中国乌达煤炭基地尘土汞分布特征

李春辉,梁汉东*,陈 洋,白江伟,崔玉坤(.中国矿业大学(北京)煤炭资源与安全开采国家重点实验室,北京 00083；2.中国矿业大学(北京)地球科学与测绘工程学院,北京 00083)

中国乌达煤炭基地尘土汞分布特征

李春辉1,2,梁汉东1,2*,陈 洋1,白江伟1,崔玉坤1(1.中国矿业大学(北京)煤炭资源与安全开采国家重点实验室,北京 100083；2.中国矿业大学(北京)地球科学与测绘工程学院,北京 100083)

针对乌达区约200km2的区域按照1km网格法在185个点位采集了约1.5mm厚度的地表尘土样.热解-Lumex RA-915汞分析仪对其测试结果表明：煤矿区尘土汞含量范围117～765ng/g,平均值为285ng/g;工业园尘土汞含量范围160～6453ng/g,平均值为804ng/g;城区尘土汞含量范围41～382ng/g,平均值为160ng/g;农场尘土汞含量范围16～198ng/g,平均值为66ng/g;荒地尘土范围 3～284ng/g,平均值为50ng/g.乌达区尘土汞分布具有显著的非均一性.与乌达区背景值(18ng/g)和中国潮土背景值(50ng/g)相比较,乌达工业园和煤矿区尘土汞明显富集.与国内金属矿区、城区尘土 Hg含量相比,乌达煤矿区、城区尘土 Hg含量较低;煤矿区尘土汞与煤火区、矸石山相对位置和本身地势有关;城区位于煤矿区下风向,受煤矿区煤火影响,植被稀少、空气干燥和夏季日照较长成为制约汞沉降的主控因素;工业园区的极大值点可能与区域地理位置和 PVC生产相关.通过计算 Igeo值,发现乌达区工业园污染严重,偏重污染区域占全区36.59%,7.32%达到极重污染程度;煤矿区多为偏中污染和中污染,在全区所占比例为84.09%,偏重污染区域仅为2.27%;城区、农场和荒地污染较少.

乌达；煤火；尘土；汞；分布；污染

乌达是中国50多个大型煤炭基地之一[1],依托煤炭生产形成了工业体系,发展成了典型的煤炭型城市.煤岩长期暴露在空气中,由于含硫矿物氧化致使温度升高,随着热量积累,出现烟尘和明火,进而产生煤火灾害[2-4].美国粉河煤田有 400万年的煤火历史[5],至今煤火仍未熄灭.工业革命致使对煤炭开采大增,煤岩暴露于空气,极大加速加重煤炭自燃危害[11].近年来,自然煤火相继被报道,如美国、澳大利亚、塔吉克斯坦和中国[3,6-9].中国煤火主要分布于北方,东西长大约 5000km和南北宽700km的范围内(图1a)[10],包括内蒙、新疆、山西等.

煤火不仅释放CO2、CO、SO2、多环芳烃等温室气体[11-12],而且还释放具有生物毒性的重金属 Hg.汞是毒性最强的重金属污染物之一,已被我国、联合国环保署、世界卫生组织、欧盟、美国环境保护署等国家和组织列为优先控制的污染物.Hg进入尘土主要通过：工业排放[13-15],大气干湿沉降[16-17]和机动车排放[18].外力作用下,地表尘土会被扬起,与大气颗粒进行相互转化,进而对人体健康构成危害[19-20].国外对矿区、田地和城区尘土Hg含量、分布和潜在健康危害研究较多[21-24].国内对尘土 Hg研究主要集中在金属矿区[25-26]、城区道路[27-30]和公园[31-36].

研究发现乌达煤火不仅是全球性Hg污染释放源,对临近城区汞污染作用更是突出[37].众多对尘土Hg的研究多集中在金属矿区和发达地区城区尘土Hg,对老煤炭基地及其附属的工业园、农田和城区尘土Hg研究较少,尤其煤火发育区更少,缺少煤火发育区及其附属区域尘土 Hg研究数据.为此,论文以煤火发育的乌达区约200km2尘土为研究对象,系统采集尘土样品185个,通过分析尘土Hg浓度,对比评价各区域 Hg浓度差异及其污染指数,分析富集机理,为煤矿区及其附属区域汞环境安全提供依据和借鉴.

1 研究区概况

图1 中国北方煤火区分布(a)[10]和乌达采样点分布(b)Fig.1 Coal fire distribution in north China (a)[10]and Profile samples in Wuda (b)

乌达区位于内蒙古自治区乌海市西部,贺兰山北段,乌兰布和沙漠南缘(图 1a).北纬39°20′～39°40′,东经 106°30′～106°50′.乌达煤火始于1961年苏海图井田9 #、10 #煤层自燃.乌达区地处半沙漠干旱地区,气候条件干燥少雨,日照时间长,植被稀少,大部分地区基岩裸露[38].野生煤火多因煤岩露头长期与空气接触,缓慢氧化造成的.煤岩一旦被点燃,将对盖层和围岩烘烤产生破坏,导致围岩产生大量裂隙或其他气体通道,进而煤岩与空气进一步接触,煤火灾害进一步增强.20世纪80年代小煤窑遍地开花和管理不善使得煤火越演越烈,2009年乌达火区面积达486.08× 104m2[39],虽加大治理力度,但最近研究结果表明煤火仍在蔓延[40-41],煤矿区主要煤火区分布如图1b.火区可见深沟、裂隙中释放的烟尘(图2).

乌达区包括煤矿区、工业园、城区和农场,各区域分布图如1b.煤矿区位于研究区域西北部.乌达煤田工业开采始于1958年,此后乌海逐渐成为一典型的煤炭型城市.乌达矿区下辖 3个井田(五虎山、苏海图和黄白茨),面积约为35km2,煤炭总储量6.3亿t,剩余储量约2.8亿t,可采储量约1.9亿 t.矿井设计生产能力390×104t/a,是内蒙古自治区重要的焦煤生产基地,2011年原煤产量达2973.45×104t,洗煤3093.24×104t[42].

图2 乌达煤火Fig.2 Coal fire in Wuda

工业园具有能源、化工、建材和冶金4大支柱产业.2011年生产聚氯乙烯树脂77.54×104t,烧碱 30.72×104t;同时水泥、电石和生铁产量均在60×104t以上,形成了煤-电-化工、煤-焦-化工和煤-电-冶金产业链条[42],工业园内多见排烟烟囱与排放水蒸气的冷却塔.

乌达城区位于工业园北方,煤矿区东侧(图1b),占地面积仅 12km2.火电厂位于城区南部.研究发现由于当地气象条件使城区处于煤矿区下风向,进而城区大气污染直接受煤矿区煤火影响[43].

2 样品采集测试

对乌达区包括煤矿区、工业园、城区、农场和荒地约200km2,采用1km正方形网格布点(图1b),依据经纬坐标通过手持 GPS定位,用硬质与软质毛刷结合采集表层约1.5mm尘土;沿工业园道路S216均匀布点,采集尘土样8个.采集尘土样大多为浅灰色或淡黄色,煤矿区尘土样较工业园干燥,颜色较深.对同一区域采集 3个平行样(现场采集样品约555个)充分混合后进行标号,共采集尘土样品185个,采集后除去样品中杂质(植物残体、铁屑、建筑材料、工业产品等非自然尘土物质),经风干、缩分、研磨粉碎至200目(75µm),置于密封棕色广口瓶于阴凉背光处备用.

Lumex RA-915测汞仪(俄罗斯产)采用塞曼原子吸收光谱法和高频调制偏振光联合技术(外加热解装置).该仪器自带汞标准物,可进行自动校准,总汞定量准确度和精确度与传统汞分析仪相当(检测线0.5ng/g),已在国内外环境研究领域广泛应用[44-45].测试尘土样前对沉积物标样 gSD-5(国家标准物质,中国)进行测试(5次),测试值与实际值相关系数达到 0.9990以上后对尘土样进行测试.测试过程：称取尘土样0.1000g,置于石英舟中,进入 800℃恒温热解室.依据标准溶液系列监测获得的标准工作曲线进行分析质量控制,定量精度优于5%;检测线优于2ng/g.

3 讨论与分析

乌达区尘土汞含量分布呈明显的非均一性(图 3),并且极大值(6453ng/g)与极小值(3ng/g)相差悬殊.乌达区尘土汞均值含量工业园(804ng/g)＞煤矿区(285ng/g)＞城区(160ng/g)＞农场(66ng/ g)＞荒地(50ng/g).尘土 Hg高浓度区域集中分布于工业园(图 3-B-b,c区域)和煤矿区(图 3-A-a区域),城区、农场和荒地尘土Hg含量相对较低.对乌达区汞排放源分析,发现除机动车(公路)和煤火呈线状分布外,其余多为点状(化工工业、燃煤电厂和冶金工业)或面状(煤矿区)分布,乌达区尘土Hg浓度分布呈面状.

Hg通过干湿沉降进入尘土,由于尘土中的黏土矿物和有机质的吸附作用,能迅速将其固定,造成尘土 Hg浓度升高[46-47].采用地积累指数Igeo=log2(C/1.5Bn)(Igeo)评价尘土 Hg污染状况[48]. C为尘土Hg的实测值,Bn为Hg背景值(使用中国潮土Hg含量50ng/ g),1.5是为了消除沉积物地区差异可能引起背景值变动的转换系数,Igeo的污染级别标准[48-49]： Igeo≤0,无污染;0＜Igeo≤1,轻污染;1＜Igeo≤2,偏中污染;2＜Igeo≤3,中污染;3＜Igeo≤4,偏重污染;4＜Igeo≤5,重污染;5＜Igeo,极重污染.

图3 乌达区尘土汞分布Fig.3 Distribution of mercury in dusts of Wuda

表1 乌达尘土汞富集性Table 1 Mercury enrichment in dusts of Wuda

3.1 工业园尘土汞含量与分布

工业园尘土 Hg量范围 160～6453ng/g,平均值804ng/g(表1),工业园尘土Hg含量分别是区域土壤Hg背景值和中国潮土Hg背景值的45和16倍,具有较强富集性.工业园整体位于煤矿区的东南部,为煤矿区的下风向,尘土汞含量受矿区煤火影响.工业园区尘土 Hg含量较高区域为两个：西南部高Hg区(图3-B-c)和东北部高Hg区(图3-B-b),西南部高Hg区最高值达6453ng/g,Hg来源除工业园燃煤对 Hg不间断释放沉积外,图3-A区域为区域排烟烟囱,由于地形因素：西南部背靠山体,大致处于山体凹形区域内,空间相对封闭,含 Hg尘埃得以长期沉降致使工业园西南部Hg含量较高;前人报道了化工厂生产过程如氯碱工业、电石法PVC生产等产生含汞废水引起的Hg污染问题[51-52],此处高Hg区附近某聚氯乙烯工厂生产过程使用含汞催化剂,也是此区域汞含量增高的重要因素.东北部高 Hg区最高值为2448ng/g,尘土 Hg多来源于工业园内部燃煤,秋冬季西北季风作用下使其处于燃煤电厂下风向,燃煤电厂除排放大量含汞烟尘外,还排放大量水蒸气使区域湿度增加(工业园内存在数个冷却塔,其周围相对湿度为 14.5～24.4,均值为 20.6;工业园其余地区相对湿度较低均值范围4.4～8.4,见附件),加快大气Hg沉降速率,致使尘土Hg含量出现较大值.通过分析地积累指数(表 2),乌达区工业园污染严重,偏重污染区域占全区 36.59%, 7.32%区域达到极重污染程度.

表2 乌达区尘土汞积累指数Table 2 Geo-accumulation index in Wuda

3.2 煤矿区尘土汞含量与分布

煤矿区尘土Hg含量范围117～765ng/g,平均值285ng/g.乌达煤矿区尘土Hg均值含量低于金属矿区尘土 Hg均值含量如陕西金矿(1980ng/ g)[53],夹皮沟金矿(560ng/g)[54],湘西官寨铅锌矿(1150ng/g)和花垣铅锌矿(690ng/g)[55].煤矿区尘土Hg含量分别是区域土壤Hg背景值和中国潮土Hg背景值的16和6倍(表1),具有富集性.尘土Hg较高浓度(765ng/g)出现在煤火区与矸石山附近(图 3a).研究发现地下煤火烟气与矸石山释放气体汞含量分别为 464ng/m3(98～1345ng/m3, n=600)和5908ng/m3(1022～31750ng/m3, n=2760),致使附近大气汞含量显著增高[56].煤矿高 Hg区采样时发现地势相对较低、地表为灰黑色,西北部3号煤火区,南部为5号火区,东南部为17号火区与东部矸石山遥相呼应,煤火区不间断释放Hg、煤矸石自燃释放Hg和区域地势相对较低有利于Hg在此处叠加沉降致使尘土Hg出现较高值,图2为矿区煤火释放的烟尘;煤矿区其他煤火区和矸石山附近尘土 Hg含量范围为 117～455ng/g,由于地形较为突出、煤火区和矸石山呈点状或线状分布(图1b),风力作用致使大气Hg和含Hg尘埃得不到有效沉降,尘土Hg含量并不显著,如8号火区东部尘土Hg含量为362ng/g,而火区西部Hg含量更低为201ng/g,这与区域地势和西北季风相关.煤矿区多为偏中污染和中污染,在全区所占比例为 84.09%,偏重污染区域仅为2.27%(表2).

3.3 城区尘土汞含量与分布

乌达城区(图 3C1)位于煤田东方约 5km,乌达电厂位于城区南部,尘土Hg量范围41～382ng/ g,平均值160ng/g,低于沈阳老城区(210ng/g)[57]、长春城区(240ng/g)[58]、开封城区(500ng/g)[59],与重庆城区(160ng/g)[60]相当.乌达城区尘土 Hg含量呈明显的规律性：自西南向东北尘土 Hg含量具有减小趋势,主要原因为 Hg释放源所处的相对位置有关,乌达城区火电厂和工业园分别位于南部,在西北季风的作用下,城区受之影响较小,研究发现乌达城区 Hg污染多受煤矿区煤火影响[37].前人研究发现气态单质 Hg沉降速率远低于颗粒态Hg和活性气态Hg,被植被覆盖区域活性气态Hg沉降速率高于草地或裸露地表沉降速率,大气湿度能大大增加颗粒态 Hg的沉降速率

[61-63].乌达城区尘土 Hg含量与其他城区相比较低,与本地区自然地理条件、气候条件密切相关,如乌达城区植被稀少、空气干燥和夏季日照较长等,此外区域风沙沉积量大对大气 Hg沉积具有稀释作用.城区污染程度全为中污染及其以下,污染程度较轻(表2).

3.4 农场与荒地尘土汞含量

农场区尘土 Hg含量范围 16～198ng/g,平均值66ng/g;区内荒尘土Hg量范围3～284ng/g,平均值 50ng/g.农场和荒地尘土 Hg含量与中国潮土Hg含量(50ng/g)相当,稍高于乌达区背景值(18ng/g).煤矿区与工业园之间荒地尘土汞含量较其余地区高,原因为处于矿区煤火下风向和此处洗煤厂释放汞,致使尘土 Hg含量与同样位于火区下风向的工业园(除高Hg区)尘土Hg含量相当(图 3);农场所在区域不在煤矿区下风向,其尘土 Hg含量与城区相比较低,荒地远离污染源,农场和荒地多为无污染区,有少量区域为轻污染和偏中污染(表2).

3.5 主干道路尘土汞分布

人为汞排放包括化石燃料燃烧、城市垃圾和垃圾焚烧、金属冶炼、氯碱工业、水泥制造等[64-65].研究发现影响大气汞沉降的因素主要有汞存在形态、地形、光照、地表植被覆盖率和大气湿度等[61-63,66].乌达区汞排放源主要有燃煤、化工工业、金属冶炼和机动车排放;乌达自然地理条件多不利于大气Hg快速沉降如干燥少雨、日照时间长、植被稀少和大部分地区基岩裸露等.

图4 沿道路尘土汞分布Fig.4 Distribution of mercury in dusts of along road

沿工业园内部近似东西向主干道路(S216)采集尘土样,采样点尘土多为灰黑色,尘土沉积较厚,砂质.此道路为乌达主干道,主要担负煤炭、化工产品和冶金工业产品的外运,车流量大,如只考虑道路自身释放沉降,道路尘土汞含量理论上应具有均一性.经测试发现道路尘土汞含量具有明显的非均一性,并且极大值(800ng/g)与极小值(215ng/g)相差在 3倍以上.沿道路自西向东尘土Hg浓度分布(图 4)有先增加后减小趋势.S-3采样点无明显大颗粒沙土,多为灰黑色细粒粘土,尘土湿度较高,分析发现 S-3(极大值)点紧邻工业园某氯碱工厂,化工厂燃煤和煤加工释放汞外,还释放大量白色水雾,增加了区域大气湿度,加快汞湿沉降速率;此外化工厂生产过程使用含 Hg催化剂,也可使区域 Hg污染加重.道路尘土汞含量差异,原因为附近点释放源的影响.

4 结论

4.1 乌达区尘土汞含量分布呈明显的非均一性,工 业 园 (804ng/g)＞煤 矿 区 (285ng/g)＞城 区(160ng/g)＞农场(66ng/g)＞荒地(50ng/g);尘土 Hg含量均值分别与乌达区背景值(18ng/g)和中国潮土背景值(50ng/g)相比较,乌达工业园和煤矿区尘土Hg明显富集.

4.2 煤矿区极大值点与煤火区、矸石山相对位置和本身地势有关;工业园整体处于矿区煤火区下风向,尘土 Hg含量明显受其影响,工业园区局部 Hg含量较高,主要原因为工业园自身点释放源如燃煤源、蒸汽释放源和化工厂使用含Hg催化剂.城区位于煤矿区下风向,尘土 Hg含量多受煤火影响.

4.3 通过计算 Igeo值,发现乌达区尘土 Hg污染分布具明显规律性,污染区域分布于矿区煤火下风向.煤矿区多为偏中污染和中污染,在全区所占比例为84.09%,偏重污染区域仅为2.27%;工业园汞污染严重,偏重污染区域占全区36.59%,7.32%达到极重污染程度.工业园和煤矿区尘土 Hg污染应给予特别关注.

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Distribution of mercury content in dusts of coal base, Wuda, China.

LI Chun-hui1,2, LIANG Han-dong1,2*, CHENYang1, BAI Jiang-wei1, CUI Yu-kun1(1.State Key Laboratory of Coal Resoures and Safe Mining, China University of Mining and Technology, Beijing 100083, China；2.College of Geoscience and Surveying Engineering, China University of Mining and Technology(Beijing), Beijing 100083, China). China Environmental Science, 2017,37(6)：2203～2210

185 samples were collected, using a systematic sampling strategy with sampling density 3composite dust samples (about 1.5mm above the ground surface) per km2in Wuda, and total of 200 km2. The mercury (Hg) concentrations of dusts were investigated using Lumex RA-915. The results showed that the dust Hg concentrations of coalfield ranged from 117 to 765ng/g with an average of 285ng/g, the value of industrial part ranged from 160 to 6453ng/g with an average of 804ng/g, the value of urban ranged from 41 to 382ng/g with an average of 160ng/g, the value of farm ranged from 16 to 198ng/g with an average of 66ng/g, and the value of industrial wasteland ranged from 3 to 284ng/g with an average of 50ng/g. Compared with the value of Wuda background and China tide soil background, the dust Hg concentrations were significantly enrichment in industrial park and coalfield. But the concentrations were lower than that of metal mining area and other urban, the reason of which was that the dusts mercury was mainly related to the relative position of coalfire, gangue and it’s geographic height in coalfield, sunshine duration, dry air and surface naked in urban. The distribution of dust Hg in Wuda was significantly inhomogeneity. The Hg distribution in industrial park was affected by regional humidity increase, chemical plant using the involving mercury catalyst and regional geographical location such as relatively closed and downwind of coal-fired power plants. By the analyze of geo-accumulation index (Igeo), the results showed that the Hg pollution of industrial park was serious with 36.59% area close to heavy pollution and 7.32% very heavy pollution, the Hg pollution in coalfield was moderate with 2.27% area close to heavy pollution, other areas were lesspolluted.

Wuda；coalfire；dusts；mercury；distribution；pollution

X53

A

1000-6923(2017)06-2203-08

李春辉(1990-),男,河南省周口市人,中国矿业大学(北京)博士研究生,主要从事汞污染研究.

2016-11-01

国家自然科学基金(41371449)

* 责任作者, 教授, HDL6688@vip.sina.com