采用辉光放电等离子体的烟气处理技术研究

刘文正,赵 帅,柴茂林,牛江奇,赵 强,李静波



采用辉光放电等离子体的烟气处理技术研究

刘文正1*,赵 帅1,柴茂林1,牛江奇1,赵 强1,李静波2

(1.北京交通大学电气工程学院,北京 100044；2.北京睿昱达科技有限公司,北京 100176)

基于大气压空气辉光放电等离子体技术,采用多层网状接触式电极结构在烟道中形成大面积均匀稳定的辉光放电.利用放电过程中产生的强氧化活性粒子(·OH、O、O3)氧化脱除烟气中的SO2和NO.探讨接触式电极下辉光放电等离子体的生成特性和脱硫脱硝反应机制,分析不同电极层数、氧气浓度和待处理气体初始浓度等实验条件下的烟气处理效果.结果表明,在6层网状电极,氧气浓度为8%,烟气停留时间为1.2s的实验条件下,脱硫率在96.3%以上,NO氧化率为91.2%,脱硝率为36.7%.辉光放电等离子体以其高密度的带电粒子特性在烟气处理中显示出良好的能量利用效率.

大气压空气辉光放电；接触式电极；脱硫脱硝

SO2和NO作为燃煤电厂排放烟气中的主要污染物,严重危害空气质量和人体健康[1].目前工程实际中,多数采用湿式石灰石-石膏脱硫工艺(WFGD)和选择性催化还原法(SCR)分别脱除烟气中的SO2和NO[2-5].虽具有较高的脱除率,但却面临占地面积大、投资和运行成本高、系统复杂等诸多问题[6].

因此,探讨采用相同手段脱除燃煤烟气中的SO2和NO成为近些年烟气处理技术的研究热点,而其重点则集中在解决NO的氧化问题上(燃煤电厂的NO中90%以上为NO).NO可氧化为易溶于水的NO2、HNO2和HNO3等产物,再经过碱液吸收即可实现大部分NO的脱除.Yamamoto等[7]单独依靠将O3注入烟道,只能将NO氧化为大部分NO2和少量的N2N5、NO3,难以减少NO的总量.且高价态的NO生成越少,则越依赖于其它添加剂.近年来,低温等离子体以其强氧化性和快速反应的特点成为气相氧化脱硫脱硝的高效手段.利用放电过程生成的高能粒子和强氧化自由基可以将SO2和NO氧化为高价态的氧化物.低温等离子体的生成方式有很多种,例如脉冲电晕放电、电子束辐射和介质性阻挡放电(DBD)等[8-10].但电极形式和放电形态的不同直接影响放电空间带电粒子的数量和能量,进而影响脱除效果和能量注入成本.Huang等[11]单独使用脉冲电晕放电的方法,在无吸收剂情况下,SO2和NO脱除率仅有20%和30%.这是因为电晕放电属于局部非均匀放电,放电空间带电粒子密度较小,主要集中在电极尖端,扩散性较差.且电子能量较低,多数能量消耗在较大放电空间内的N2的激励上[12].所能激发的活性粒子数量和能量也受到很大限制,因此单独使用无法得到较高的烟气脱除率.电子束辐射法中平均电子能量虽然能达到33eV,也解决了电子密度较小的问题,模拟工业实验中脱除率能达85%~95%[13].但Chang等[14]指出此方法因真空设备和系统的投资费用很高,且存在辐射,使其在环境治理上难以有较大的发挥空间.因此,探寻一种在较低的设备投入和注入功率下生成较高密度的低温等离子体的方式是有效提高脱硫脱硝效率的关键.

本研究基于非均匀电场特性提出了一种网状接触式的介质阻挡电极结构,利用此结构在大气压空气条件下生成的辉光放电等离子体对烟气进行处理,并探究不同影响因素下SO2和NO的脱除效果.辉光放电具有放电均匀性好、等离子体密度大、能耗低等优点[15],应用于烟气处理中,能够有效提高处理效率,节约能源.然而辉光放电在大气压空气中难以形成,且易于向电弧转化[16].虽然等离子体烟气净化已有很多相关研究[17-19],但是将辉光等离子体应用于烟气处理中的报道却很少,因此对其作用效果的研究具有重要的意义.

依托此结构下的辉光放电应用于烟气处理,主要优势有:1)电极接触点及其附近形成稳定辉光放电,生成的带电粒子浓度较高,扩散性较好,能有效增加强氧化活性粒子(如·OH、O、O3等)的数量以及扩散面积,这些粒子具有高氧化性电位和高反应速率,能促进SO2和NO被氧化为高价态; 2)由于带电粒子密度高,扩散性好,在相同的能量注入下能实现更高的脱除率,也即具有较高的能量利用效率; 3)若在较高湿度下,通入NH3进行中和还能得到相应铵盐,供回收利用; 4)此过程无需添加催化剂,有效避免了由催化剂的加入引发的一系列问题(如催化剂中毒); 5)电极直接布置在烟道中,减小了设备投资以及占地面积; 6)接触式的电极结构能有效增强在潮湿、粉尘等复杂的烟道环境下的放电稳定性.

1 材料与方法

1.1 实验装置与实验流程

实际烟道中,烟气的主要成分为N2和O2,烟气中主要污染物为SO2和NO.考虑到实际燃煤电厂烟气环境中SO2浓度为(700~1000)×10-6, NO为(200~400)×10-6[20-21],我们在此浓度区间附近进行了烟气处理实验.

实验中,通过质量流量控制器控制各气体组分的通入量以达到配比要求,并使各成分在混气室中混合均匀,通入模拟烟道中,经等离子体处理后进行烟气分析,再经尾气吸收排入大气中.烟气处理实验的工作流程如图1所示.

等离子体发生电源采用频率为20kHz的正弦波电源,输出幅值为0~10kV可调.采用泰克P6015A高压探头测量放电电极两端的放电电压,通过在回路中串联100Ω的测量电阻M得到放电电流,电压电流信号在泰克数字示波器TDS1012B-SC中显示.

通过控制各气体的通入量以及气体总量,以模拟实际烟道气体环境.其中,SO2和NO采用型号为D08-3F的质量流量控制器,N2和O2采用型号为LF400-S的质量流量控制器.烟气分析环节则采用德国益康制造的型号为EN-2的精密烟气检测仪,实时显示被处理后的各气体含量.采用海洋光学型号为QE65000的光谱仪对等离子体的发光光谱进行测量,用以分析在空气放电过程中各气体成分的激发、电离情况.

1.2 网状放电电极及辉光等离子体的产生

1.高压电极;2.接地电极;3.PTFE绝缘介质

等离子体生成电极采用0.2mm厚度的聚四氟乙烯(PTFE)材料作为绝缘层,导体材料采用的是镀锌铜线.单点接触式电极的结构示意图以及放电效果如图2所示.当外施电压后,空间带电粒子在电场作用下加速运动形成电子崩,交叉点的微小间隙处由于场强最大而首先实现放电[22],并为周围空间提供种子电子而引发附近区域的放电过程,从而表现出具有一定扩散区域的稳定的辉光现象.其肉眼可见的等离子体等效生成面积大约为2mm×2mm.与传统的间隙型放电相比,接触式电极结构的放电空间形成的是贯穿性的通道,比局部电晕具有更高的等离子体生成密度.同时由于间隙相对较短,抑制了电子崩发展,也即抑制了收缩态的丝状放电的形成,表现出良好的均匀性和扩散性.

(a)电极的电场分布

(b)电极放电现象

从电场仿真和实际放电效果来看,采用十字交叉接触式的网状电极结构,有利于增加等离子体的生成面积,同时增大了气体通透性.考虑到辉光放电等离子体在大气压空气中的扩展面积,采用6mm×6mm大小的网孔有效避免了等离子体生成区域的交叉浪费.从波形图可以看出,电流幅值为mA量级,属于辉光放电范畴.

1.3 功率测量方法与计算

在DBD条件下的放电功率的计算一般可采用对Lissajous图形分析的方法.将等离子体电气测量回路中的测量电阻M替换成容值为0.01μF的测量电容M,可获得放电的Lissajous图形.图4给出了典型的Lissajous图形,并按照公式(1)可以算出放电功率:

式中:(S)和(H2)分别为电源的工作周期和工作频率,C(V)为测量电容两端的电压,为Lissajous图形围成的面积.放电功率正比于闭合图形的面积.

采用图2所示电极结构,通过实际的放电实验和计算,在5kV电压输入条件下,对于交叉点个数为100的一层网状接触式电极,其总放电功率为5.4W.

2 结果与讨论

2.1 生成等离子体的特性与脱硫脱硝反应过程分析

电压为5kV时,网状电极在大气压空气中放电的发射光谱测量结果如图5所示.从中可以看出,光谱谱线集中在330~420nm波段范围内,主要为N2第二正带系(包含337.1,353.7, 357.7,375.6,380.5,399.2和405.9nm等波长).而N2第二正带系的形成,要求激发电离电位在7.35~11.03eV[23],也即是说在此放电过程产生了大量的能量在7.35eV以上的高能电子.又由于氧气常见的激发态粒子所需激发能量较低,一般在4.54eV以下[24],因此在本研究的放电环境下,具备大量激发态的氧分子和氧原子生成的能量条件.

由此可见,等离子体中高能电子对N2、O2、H2O分子的轰击产生一系列自由基,如具有强氧化性的活性粒子·OH;并使某些被分解的原子(如O原子)被激发与其他粒子碰撞或结合而产生二次自由基,臭氧就产生在二次自由基的形成阶段;之后强氧化性的粒子与SO2和NO接触引发一系列化学反应,实现脱硫脱硝.此过程的主要反应方程式包含如下:

(3)

(4)

(6)

(7)

(9)

(10)

若通入NH3,则包含副产物生成的主要反应为:

(12)

可以看出,强氧化性粒子的数量直接影响参与化学反应的SO2和NO的氧化程度以及氧化反应速率,进而影响到脱硫脱硝的效果.烟道中存在一定含量的水分,而H2O作为·OH的主要来源,其含量对于脱除效果有直接的影响.

2.2 烟气环境对等离子体放电特性的影响

实际烟道环境较为复杂,多种因素影响放电过程进而会影响到烟气净化的效果.因此,本文中针对烟气流速和粉尘环境对等离子体放电特性的影响做了相应的探究.

在单层网状电极条件下,分别考虑不同流量(不同流速)时放电的情况,并记录其电流幅值以及测量相应的放电功率,结果如表1所示.

表1 不同流量(流速)条件下的放电特性

从表中结果可以看出,随着气流的增大,放电电流逐渐减小,功率降低.这一方面是由于气流带走了部分带电粒子,另一方面则由于过大的气体流量对电极造成较大压力,使部分放电点出现一定程度上的分离.

燃煤电厂等锅炉烟气中含有大量的烟尘,同时等离子体烟气处理过程中可能产生硫酸盐和硝酸盐颗粒.当颗粒物过多时,由于吸附电子,会对放电的起始放电电压产生一定影响.实验中,将收集的电厂静电除尘器末端所脱除的烟尘颗粒均匀撒在接触式网状电极上,施加电压5kV,得到的放电效果如图6所示.

(a)电极实物

(b)放电效果

图6 颗粒物覆盖的网状电极及放电效果

Fig.6 Physical display and discharge phenomenonof the mesh-like electrode covered with particulates

由于网状接触式电极的起始放电出现在微小间隙处,颗粒物附着在电极表面对小间隙影响不大,因而其起始的放电电压没有明显变化.放电面积的变小则是由于颗粒物阻塞了小间隙附近的电场空间,使得带电粒子的扩散受到限制.持续放电一段时间,会使接触点附近的颗粒物带电,从而在交变电场的作用下振荡并最终受重力作用而脱落.计算可得,被颗粒物附着下单层网状电极的放电功率为4.06W,比洁净时小了1.34W.颗粒物的存在使放电电流变小,进而影响功率,但不会使放电终止.且与电晕放电相比,接触式的电极结构放电更加稳定,不易受到潮湿、污秽等条件的影响而发生绝缘击穿.

2.3 脱硫实验研究

在外施电压为5kV时,分别通过以下几组条件下的脱硫实验:

(a)氧气浓度8%,烟气流量10L/min,SO2初始浓度700×10-6,改变网状电极层数;

(b)氧气浓度8%,烟气流量10L/min,放电电极层数为3层,改变SO2的初始浓度;

(c)烟气流量10L/min,SO2初始浓度700×10-6,放电电极层数为3层,改变氧气浓度.

探究不同影响因素对于脱硫效果的影响,其结果如图7所示.

(注:流量为10L/min,电极为3层条件下,烟气在放电区域停留时间为0.6s.)

SO2的脱除率由以下公式计算得出:

可以看出,随着电极层数增加,放电产生的高能电子数量也对应增加,从而加大了其与气体分子碰撞的概率,如式(15~16)所示等过程受到影响,从而直接决定自由基(活性粒子)的数量,进而影响脱硫率.这个过程在3层以下电极时表现尤为明显.在同等浓度下,当采用3层以上网状电极时,SO2脱除率接近于100%,活性粒子的数量已经能够满足此浓度下SO2的脱除.因此在浓度低于700×10-6时,脱硫率均较高,能达到96.3%以上.但当其浓度达到1000×10-6时,脱硫率出现较大降低.这则是由于3层网状电极放电所产生的活性粒子数量又不足以在烟气停留时间内使SO2反应完全.此外,氧气含量的减少,直接影响式(17~18)的反应过程,减少了烟气处理中起主要作用的强氧化性基团如·OH、O3等的生成量,因而降低了脱硫率.但10%以上的氧气含量对于脱硫的影响不大,基本已属于富氧状态.

(16)

(17)

2.4 脱硝实验研究

实验中,我们利用NO的脱除率和NO的氧化率来分析脱硝效果,其计算表达式如下:

(20)

同样,在外施电压为5kV时,分别通过以下几组实验探究脱硝效果的影响因素:

(a)氧气浓度8%,烟气流量10L/min,NO初始浓度300×10-6,改变网状电极层数.

(b)氧气浓度8%,烟气流量10L/min,放电电极层数为6层,改变NO的初始浓度.

(c)烟气流量10L/min,NO初始浓度300×10-6,放电电极层数为6层,改变氧气浓度.

(d)氧气浓度8%,烟气流量10L/min,放电电极层数为6层,改变SO2的通入浓度.

实验结果如图8所示.

从实验结果可以看出,在以上几种情况下, NO的氧化率均能达到较高水平.电极层数的增加、NO初始浓度的降低、O2浓度的增加等均有利于提高NO的氧化率.其原因也与前面脱硫的描述类似.而NO的脱除率明显低于NO的氧化率,则是由于NO大部分被氧化成为NO2,模拟烟道中水分含量较低,不能产生足够的·OH将NO2完全氧化为更高价态的氮氧化物(N2O5、NO3等)并溶解成酸,这个过程也无法过多地依赖O3完成.在烟道中未通入碱性物质的情况下,不能经过热化学中和反应大幅降低NO2和其他高价氮氧化物的含量.但依据烟气检测仪显示,随着NO的提升,NO2的浓度相应增加,两者的总量(即NO的含量)却降低了36.7%,这证明了反应过程中生成了更高价的含氮物质的合理性.

(a)不同电极层数时的NO氧化率及脱硝率 (b)不同NO初始浓度时的NO氧化率及脱硝率

(c)不同O2浓度时的NO氧化率及脱硝率 (d)不同SO2浓度时的NO氧化率及脱硝率

图8 不同影响条件下的NO氧化率及脱硝率

Fig.8 NO oxidation rates and denitrification rates under different conditions

流量为10L/min,电极为6层条件下,烟气在放电区域停留时间为1.2s.初始浓度为300×10-6的NO中,NO浓度为265×10-6,NO2浓度为35×10-6烟道中同时存在SO2时,脱硝实验结果如图8(d)所示.可以看出800×10-6浓度SO2的加入将NO的氧化率由91.2%降低到78.6%,氮氧化物的脱除率由36.7%降低至仅有28.7%,这是由于在等离子体生成量不变的条件下,碰撞打破化学键所生成的自由基的量也不会产生很大的改变.而SO2的氧化也需要强氧化性自由基的参与,从而会与NO的氧化及NO的脱除产生竞争,影响NO的氧化率及脱硝率.

2.5 烟气含湿量对脱除效果的影响

诸多成果表明[25-27],烟气内H2O的含量对于放电过程及脱硫脱硝的效果影响明显.从以上实验结果也可以看出,模拟烟气环境湿度相对较低,强氧化活性粒子的数量受到一定限制,高价氧化物被吸收形成酸的过程也不够充分.

在同样的气体浓度和电极层数下,若烟道中增加水分,SO2的脱除变得非常迅速,且脱除率高达100%.这是因为,在烟气湿度相对较低的情况下,自由基对于SO2的氧化作用仅占30%左右,而剩余的SO2的氧化则通过放电过程中二次自由基的产物O3的氧化作用实现[28].但O3的氧化性比·OH和O等自由基要弱很多,且自身存在分解作用,因而会影响到SO2的脱除速率.而湿度升高后,不但放电产生的自由基数量增加,处理气中还存在液相,多相自由基反应也会增加SO2脱除过程中自由基作用所占的比例,导致SO2氧化脱除速率极高,同时水对SO2和SO3具有吸收作用,增快了产物H2SO4的生成速度.

在脱硝实验中,少量的水分可以使NO的氧化率进一步提高,NO的总脱除率得到明显提升,这进一步证实了放电过程中H2O分子离解产生的·OH在NO2进一步氧化过程中所起的重要作用.但当水含量较大时,NO氧化率和NO的脱除率却均较大幅度降低,这是因为水分子为电负性气体,更大流量的水蒸气注入会使放电空间内更多的水分子吸附电子,较大程度地降低放电空间的平均电子密度和电子能量.因此NO脱除率的变化更多的取决于放电空间的水分子含量.

2.6 辉光放电脱硫脱硝的能量输入和利用效率

若放电过程输入的能量密度用SIE来表示[(W·h)/m3]具体定义为[9]:

式中:为放电过程注入功率,W;Q为模拟烟气的体积流量,m3/h.

以单层网状电极为例,可计算得到电压为5kV、烟气流量为10L/min时放电输入的能量密度为6.83W·h·m-3.此时,SO2、NO和NO的脱除率分别为58.5%、42%和12.5%,浓度分别降低了410×10-6、112×10-6和37.5×10-6,转换为对应流量下的气体体积分别为4.1×10-3L/min、1.11×10-3L/ min和3.75×10-4L/min.现有的低温等离子体脱硫脱硝技术中以电晕放电居多.图9为在同等输入能量密度[6.83(W·h)/m]下本技术与电晕放电技术的脱除效果对比.

由图可知,当输入能量密度相同时,本研究的交叉网状辉光放电技术的脱除效果优于针-板式或线-筒式电晕放电脱硫脱硝技术.通常可以用能量利用效率来表示一定能量输入下(不计电路损耗)污染物的脱除量,单位为g/(kW·h).因此,可计算得到本实验的能量利用效率为171.1gSO2/ (kW·h)和7.1gNO/(kW·h).脱硫方面表现出尤为明显的优势,远超过常规电离放电的数十gSO2/(kW·h)[29].脱硝方面也超过几种经典的放电等离子体,例如Tsai等[30]的射频等离子体5.6gNO/(kW·h),Helfritch等[31]的微波等离子体3.7gNO/(kW·h)和Boyle等[32]的交流电晕等离子体3.8gNO/(kW·h).这是由于辉光放电属于贯穿型、扩散型的放电形态.采用接触式电极结构,在相对较低的电压下即可实现气体的击穿,减少了电场能量在较大气体间隙内的浪费,相同能量注入下能有效增加高能电子的密度和自由基的数量,以及增强其扩散能力,与气体实现充分接触.容易推断,欲达到相同的脱除效果,本文中的辉光放电氧化脱除技术能耗更低,充分显示出在能量利用效率上的优势.

2.7 碱液吸收

脱硫脱硝过程中,在相对较高的烟气湿度下通入NH3,可迅速与烟道内的氧化产物发生反应生成铵盐,使脱除效果得到明显提升,例如NO的脱除率可提高到50%以上.从实验中可以观测到烟道及电极表面有白色结晶的生成.其主要化学反应过程如式(12)(13)所示.

将烟气分析仪置于质量分数为25%的NaOH吸收溶液后端,检测经等离子体氧化和碱液吸收共同作用后的脱硫脱硝效果.实验中发现,SO2的脱除率一直为100%,这是因为经由放电环节氧化得到的SO3、H2SO3和H2SO4(包含部分残存的SO2)在碱液中能被完全中和.而对于NO,在6层电极,NO浓度为300×10-6条件下,氧化吸收后NO的浓度降低至64×10-6,脱除率由36.7%提升到78.7%,这仅仅是在没有充分考虑碱液浓度和吸收方式等条件下可达到的效果.而有相关文献[6]指出,在同等浓度下,若NO单纯依靠碱液吸收却只能实现7%左右的脱除率,这充分说明了NO被高度氧化的重要性.

本研究基于辉光放电等离子体的氧化脱除技术,SO2的脱除率可以接近100%.而对于NO,经氧化后的高价含氮物质的溶解度能得到显著提升.一般来讲,再经过适当浓度配比的碱液吸收可以实现NO的绝大部分脱除.因此本研究前期侧重于采用辉光放电等离子体的氧化脱除方式,为污染物的高效氧化脱除做充分的准备工作.而探讨碱液吸收以及吸收方式等问题,则是接下来的工作中需要重点研究的内容.

3 结论

3.1 采用点接触式的网状电极结构,在大气压空气中形成了均匀稳定的大面积辉光放电.电极网孔设置为6mm×6mm,分层布置在烟道中用于等离子体生成环节.

3.2 网状接触式电极形成的辉光放电过程中产生的强氧化活性粒子具有较高的浓度和较大的扩散面积.应用于烟气中SO2和NO的脱除时,与常规电离放电相比,相同能量注入密度下能得到更好的脱除效果.

3.3 脱硫率和脱硝率受电极层数、氧气浓度、水含量和待处理气体初始浓度等条件的影响.在6层网状电极,氧气浓度8%,烟气流量10L/min(此时停留时间为1.2s)的实验条件下,可达到96.3%以上的脱硫率,91.2%的NO氧化率和36.7%的脱硝率.若适当加大烟气含水量和增加碱液吸收环节,可以大幅提高其脱除率.

[1] 薛文博,许艳玲,王金南,等.全国火电行业大气污染物排放对空气质量的影响 [J]. 中国环境科学, 2016,36(5):1281-1288.

[2] 胡 强,熊志波,白 鹏,等.铈钛掺杂促进铁氧化物低温SCR脱硝性能的机理[J]. 中国环境科学, 2016,36(8):2304-2310.

[3] 唐晓龙,郝吉明,易红宏,等.活性炭改性整体催化剂上低温选择性还原NO[J]. 中国环境科学, 2007,27(6):845-850.

[4] Bao J, Yang L, Yan J. Experimental study on demercurization performance of wet flue gas desulfurization system [J]. Chinese Journal of Chemistry, 2009,27(11):2242-2248.

[5] 张 军,张涌新,郑成航,等.复合脱硫添加剂在湿法烟气脱硫系统中的工程应用 [J]. 中国环境科学, 2014,34(9):2186-2191.

[6] 姚芝茂,邹 兰,王宗爽,等.我国中小型燃煤锅炉SO2排放特征与控制对策 [J]. 中国环境科学, 2011,31(1):1-5.

[7] Yamamoto T, Fujishima H, Okubo M, et al. Pilot-scale NOand SOremoval from boiler emission using indirect-plasma and chemical hybrid process [J]. IEEE Transactions on Industry Applications, 2010,46(1):29-37.

[8] Anaghizi S J, Talebizadeh P, Rahimzadeh H, et al.The Configuration Effects of Electrode on the Performance of Dielectric Barrier Discharge Reactor for NORemoval [J]. IEEE Transactions on Plasma Science, 2015,43(6):1944-1953.

[9] 吴祖良,侯 培,赵佳佳,等.电晕放电耦合湿式吸收同时脱硫脱硝的实验研究 [J]. 高电压技术, 2016,42(2):398-404.

[10] 孙红华.介质阻挡放电低温等离子体脱硫脱硝研究 [D]. 北京:华北电力大学, 2009.

[11] Huang L W, Dang Y X. Removal of SO2and NOby pulsed corona combined with in situ Ca(OH)2absorption [J]. Chinese Journal of Chemical Engineers, 2011,19(3):518-522.

[12] 白敏菂,毛首蕾,朱玉鹏,等.O2+、O3同时脱硫脱硝实验 [J]. 中国环境科学, 2014,34(2):324-330.

[13] Basfar A A, Fageeha O I, Kunnummal N, et al. Electron beam flue gas treatment (EBFGT) technology for simultaneous removal of SO2and NOfrom combustion of liquid fuels [J]. Fuel, 2007,87:1446-1452.

[14] Chang M B, Kushner M J, Rood M J. Removal of SO2and the simultaneous removal of SO2and NO from simulated flue gas streams using dielectric barrier discharge plasmas [J]. Plasma Chemistry and Plasma Processing, 1992,12(4):565-579.

[15] Liu W Z, Jia L Y, Yan W, et al. Study on the glow discharge in the atmospheric pressure [J]. Current Applied Physics, 2011,11(5):S117-S120.

[16] Sun G L, Liu W Z, Li C H, et al. The generation characteristics of dielectric barrier glow plasma in air [C]. Journal of Physics: Conference Series, 2013.

[17] 白敏菂,杨 波,王永伟.氧活性粒子脱除烟气中SO2的实验研究 [J]. 中国环境科学, 2013,31(8):1263-1267.

[18] 闫克平,李树然,冯卫强,等.高电压环境工程应用研究关键技术问题分析及展望 [J]. 高电压技术, 2015,41(8):2528-2544.

[19] 曹 玮,骆仲泱,徐 飞,等.脉冲电晕放电协同烟气脱硫脱硝试验研究 [J]. 环境科学学报, 2008,28(12):2487-2492.

[20] 王文宗,武文江.火电厂烟气脱硫及脱硝实用技术[M]. 北京:中国水利水电出版社, 2009.

[21] 朱廷钰.烧结烟气净化技术[M]. 北京:化学工业出版社, 2009.

[22] Liu W Z, Sun G L, Li C H, et al.A study of the glow discharge characteristics of contact electrodes at atmospheric pressure in air [J]. Physics of Plasmas, 2014,21:043514.

[23] 张 鹏,洪延姬,沈双晏,等.介质阻挡放电等离子体的化学动力学效应研究 [J]. 光谱学与光谱分析, 2015,35(3):706-710.

[24] 谢维杰,李龙梅,周保学,等.氧气常压介质阻挡放电的发射光谱及能量传递机理 [J]. 物理化学学报, 2008,24(5):827-832.

[25] Guan Z Z, Ren J X, Chen D Z, et al. NOremoval by non-thermal plasma at low temperatures with amino groups additives [J]. Korean Journal of Chemical Engineering, 2016,33: 3102.

[26] 孙保民,尹水娥,肖海平,等.介质阻挡放电脱硫脱硝过程特性 [J]. 化工学报, 2010,61(2):469-476.

[27] 尹水娥,孙保民,高旭东,等.介质阻挡放电中烟气相对湿度对脱硫脱硝的影响 [J]. 动力工程学报, 2010,31(1):41-46.

[28] 朱益民.非热放电环境污染治理技术 [M]. 北京:科学出版社, 2013.

[29] 吴祖良,高 翔,李济吾,等.电晕放电自由基簇射同时脱硫脱硝反应特性分析 [J]. 高校化学工程学报, 2008,22(2):325-331.

[30] Tsci C H, Yang H H, Jou C J, et al. Reducing nitric oxide into nitrogen via a radio-frequency discharge [J]. Journal of Hazardous Materials, 2007,143(1/2):409.

[31] Helfritch D J, Feldman P L, Efthimion P C, et al. Micro-wave energy for SO2and NOremoval from flue gas [R]. DOE/PC/81002-T20. Washington, DC: U. S. Department of Energy, 1987.

[32] Boyel J, Russel A, Yao S C, et al. Reduction of nitrogen oxide from post-combustion gases utilizing molecular radical species [J]. Fuel, 1993,72(10):1419-1427.

Technology of flue gas treatment with glow discharge plasma.

LIU Wen-zheng1*, ZHAO Shuai1, CHAI Mao-lin1, NIU Jiang-qi1, ZHAO Qiang1, LI Jing-bo2

(1.School of Electrical Engineering,Beijing Jiaotong University, Beijing, 100044, China；2.Beijing Ruiyuda Technology Corporation Limited, Beijing, 100176)., 2017,37(8)：2905~2914

Based on the technology of atmospheric pressure glow discharge plasma in air, a multilayer mesh-like contact type electrode structure was used to form a large-area, uniform and stable glow discharge in the flue. During the discharge process, particles with high oxidative activity (·OH, O, O3) were generated to remove the SO2and NOin flue gas. The characteristics of glow discharge plasma and the mechanism of desulfurization and denitrification with the contact electrode were discussed. The effects caused by different electrode layer numbers, oxygen concentrations and initial concentrations of gas to be treated were also analyzed. The results showed that removal rates of 96.3% for SO2, 36.7% for NO, and oxidation rate of 91.2% for NO were obtained in the following experimental conditions: the layer number of mesh-like electrodes was 6; the concentration of oxygen was 8%; the reaction time of flue gas was 1.2s.With its high density of charged particles, the glow discharge plasma showed good energy utilization efficiency in the flue gas treatment.

atmospheric pressure glow discharge plasma in air；contact electrode；desulfurization and denitrification

X701

A

1000-6923(2017)08-2905-10

刘文正(1964-),男,北京人,教授,主要从事等离子体科学与技术的研究.发表论文50余篇.

2017-01-12

北京市科技计划专项(Z15010101478)

* 责任作者, 教授, wzhliu@bjtu.edu.cn