飞秒激光超短双脉冲序列烧蚀增强现象＊

纪煦，付宏鸽，2，张莉英，丁红军，吕玉梅，何健

（1.北华航天工业学院机电工程学院，河北廊坊065000；2.北京理工大学机械与车辆学院，北京100081）

飞秒激光超短双脉冲序列烧蚀增强现象＊

纪煦1，付宏鸽1，2，张莉英1，丁红军1，吕玉梅1，何健1

（1.北华航天工业学院机电工程学院，河北廊坊065000；2.北京理工大学机械与车辆学院，北京100081）

飞秒激光超短双脉冲序列与硅相互作用研究显示，相对于激光通量较低的单脉冲烧蚀硅材料，同等能量下的双脉冲烧蚀效率明显增加，这种现象在高通量时由于很强的等离子屏蔽效应，烧蚀效率增强趋势被抑制。建立原子模型分析可知，在脉冲序列延时超过1 ps时，增强是由熔融硅转换成金属特性所对应的吸收率改变导致；在脉冲延时小于1 ps时，增强是由第1个脉冲激发电子导致。

飞秒激光；超短双脉冲；脉冲延时；烧蚀深度

飞秒激光具有独特的属性、高峰值功率密度、局域热影响区和低的残余损坏，在过去十几年的研究中被证实是一个非常强大的材料处理工具。将飞秒激光脉冲在时间尺度上分开，能够带来激光与物质相互作用的不同机理，为材料处理提供了一种新的途径，比如，通过双脉冲激发装置激光诱导击穿光谱增强和表面纳米结构增强都有被报道。由于第2个子脉冲引起的冲击波抑制了第1个脉冲的作用效果，当延时大于电子晶格驰豫时间时，抑制了烧蚀效率。半导体材料拥有不同的载流子动态和其他特性，因此在双脉冲烧蚀时显示不同的现象，硅离子喷发剧烈增强。当脉冲延时从几皮秒到十几皮秒时，烧蚀效率大大提高。然而，在超短脉冲延时范围内，如何优化脉冲延时，达到烧蚀增强，以及如何开展机理研究仍不是非常清楚。本文通过实验和数值模拟研究超短双脉冲烧蚀硅，为此揭示潜在的物理机制和优化烧蚀条件。

1 超短双脉冲序列烧蚀特性

图1所示为烧蚀深度和双脉冲序列延时的关系。脉冲延时从10 fs到20 ps，脉冲通量为1 J/cm2，模拟结果与测量结果很吻合。比较相同能量下单脉冲烧蚀每脉冲的烧蚀深度发现，在一定的脉冲延时范围内，通过脉冲序列烧蚀硅的烧蚀深度明显增强。增强出现在2个范围内，一个在超短延时范围内（小于1 ps），另一个在短脉冲延时范围内（1～20 ps之间）。当脉冲延时大于1 ps时，烧蚀深度开始增加，在10 ps处达到最大，然后迅速下降。相似的现象在1 ps以下范围内也有出现，烧蚀深度最大出现在150 fs处，这个现象在之前并未探讨。不同延时范围内的烧蚀增强现象是由不同的物理机制导致。1～20 ps之间的增强现象应该是由熔融硅的金属特性导致，热熔硅有非常多的自由电子，导致与第2个脉冲有很强的耦合产生。图2显示了在单脉冲烧蚀时间分别为1 ps、10 ps、20 ps时的空间晶格温度分布。为了解释在不同延时范围内的不同烧蚀增强，选择时间点先于第2个脉冲激发。晶格温度从表面到材料内部迅速降低，局部温度超过1 687 K的硅被看作是熔融态。

图1 不同脉冲延时的烧蚀深度（激光通量为1 J/cm2）

图2 空间晶格温度分布（单脉冲烧蚀时间分别为1，10，20 ps）

图2显示在激发后10 ps时，晶格温度达到最大值，产生最厚的熔融层。在这个熔融层，由于自由电子的增加，吸收系数明显增加，这也是在延时为10 ps时烧蚀深度有所增强的原因。

2 超短双脉冲序列烧蚀特性理论分析

由图1发现，在脉冲延时小于1 ps的范围内出现了另一个烧蚀增强，最大的增强出现在150 fs处。在烧蚀初始阶段，晶格温度仍然很低，且并未出现熔融态。因此，另一个不同的机制导致该增强现象。图3显示了第1个脉冲激发后自由电子密度的演化、表面反射和吸收系数的变化。第1个脉冲激发后，束缚电子从价带激发到导带，产生大量的自由电子。自由电子密度迅速增加，在130 fs时达到最大值。因此在图3（b）中，表面反射率起初减小随后增加的现象是由于自由电子密度的变化引起。另外，随着电子密度的增加，硅的吸收率明显增加。表面反射率和吸收率的增加起着相反的作用，前者减弱了激光能量沉积，后者有增强作用。图3（b）显示表面反射率变化仅仅为50%，然而吸收率却增加了几百倍。因此，在这个过程，吸收率占据主导作用，导致第2个脉冲能量耦合增强。这个结论支持了最大吸收系数延迟时产生最大烧蚀增强。在此期间，很强的电子激发明显消弱了原子间价带，导致晶格乱序，引发了非热熔。烧蚀可能增强，是由于原子键能的减弱和冷液态比固态更易于烧蚀，尤其是非热熔的临界电子密度是1021～1022cm-3。

图3 第1个脉冲激发后电子密度演化过程、反射率和吸收系数

如图3所示，电子密度在起初的几百飞秒内超过了临界值，暗示了非热熔态发生。该研究中采用S-W势不能明确地说明非热熔态。捕获该现象，当电子密度为2.74×1021cm-3时，可将硅视为液态。

通过计算烧蚀深度来分析非热熔效应，并考虑非热熔效应烧蚀深度增加4%.因此，非热熔的晶格无序对烧蚀深度增强效应贡献不大，在超短脉冲延时区间烧蚀深度增强起主导机制是由电子激发引起吸收率增强导致。

3 结束语

脉冲序列在2个延时范围内对硅的烧蚀效率有增强体现。这2个范围的增强是由不同机制导致。在延时大于1 ps范围内的增强是由于硅转换成金属态所致，第2个脉冲会有很高的耦合效率。最强的增强发生在10 ps处，此时产生最厚的熔融层。

在延时小于1 ps时，增强是由第1个脉冲激发的电子所致，激发自由电子明显增加，吸收效率和高能量密度下很小的区域内抑制第2个脉冲能量。激光通量效应研究显示，在低、中激光通量下烧蚀增强，但是在高激光通量下，由于等离子体屏蔽效应增强受到抑制，激光通量在1 J/cm2下最大的增强发生在10 ps。

［1］纪煦，丁红军，张莉英，等.超快激光单脉冲诱导硅表面火山坑形貌［J］.科技与创新，2017（4）：20-21.

［2］纪煦，张莉英，丁红军，等.飞秒激光烧蚀硅表面弹坑形貌偏振依赖性研究［J］.科技创新与应用，2017（4）：38-39.

［3］纪煦.超快激光诱导硅表面微/纳结构几何形貌调控实验研究［D］.北京：北京理工大学，2015.

［4］周明.仿生功能表面微结构的超快激光制备与应用研究［J］.功能材料，2009，6（3）：14-19.

［5］X.Ji，L.Jiang，X.W.Li，et al.Femtosecond laser-induced cross-periodic structures on a cystilline silicon surface under low pulse number irradiation.Applied Surface Science，2015（326）.

［6］X.Ji，L.Jiang，X.W.Li，et al.Polarization-dependent elliptical crater morphologies formed on a silicon surface by single-shot femtosecond laser.Applied Optics，2014，53（29）.

〔编辑：刘晓芳〕

2095－6835（2017）16－0025－02

TN249

：A

10.15913/j.cnki.kjycx.2017.16.025

廊坊市科技计划项目（2017011016）；北华航天工业学院博士启动基金项目（BKY-2015-01）

纪煦（1980—），男，蒙古族，内蒙古赤峰人，博士，讲师，研究方向为精密加工制造技术和微纳制造技术。