之间,与天然渠道连接,是稻田灌溉和排水的渠道。自2012年1月起每月从采样区域中的4个采样点:稻田沟渠,人工渠道、天然渠道及鱼塘边渠采集水样,调查毒死蜱在不同水体中的残留情况,结果如图2所示。稻田沟渠因靠近水稻田,毒死蜱全年均有检出,最大残留浓度为5.5 μg·L-1。鱼塘边渠道中毒死蜱的检出率达到66.7%,最大浓度为4.3 μg·L-1。天然沟渠和人工渠道中毒死蜱的检出率最低,为33.3%,主要在7至10月水稻栽培期间检出。最高浓度分别为1.4 μg·L-1和0.3 μg·L-1。

2.2 毒死蜱对水生生物毒性

毒死蜱对隆线溞D. carinata、平突船卵溞S. mucronata、米虾Caridina sp.和负子蝽K. deyrollei这4种生物急性毒性结果(48 h-LC50)从小到大依次为:米虾Caridina sp. 0.484(0.339~0.614) μg·L-1,隆线溞D. carinata 0.66(0.166~0.88) μg·L-1,平突船卵溞S. mucronata 0.792(0.450~1.004) μg·L-1和负子蝽K. deyrollei 13.012(7.718~19.066) μg·L-1。参考3组毒性数据可见,毒死蜱对于水生节肢动物的毒性较大,这是由毒死蜱的作用机理导致的。其中毒死蜱对枝角目、端足目、糠虾以及小型十足目(米虾)的毒性最强,LC50均低于1.0 μg·L-1。毒死蜱对于剑水蚤、壳介虫、马蹄蟹以及一些水生昆虫(石蝇、石蛾和豆娘稚虫以及负子蝽)毒性相对上述生物较弱,LC50在2至13 μg·L-1之间。另外一些水生昆虫对毒死蜱较不敏感,如花翅摇蚊Chironomus kiiensis(1龄期)(浙江稻田组)的LC50为90.3 μg·L-1,Chironomus decorus(4龄期)(美国组)的LC50则高达1 470 μg·L-1。毒死蜱对大型甲壳动物如长江华溪蟹和中华绒螯蟹(长三角组)的毒性较低,LC50分别为280和330 μg·L-1。总体而言,毒死蜱对鱼类和蛙类的毒性也较低,LC50多为几十μg·L-1,最高为美国组的食蚊鱼,达到260 μg·L-1。蛙类幼体对毒死蜱的敏感程度与鱼类接近,而成体则较鱼类不敏感,LC50为490和780 μg·L-1(长三角组)。底栖软体动物对毒死蜱的耐受性最强,在稻田水生组的腹足类LC50高达4.3至6.3 mg·L-1,而体型更大的双壳类的LC50则更是高达8.7至23 mg·L-1。轮虫由于缺乏完备的神经系统因而受到毒死蜱的毒性作用很小。毒死蜱对藻类的生长抑制作用也很小。

图2 毒死蜱在稻田渠道水体中浓度年度变化Fig. 2 Annual trend of chlorpyrifos concentration in rice paddy channels water

2.3 物种敏感性分布曲线拟合

利用在线工具MOSAIC_SSD完成了3组数据的SSD拟合。拟合模型选择了2种最常用的分布模型:logistic和normal分布模型。浙江稻田组SSD拟合结果及HCx如图3-A所示。浙江稻田组logistic模型拟合结果HCx依次为:HC50.32 μg·L-1,HC101.50 μg·L-1,HC208.13 μg·L-1,HC50145.44 μg·L-1。大部分水生节肢动物处于HC20浓度以下。负子蝽、花翅摇蚊幼虫和弹涂鱼3种动物与辐球藻和并联藻2种藻类处于HC20和HC50之间。泽蛙蝌蚪、食蚊鱼、鳑鲏、萼花臂尾轮虫、所有5种软体动物和其他藻类均处于HC50以上。根据2012年诸暨稻田水域毒死蜱浓度残留数据,在水稻耕作季节距离稻田较近的水域毒死蜱最大残留量在3.1至5.5 μg·L-1范围内。在这一浓度范围内,枝角类和壳介类浮游甲壳动物和米虾均会受到强烈的影响。在人工渠和天然渠中,毒死蜱最高浓度为0.3至1.4 μg·L-1范围内。在此范围内枝角类和米虾会受到强烈的影响。总之,根据logistic模型的SSD预测,稻田附近水域的毒死蜱浓度对轮虫、鱼类、蛙类蝌蚪、软体动物以及藻类不会造成严重影响。浙江稻田组毒性数据根据normal模型得到的HCx依次为:HC50.35 μg·L-1,HC101.26 μg·L-1,HC205.96 μg·L-1,HC50115.74 μg·L-1。与根据logistic模型得到的结果相比除HC5略高外(高出9.3%),其他均明显较低(分别降低16%、26.9%和20.4%)。根据logistic模型得到的HCx,诸暨稻田水体中最高毒死蜱残留浓度会对超过10%(但不足20%)的当地物种造成直接的不利影响。如根据normal模型得到的HCx结果,当地水体中最高毒死蜱残留浓度将会对接近20%当地水生生物造成直接的不利影响。

图3 3组毒死蜱水生生物毒性数据物种敏感度(SSD)分析结果注:A为浙江稻田组;B为长三角组;C为美国组。Fig. 3 The Species Sensitivity Distributions (SSD) of three toxicity data groups of chlorpyrifos to aquatic organismNote: A, rice paddy data; B, The Yangtze River Delta data; C, American data.

对长三角组的SSD拟合结果如图3-B所示。根据logistic模型得到的HCx依次为:HC50.82 μg·L-1,HC103.57 μg·L-1,HC2017.64 μg·L-1,HC50270.26 μg·L-1。根据normal模型得到的HCx依次为:HC50.68 μg·L-1,HC102.33 μg·L-1,HC2010.6 μg·L-1,HC50192.10 μg·L-1。根据normal模型得到的HCx均低于基于logisitic模型所得到的结果,分别低17.07%、34.73%、39.90%和28.92%。根据长三角组数据得到的各级HCx均明显高于浙江稻田组,平均偏高一倍左右。如果以长三角组的HCx为依据评估毒死蜱对诸暨稻田水生生物的风险可能会导致低估风险。

对美国组的SSD拟合结果如图3-C所示。根据logistic模型得到的HCx依次为:HC50.17 μg·L-1,HC100.55 μg·L-1,HC201.92 μg·L-1,HC5016.34 μg·L-1。根据normal模型得到的HCx依次为:HC50.17 μg·L-1,HC100.47 μg·L-1,HC201.62 μg·L-1,HC5017.24 μg·L-1。根据normal模型得到的HCx低于根据logistic模型得到的HCx,下降程度分别为17.1%、34.7%、39.9%和28.9%。在美国组中,2种拟合模型中的HC5均为0.17 μg·L-1。Normal模型的HC10和HC20比logistic模型低15%左右;而HC50则高出logistic模型5.5%。美国生态组中HC50低是由于美国组没有软体动物和藻类等对毒死蜱不敏感的生物。如根据美国组的HCx为依据评估毒死蜱对诸暨稻田水生生物的风险则可能会高估风险。

2.4 物种数量与物种组成结构对HCx的影响

3组水生生物数据的生物种类和物种组成结构存在差异(见表4)。浙江水生组包括28个物种,其中藻类9种,轮虫1种,节肢动物9种,软体动物5种,脊椎动物(鱼类和蛙)4种。基本包括了水生生物群落各主要类群。从营养层级角度看,则包括了生产者、初级消费者(包括浮游和底栖)、次级消费者(食蚊鱼和泽蛙幼体)。长三角水生组共14个物种,在涉及的物种类群方面与稻田水生组相同,而每个类群的物种数量不同。包含了3种藻类,1种水螅,4种节肢动物,2种软体动物和4种鱼类。美国水生组包括17种生物,其中节肢动物13种,鱼类4种。为研究物种数量、物种组成结构以及不同拟合模型对HCx的影响,利用Canoco 5.0软件进行了冗余分析(RDA)。其中各生物组在不同拟合模型下得到的HCx作为相应变量数据;各生物组的物种数量、藻类物种数、节肢动物物种数、软体动物物种数和脊椎动物物种数以及选择拟合模型作为解释变量。RDA分析结果(见图4)显示第一排序轴对相应变量(HCx)变异度的解释能力为98.3%。置换检验结果pseudo-F = 78.3, P = 0.014,说明解释变量对相应变量的影响是显著的。从图4中可见,总物种数量和分布模型均与HCx产生较小的相关性,且这种相关性随着HCx中x取值变大而降低。而物种组成结构对HCx的影响非常大。各类群物种数量与HCx相关性与该类群物种对毒死蜱的敏感性密切相关。毒死蜱对节肢动物的毒性最大,则节肢动物物种数与HCx负相关关系最为明显,脊椎动物物种数量与HCx也呈现负相关性。节肢动物和脊椎动物物种数量与HCx的负相关性随着x增大减弱。藻类和软体动物因为对毒死蜱的敏感性不高,则与HCx呈现不同程度的正相关性,且正相关程度随着HCx中x增大而增大。以浮游甲壳纲和水生昆虫纲为代表的水生节肢动物在水生生态群落中扮演着重要的作用,在食物链有承上启下的作用,是链接初级生产者(藻类)和次级消费者(鱼类和蛙类)关键一环。而水生节肢动物一般对杀虫剂较为敏感。因此在采用SSD法评价杀虫剂对水生生态系统的风险时应该保证较多的水生节肢动物物种数量。

表4 三组毒死蜱急性毒性数据SSD分析结果HCxTable 4 Hazardous concentration (HCx) of three groups of chlorpyrifos toxicity data obtained by SSD

综上所述,本文结合本课题组近年来研究毒死蜱对浙江本地稻田区域水生生态系统汇总常见生物的毒性数据,采用logistic和normal这2种常用的SSD分布模型进行了毒死蜱对稻区水生生物的风险评估。结果显示logistic模型HC5—HC50依次为HC50.32 μg·L-1,HC101.50 μg·L-1,HC208.13 μg·L-1,HC50145.44 μg·L-1;normal模型HC5—HC50依次为HC50.35 μg·L-1,HC101.26 μg·L-1,HC205.96 μg·L-1,HC50115.74 μg·L-1。根据2012年全年在诸暨市稻田附近沟渠水体中毒死蜱残留浓度,在靠近稻田渠道(最高浓度3.1至5.5 μg·L-1)近20%的水生生物将受到影响,受影响的水生生物包括多种枝角类动物、米虾以及壳介虫。而包括剑水蚤、负子蝽和摇蚊幼虫在内的水生节肢动物以及弹涂鱼不会受到影响。而只有当毒死蜱在水体中浓度达到100 μg·L-1以上时食蚊鱼、鳑鲏、泽蛙蝌蚪、轮虫、常见腹足类和双壳类软体动物以及藻类等才可能受到影响。这远远超过水稻种植季节毒死蜱在稻田附近水体中的最高浓度20倍以上。可以认为在一般情况下,以上这些物种不会受到毒死蜱的毒害。在远离稻田的渠道和水体中,毒死蜱的最大浓度约为0.3 μg·L-1,在此情况下只有枝角类生物可能会受到毒死蜱的影响。

图4 物种数量、物种组成结构和拟合模型 对HCx的影响RDA分析结果Fig. 4 The RDA of species number, species composition and the fitting model to HCx

本文采用RDA分析方法研究不同物种数量、不同物种组成因素对毒死蜱对水生生物HCx的影响。结果表明,物种组成结构对HCx有较为明显的影响。具体表现为对毒死蜱较为敏感的节肢动物类群物种数量与HCx存在明显的负相关性,特别是与HC5的负相关性最明显。对毒死蜱不敏感的物种,诸如软体动物和藻类则与HCx呈现正相关性,并且与HC50的正相关性最为明显。

致谢:感谢青年科学基金项目(31101458)和浙江省重点研发项目(No. 2015C02G2010084)资助。

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ApplicationofSpeciesSensitivityDistributioninAquaticEcologicalRiskAssessmentofChlopyrifosforPaddyEcosystem

Xiao Pengfei1, Lin Xiaoya2, Liu Yihua1,3,*, Zhao Ying1, Shen Jian1, Xu Jiyang1, Geng Cuimin1, Zhu Guonian1

1. Institute of Pesticide & Environmental Toxicology, Zhejiang University, Hangzhou 310029, China2. Jiyang College of Zhejiang A&F University, Zhuji 311800, China3. Research Institute of Subtropical Forestry, Chinese Academy of Forestry, Fuyang 311400, China

10.7524/AJE.1673-5897.20170114012

2017-01-14录用日期2017-03-02

1673-5897(2017)3-398-10

X171.5

A

青年科学基金项目(31101458);浙江省重点研发项目(No. 2015C02G2010084)

肖鹏飞(1984-),男,博士研究生,研究方向为农药生态毒理学,E-mail: xpf6285842@126.com;

*通讯作者(Corresponding author), E-mail: liuyihua@zju.edu.cn

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Xiao P F, Lin X Y, Liu Y H, et al. Application of species sensitivity distribution in aquatic ecological risk assessment of chlopyrifos for paddy ecosystem [J]. Asian Journal of Ecotoxicology, 2017, 12(3): 398-407 (in Chinese)

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