临安本底站2010~2015年PM10污染特征及影响因素分析

岳 毅,李金娟,马千里



临安本底站2010~2015年PM10污染特征及影响因素分析

岳 毅1,2,李金娟1*,马千里3

(1.贵州大学资源与环境工程学院,贵州贵阳 550025；2.临安市气象局,浙江临安 311300；3.临安区域大气本底站,浙江临安 311307)

利用长江三角洲区域代表性站点临安区域大气本底站2010~2015年的PM10质量浓度和各气象要素资料,分析了PM10质量浓度的变化特征及其影响因素.结果表明:与《环境空气质量标准》(GB3096-2012)二级标准相比,2010~2015年PM10质量浓度达标率为96.17%;日变化中峰值出现在09:00和20:00,低值出现在06:00和13:00,并表现出周末比平时高的“周末效应”;月份和季度的变化为7月最低、1月最高,夏季最低、冬季最高,与能见度呈明显负相关关系;年均值从2010年的79µg/m3到2015年的56µg/m3,总体呈下降趋势,并在全国范围内处于中间水平.相对湿度、日降水量和气压与PM10质量浓度有更好的相关性,风速越大对PM10质量浓度影响越大.气团后向轨迹聚类分析和潜在源贡献解析结果表明,临安本底站在2010~2015年不同季节中,春季、秋季和冬季的气团大部分来自西北和北方,夏季更多的是来自东部海洋和沿海地带,而不同年份里,每年的气团轨迹均以北方居多,其次是南方和东部海洋.总体分析得出, 2010~2015年临安本底站的气团主要来自安徽、浙江、江苏、广东、福建和北方地区,并且PM10高值主要来源于安徽、江苏、上海和浙江等长三角附近区域.

区域本底站；PM10；气象因素；后向轨迹；潜在源贡献解析

长江三角洲是目前我国重要的大气污染防治区之一,大气环境污染已成为当地群众非常关注的环境问题[1-2].颗粒物是涉及范围广泛且具危害性的空气污染物[2-4],可吸入颗粒物(PM10)可以被人体吸入危害健康[5],并对大气能见度[6]和全球气候变化[7]都有着重要影响,是影响我国环境空气质量的主要污染物[8].因此,临安区域大气本底站(以下简称临安本底站)作为反映长三角地区大气成分本底特征的唯一站点,逐渐引起了相关学者们关注[9].学者们主要开展了临安本底站气溶胶的物理化学特征[10-11]、气溶胶无机离子成分[12]、北方沙尘暴天气影响下的气溶胶演变特征[13]、细粒子的理化特性[14-16]等的研究.为了探讨PM10质量浓度长时间段的变化趋势及其影响因素,本研究通过对2010~2015年PM10质量浓度的收集与整理,分析了长三角临安本底站PM10质量浓度的日、周、月、季、年的变化规律,及其与大气能见度等气象要素的相关关系,并通过气团的后向轨迹聚类分析和PM10潜在源贡献解析来研究气团输送PM10的轨迹特征,可为长三角地区大气污染防治提供重要的科学依据.

1 材料与方法

1.1 观测站点介绍

临安本底站(119.44°E,30.18°N),海拔138. 6m,是世界气象组织于1983年选址建成的全球大气观测网(WMO/GAW)的成员站,代表长三角地区的本底状况,2005年被选为大气成分本底国家野外站.站址地属于中亚热带季风气候区,常年主导风向为东北风(如图1,为风向频率和平均风速的风玫瑰图,其中平均风速扩大了10倍),森林覆盖良好,该站距杭州市约50km,距上海市约210km,距南京约250km处(如图2),是长三角地区的大气本底站.

1.2 数据采集来源和处理

1.2.1 PM10质量浓度 数据由美国Rupprecht & Patashick公司的TEOM1400a型大气粒子监测仪观测得到,该仪器每10min采集1个数据,测量范围是0~5g/m3,分辨率为0.1µg/m3,精密度是± 1.5µg/m3(1小时浓度平均值)和±0.5µg/m3(24时浓度平均值).数据处理:先收集2010~2015年PM10的小时值,再去掉因仪器故障、进气管内水滴、施工等产生的异常值,然后参考《环境空气质量标准》(GB3095-2012)[17]中PM10有效性规定,即每日至少20个小时平均浓度值或采样时间,每年至少有分布均匀的324个日均值获得有效数据.

1.2.2 能见度 数据由Vaisala公司的FD12仪对大气光学能见度进行观测, 采样频率为5min,探测范围是10~50000m,在对观测数据进行质量控制后平均获得.本文所用地面气象数据来自于临安本底站自动气象观测站(K1448号)采集的逐时本站气压、温度、风向、风速、相对湿度、日降水量等常规气象数据.

1.2.3 后向轨迹 本文利用TrajStat软件[18]来做气团的后向轨迹聚类分析,并结合PM10质量浓度进行潜在源贡献解析(PSCF),气象数据为GDAS数据(全球资料同化系统),下载网址为ftp://arlftp.arlhq. noaa.gov/pub/archives/gdas1/.

2 结果与讨论

2.1 2010~2015年PM10质量浓度变化特征

2.1.1 PM10质量浓度日均值 选取2010~ 2015年临安本底站的PM10质量浓度的小时资料(共计52515个有效小时值)进行分析,按照《环境空气质量标准》一共得到2192个有效日均值,其中有96.17%达到《环境空气质量标准》的二级空气质量标准(24h平均浓度限值为150µg/m3).就超标情况来看(表1),2010年超标率最高,为8.49%,超标倍数范围为0.01~5.75, 2015年超标率最低,是1.64%,超标倍数范围为0.01~0.24,6年日均值超标率为3.83%.

表1 2010~2015年临安本底站PM10 质量浓度日均值超标率统计表

如图3所示,2010~2015年,临安本底站PM10质量浓度日均值成规律的波浪状,其中最大日均值为1012µg/m3、473µg/m3和406µg/m3,分别出现在2010年3月21日、20日和22日,是由于在此期间,由蒙古气旋强烈发展引发的一次强沙尘暴天气,先后影响了21个省(区、市)[19];其次是在2011年4月28日至30日,在西北、华北、黄淮等地出现了2011年影响时间最长、范围最广的一次沙尘天气过程[20];另外在2013年12月1~9日,我国中东部地区集中发生了严重的灰霾污染过程,造成74个主要城市的重度污染天气,其中长三角地区污染最为严重[21].

2.1.2 PM10质量浓度的日变化、周变化及其与气象要素的相关关系 大气能见度与大气颗粒物浓度密切相关[22-23],能很好地反映空气质量的变化趋势[24-26].同时,颗粒物浓度受天气系统和气象条件等多因素的共同影响[27],本文用2010~ 2015年临安本底站的能见度(共计52077个有效小时值)、本站气压、空气温度和相对湿度的平均日变化与PM10质量浓度日变化进行对比分析,得到其关系,如图4、图5.

研究发现,因人类工作日和休息日中生产及生活方式的变化,将不同量的污染物排入大气,所以全球很多站点的大气气溶胶质量浓度、污染物质量浓度、气温等天气要素在周中和周末存在明显的差异[30],这种周循环被称为周末效应[31].本文分析了2010~2015年PM10质量浓度日均值的周变化及其与能见度的关系(如图6),以及2010~ 2015年PM10质量浓度、本站气压、空气温度和相对湿度的平均周变化及其关系(图7).

由图6、图7可以看出, 2010~2015年PM10质量浓度和各气象要素都有比较明显的“周末效应”.在平均周变化中:周六、周日PM10质量浓度最高,能见度最差.导致这种现象的原因可能与周边人类活动和观测站的位置有关.该站远离工业区,受工作日工业污染的影响相对较小,而现代人物资越来越丰富,周末活动也越来越多,交通污染等使得能见度降低,空气污染加剧.

2.1.3 PM10质量浓度月变化和季变化 将2010~2015年PM10质量浓度和能见度的日均值按每年的月份和季度(3~5月为春季,6~8月为夏季,9~11月为秋季,12月、1月和2月为冬季)统计,得出每年的月均值和季均值.由图8可以看出,PM10质量浓度和大气能见度均有显著的月变化和季变化规律:(1)PM10质量浓度夏季最低,平均值为48µg/m3,其中每年月均值变化范围为32~70µg/m3,平均月均值最低为7月44µg/m3;春季、秋季和冬季每年月均值变化范围比较大,分别为52~111µg/m3、50~119µg/m3和52~ 124µg/m3,春季和秋季的平均值分别为76µg/m3和71µg/m3,冬季则最高,为81µg/m3,是夏季的1.7倍左右,其中平均月均值最高月份为1月93µg/m3.(2)大气能见度刚好相反,夏季的能见度最好,平均值为8663m,其中全年7月能见度最好为11038m,其次是春季和秋季,能见度为7179m和6203m,而冬季最差,平均值为5267m,只有夏季能见度的61%,其中1、2月只有4770m和4638m.这是因为冬季逆温层较强较厚,空气流动慢,不利于污染物的扩散,而在夏季,大气垂直扩散强,温度高,降水充沛,对大气颗粒物有较好的清除作用,故而PM10质量浓度最低,能见度也最好.

由图8(a)可知,大部分年份PM10质量浓度在2月会有一个降低,3月又升高的过程,这是由于每年2月起降水量开始增加,风速开始增大,但是由于3月左右我国开始出现沙尘天气现象(2010~2015年首次沙尘天气现象出现时间分别为:3月8日、3月22日、3月20日、2月24日、3月19日和2月21日),所以PM10质量浓度又有增加.

2.1.4 PM10质量浓度年变化 2010~2015年,临安本底站PM10质量浓度年均值总体呈下降趋势(图9),6年的平均年均值为69µg/m3,达到环境空气质量二级标准(70µg/m3).PM10质量浓度由2010年的79µg/m3到2015年的56µg/m3,降幅为28.62%.并且从2012年起, PM10质量浓度年均值基本达标,分别为64µg/m3、71µg/m3、70µg/m3和56µg/m3, 与2002~2012年全国地级及以上城市PM10年均浓度的平均值呈下降趋势一致[3].而2010~2015年,大气能见度年均值呈波动变化,与PM10质量浓度的变化没有明显的同步性.

根据国家环保部公布的《中国环境公报》[32]结果显示,在全国范围来看,如图10所示, 长三角主要城市2013~2015年PM10年均质量浓度(103µg/m3、92µg/m3和83µg/m3)在京津冀、长三角和珠三角区三大重点区域中处于中间水平,并且比全国74个主要城市的平均PM10质量浓度年均值(118µg/m3、105µg/m3和87µg/m3)略低,而临安本底站的年均值比长三角区低,略高于珠三角区.

2.2 PM10质量浓度与主要地面气象要素的相关性分析

在污染源一定的条件下,污染物浓度的大小主要取决于气象条件[33-34],气象因素是影响PM10质量浓度的主要因素[35].本文对2010~2015年PM10质量浓度与主要气象要素(能见度、相对湿度、本站气压、空气温度、日降水量等)进行了相关性分析,如表2所示.

由表2可知,PM10质量浓度与能见度、相对湿度、本站气压、空气温度、降水量、极大风速(小时内3秒钟滑动平均风速的最大值)和十分钟风速(十分钟滑动平均风速)均呈显著相关.其中,相对湿度和日降水量与PM10质量浓度呈较好的负相关,相关系数分别为-0.367和-0.254,这主要是由于降水对大气污染物的冲刷清洁作用.其次是本站气压与PM10质量浓度呈较好的正相关,相关系数为0.249,因为低压时,气流上升,近地面的污染物会随着上升气流扩散到高空,继而扩散到范围大的其他区域,污染减轻,而高压时,气流下沉,污染物不易扩散.同时,PM10质量浓度与极大风速和十分钟风速的相关系数分别为-0.119和-0.087,这是由于大气湍流对空气污染物的扩散作用,而极大风速的相关性比十分钟风速的更为显著,说明了大风对PM10质量浓度的影响更大.

表2 2010~2015年临安本底站PM10质量浓度与各气象要素的Pearson相关系数(n=2191)

注:**表示在0.01水平上显著相关.

2.3 气团后向轨迹聚类分析和潜在源贡献解析

2.3.1 气团后向轨迹聚类分析 气团后向轨迹分析可以了解气团输送颗粒物的路线轨迹和输送速度,为了探讨长三角临安本底站气团轨迹的输送特征,本文对长三角临安本底站2010~2015年每天当地时间08时的72h气团后向轨迹(距地500m)进行聚类分析,根据气团轨迹的途经区域、移动速度和方向将其分为4类,得到2010~2015年每个季节、每年和6年总体的后向轨迹聚类结果图.

如图11所示,2010~2015年4个季节中,从输送方向上看,春季和秋季的气团聚类轨迹大部分来自西北和北方向,少部分来自海洋,春季还有部分来自西南方向,夏季更多的是来自东部海洋和沿海地带,而冬季均来自西北和北方;从出现概率来看,春、秋、冬季的气团轨迹出现概率最高的均来自北方向,概率分别为36.5%、43.7%和35.3%,而夏季出现概率最高的来自东北方向,为34.7%;其次,出现概率第二高的,春季是来自西南方(33.1%),夏季是来自南方(34.1%),秋季是来自东北方(26.0%),冬季是来自西北方(34.0%);从输送速度上看, 4个季节的输送距离和速度变化都比较大,尤其是都存在出现概率比较高的慢速短距离输送.所以从4个季节气团轨迹聚类分析看出, 2010~2015年临安本底站春季大气颗粒物的外来输送可能主要受江苏、浙北、江西、山东、河北和内蒙古的影响;夏季可能主要受到浙江、上海、苏南、江西和广东的影响;而秋季和冬季可能主要受浙北、江苏、安徽、上海、山东、河北和内蒙古的影响.

由图12可知,从每年的轨迹规律来看,总体上,2010~2015年临安本底站每年的气团轨迹聚类分析结果比较相似,以北方居多,南方和东边海洋次之.每年聚类轨迹中出现概率最高的(2011年55.8%、2012年53.6%、2013年51.1%、2015年42.6%)来自北方向,东北方向(2010年47.5%)和南方(2014年35.1%),且都是短距离慢速输送气团;而出现概率第二高的除了2013年(23.2%)的来自西南方,其余年度的(2010年27.4%、2011年20.1%、2012年18.5%、2014年30.3%、2015年25.1%)均来自北方或东北方,同时每年都有部分来自西北方或北方的远距离快速输送气团.所以,2010~2015年临安本底站每年的气团输送可能受江苏、浙江、山东、河北和内蒙古的影响较大,部分年份福建、江西和广东也有一定影响.

最后,由2010~2015年临安本底站1961条气团后向轨迹线聚合成4条轨迹线,如图13所示.总体来看,出现概率最高的气团轨迹是来自安徽的短距离慢速输送,出现概率是39.0%;其次是来自东部的海洋、浙北和南部的广东、福建和浙江西部,出现概率分别是30.1%和22.0%;然后是来自北部的江苏、山东、北京、河北和内蒙古的远距离快速输送,出现概率为8.8%.

2.3.2 潜在源贡献解析 为了更好地进行PM10的来源分析,本文采用潜在源贡献的解析.

潜在源贡献解析,Potential Source Contribution Function(PSCF)是基于条件概率函数[36],通过结合气团轨迹和要素值来识别大气污染物潜在来源可能方位的一种方法[37-38]. PSCF函数的定义是经过某一区域的气团到达点所对应某要素值(本文指PM10质量浓度)超过设定阈值(本研究设定值为70μg/m3,总体样本的中值)的条件概率. PSCF的算法是计算网格范围内每条轨迹的要素值,如果要素值高于阈值,则此格点对于受体要素高值贡献的可能性较大[39],属于这个格点的排放物将在气团的携带下到达最终的受体,所以通过PSCF可以给出可能造成受体地点某一要素高值的可能源地. 但是由于网格与采样点的距离增加会使得PSCF的误差增加[40],所以为了降低PSCF的不确定性本文引入Wij(权重因子)[41].将研究区域划分为0.5°*0.5°的格点,落在某格点的轨迹条数为nij,格点轨迹对应要素值大于阈值的数量为mij, PSCF和Wij计算如公式(1)和(2)所示:

(n)=(2)

结合2010~2015年的气团轨迹和PM10质量浓度, 用PSCF分析对临安本底站PM10质量浓度起到贡献的可能来源.PSCF分析结果如图14.

从图14可以看出,2010~2015年临安本底站PM10可能主要来自于江苏、安徽、上海和浙江,尤其是集中在经济发展较好、排放较多的长三角地区.而黄海和东海临近海域对长三角临安本底站PM10质量浓度也有一定贡献,一方面可能是受海洋气溶胶的影响,另外可能是因为海面上湿度较大,气溶胶吸湿增加,加剧了污染气团中颗粒物的二次生成.

3 结论

3.1 临安本底站2010~2015年PM10质量浓度日均值的达标率是96.17%,从日变化上看,PM10质量浓度小时变化呈“双峰双谷”分布,峰值出现在09:00和20:00,低值出现在6:00和13:00;从周变化上看,PM10质量浓度呈现出平时低周末高的“周末效应”;从月、季变化上看,PM10质量浓度7月最低1月最高,夏季最低冬季最高,与能见度呈明显负相关关系;从年变化上看,从2010~2015年, 总体呈下降趋势,降幅为28.62%,2013~2015年年均值高于珠三角地区而较其他地区低.

3.2 临安本底站PM10质量浓度与相对湿度、日降水量呈现明显的负相关关系,相关系数分别为-0.367和-0.254;与气压呈现明显的正相关关系,相关系数为0.249;而与极大风速和十分钟风速的相关系数分别为-0.119和-0.087,表明风速越大对PM10质量浓度的影响越大.

3.3 气团后向轨迹聚类分析和潜在源贡献解析结果表明:临安本底站2010~2015年春季、秋季和冬季的气团大部分来自西北和北方向,少部分来自海洋和西南方向,夏季更多的是来自东部海洋和沿海地带; 2010~2015年临安本底站每年的气团轨迹以北方居多,其次是南方和东边海洋,每年聚类轨迹中出现概率最高的(2010年47.5%、2011年55.8%、2012年53.6%、2013年51.1%、2015年42.6%)大部分都来自北方或东北方;总体来看2010~2015年,临安本底站出现概率最高的气团轨迹是来自安徽(39.0%),其次是来自浙北、东部的海洋(30.1%),和南部的广东、福建、浙西(22.0%),以及来自江苏等北方向的远距离快速输送(8.8%).2010~2015年临安本底站可吸入颗粒物可能主要来自江苏、安徽、上海和浙江,以及黄海和东海临近海域.

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Variation characteristics of PM10and its influencing factors at Lin'an regional background station in Yangtze River Delta region during 2010~2015.

YUE Yi1,2, LI Jin-juan1*, MA Qian-li3

(1.Resource and Environmental Engineering College, Guizhou University, Guiyang 550025, China；2.Lin'an Meteorological Bureau, Lin'an 311300, China；3.Lin'an Regional Atmosphere Background Station, Lin'an 311307, China)., 2017,37(8)：2877~2887

PM10mass concentration variations in the Yangtze River Delta Region and the causes were investigated, using measurement of PM10mass concentration and meteorology during 2010~2015 at the regional representative Lin’an Regional Atmosphere Background Station. The results show that PM10mass concentration met the Grade 2 Standard specified in the Ambient Air Quality Standards (GB3096-2012) for 96.17% during 2010~2015. Diurnal PM10mass concentration showed the maximum value at 09:00 and 20:00, minimum at 06:00 and 13:00, and it also presented a “weekend effect” with higher value on weekend than on weekdays. Monthly variation showed the lowest PM10mass concentration in July in summer and the highest in January, which negatively correlated with visibility. Annual average of PM10mass concentration at Lin’an decreased from 79µg/m3to 56µg/m3from 2010 to 2015, which is a moderate concentration level in China. PM10mass concentration correlated well with relative humidity, daily precipitation and local air pressure. Stronger wind also had greater impact on PM10mass concentration. Back-trajectories and cluster analysis reveal that prevailing air masses were from the northwest and the north in spring, autumn, and winter, and from the sea and the coastal areas in the east in summer. Throughout the years, the dominant air masses were from the north, followed by southerly and east marine air masses. It is concluded that the majority air mass at Lin’an arrived from Anhui, Zhejiang, Jiangsu, Guangdong, Fujian and the north region. Potential source contribution function (PSCF) results suggest that PM10pollution may mainly originate from the areas around the Yangtze River Delta region, including Shanghai, Anhui, Jiangsu and Zhejiang Provinces.

regional background station；PM10；meteorological factors；back-trajectory；potential source contribution function (PSCF)

X513

A

1000-6923(2017)08-2877-11

岳 毅(1982-),女,布依族,贵州贵阳人,贵州大学硕士研究生,研究方向为大气科学.

2017-01-24

国家自然科学基金项目(41265008);公益性行业(气象)科研专项子项目(GYHY201206037-06);贵州省重点学科建设项目(黔学位合字ZDXK[2016]11号)

* 责任作者, 教授, summy_lee@163.com