包头某铝厂周边土壤重金属污染及健康风险评价

李玉梅，李海鹏，张连科，焦坤灵，孙 鹏，王维大

内蒙古科技大学能源与环境学院，内蒙古 包头 014010

包头某铝厂周边土壤重金属污染及健康风险评价

李玉梅，李海鹏，张连科，焦坤灵，孙 鹏，王维大

内蒙古科技大学能源与环境学院，内蒙古 包头 014010

以包头市某铝业周边500 m内土壤为研究对象，测定其东北、东南、西北、西南4个方向不同水平距离及深度处土样中Cu、Cd、Pb、Zn、Ni和Cr的含量，并采用地累积指数法和健康风险评价法对重金属污染状况进行评价。结果表明，该区域表层土壤中6种重金属普遍高于内蒙古土壤背景值，且在西南方向50 m处含量最高，人类活动对该区域重金属干扰强烈，而风向对重金属分布影响不大；铝厂周围土壤中Cd、Pb处于中污染-重污染，Cu和Ni处于无污染-中污染，Zn和Cr为无污染，各金属污染程度随土壤深度的增加而减轻；健康风险评价表明，研究区域内Cu、Pb、Ni和Cd均不存在非致癌健康风险，而Cd的致癌危害虽在可接受范围内，但已存在潜在致癌风险，Ni的致癌健康风险指数已超过预警值，应予以高度重视和防治。

包头；铝厂；重金属污染；地累积指数；健康风险评价

根据2014年《全国土壤污染状况调查公报》，我国土壤环境现状总体不容乐观，部分地区土壤污染较重，耕地土壤环境质量堪忧，工矿业废弃地土壤环境问题突出，污染类型以无机型为主，尤以重金属污染为最[1]。土壤重金属污染具有隐蔽性、滞后性、累积性和不可逆转性，不仅会影响粮食作物产量和质量，也可通过植物积累进入食物链而对人体或动物造成危害，威胁生态安全[2-3]。包头市是我国重要的基础工业基地，工业生产中以各种形式排放的重金属对周围环境造成严重影响，部分地区出现了农田减产退耕，居民骨质疏松、半身不遂甚至癌症事例频发。然而目前有关包头市土壤重金属污染的研究较少，且主要集中在对小面积农田、郊区和工矿企业周边土壤重金属污染状况调查及简单的污染评价方面，对人体健康危害评估极为少见[4-7]。

本研究以包头某铝业周边土壤为对象，分东北、东南、西北、西南4个方位按不同水平距离和垂直深度采集土壤样品，测定其中Cu、Zn、Pb、Cr、Cd和Ni 6种重金属含量，并分别采用地累积指数法和健康风险评价法进行污染评价和健康风险评价，以期为该厂区及周边土壤重金属污染防治、土地利用结构调整以及人体健康的保护提供技术依据。

1 实验部分

1.1 研究区域概况

包头某铝业位于包头市某重点工业园区内，占地约20 hm2，交通便利，紧靠水源，且与多个村落相邻。该厂以电解铝生产为主，包括PVC、烧碱、电石、铝深加工和赖氨酸生产的大型铝电一体化企业，年总生产能力达252万t。该铝厂大规模、多元化的生产模式为地方经济做出贡献的同时，也对周围环境造成了巨大影响，被当地人称为“环境毒瘤”。为合理利用土地资源、保护人体健康，本研究依据铝厂排污的一般特点[8-12]和该铝厂周围农田作物及居民的实际情况选择Cu、Zn、Pb、Cr、Cd、Ni进行污染评价和健康风险评价。

1.2 样品采集与测定

1.2.1 土样采集与预处理

本研究沿东北、东南、西北、西南4个方向，距铝厂边缘50、100、300、500 m处分别按垂直深度0～5、5～20、20～40、40～60 cm由上向下采集土样共计64个，采样点见图1。采样时避开外来土层和新近扰动土层，每个采样点采用多点混合法采集1～2 kg装入采样袋，标注样品信息及编号。将土壤样品带回实验室剔除根茎、沙砾等异物，置于室内通风处自然阴干，经研磨后过0.150 mm尼龙网筛后装入实验袋备用。

图1 研究区分布采样点示意图Fig.1 Soil sampling sites of study area

1.2.2 土样测定

待测土样经奥普乐MD8微波消解/萃取仪消解后，使用Perkin Elmer AA800原子吸收光谱仪利用国标法分别测定其中Pb[13]、Cd[13]、Cu[14]、Zn[14]、Ni[15]和Cr[16]的含量。

实验所用药剂均为优级纯，所用实验用品均用10%的稀硝酸浸泡24 h后，用超纯水洗涤干净。为保证分析的准确性，实验全程做空白样和平行样，并在测试过程中加入国家标准土壤参比物质(GSS-1)进行质量控制，各种金属的回收率均在国家标准参比物质的允许范围内。

1.3 评价方法

1.3.1 地累积指数法

地累积指数法是1969年德国科学家Müller提出用于研究沉积物中重金属的污染程度的一种定量评价方法[17]。该法不但能反映沉积物中重金属的分布特征，还能比较直观判别人为活动对环境的影响[18]，近年来被国内外学者广泛应用于土壤重金属污染的评价，计算公式：

式中：Igeo为地累积指数；Cn为样品中重金属含量实测值，mg/kg；Bn为参比值，本文选取内蒙古土壤背景值[19]，mg/kg；k为修正系数，考虑各地岩石差异可能会引起背景值的变动而取的系数，本文取值为1.5。依据Igeo的计算，将重金属的污染程度分为7个等级[20]，具体见表1。

表1 地积累指数级数表

1.3.2 人体健康风险评价法

土壤重金属主要通过3种途径对人体产生危害：通过口鼻呼吸直接吸入空气中的土壤飞尘；通过污染土壤中的果蔬、粮食等在食物链中传递；皮肤直接接触污染土壤摄入重金属[21]。该铝厂生产过程中会产生大量烟尘且靠近农田，上述3种途径均可能成为危害人体健康的主要途径，因此，本研究将重金属对人体健康的非致癌风险评价和致癌风险评价[22]时3种途径均计入模型。

1.3.2.1 暴露评估计算

通过呼吸吸入土壤尘而摄入污染物量：

通过皮肤直接接触土壤而摄入土壤污染物量：

经口直接摄入土壤污染物量：

总的暴露量：

式中：EDI呼吸、EDI皮肤、EDI经口、EDI总分别为呼吸吸入、皮肤接触、经口直接摄入和以上3种途径总摄入土壤中污染物量，mg/(kg·d)；CS为土壤中重金属含量，mg/kg；IR空气为空气摄入量，m3/d；IR土壤为土壤摄入量，m3/d；PEF为土壤尘产生因子，m3/kg；SA为皮肤接触表面积，cm2/d；AF为皮肤的吸附系数，mg/cm2;ABS为皮肤吸收率，%；EF为暴露频率，d/a；ED为暴露年限/a；BW为体质量，kg；AT为平均作用时间，d。

进行暴露评估时成人和儿童的环境风险评价标准差异较大，依据我国场地环境评价导则、USEPA健康风险评估法以及近年来国内外实际研究结论[23-28]，本次评价各暴露评估参数取值见表2。

表2 暴露评估参数取值

1.3.2.2 毒性评估与风险表征

毒性评估是估算人群对污染物暴露程度与产生负面效应可能性之间的关系[10]。本文研究的6种重金属中，Cu、Pb、Cd、Ni 均具有非致癌健康风险，其中Pb、Cd和Ni同时存在致癌风险[27]，但因Pb的相关致癌参数未有现行数据可供借鉴，因此本文对Cu和Pb只做非致癌健康风险评价，而对Cd和Ni同时进行非致癌与致癌健康风险评价。Cu、Pb、Cd和Ni 4种重金属非致癌和致癌效应毒性参数见表3，其中非致癌效应参数为各暴露途径下重金属的参考剂量(RfDj)，致癌效应参数(SF)为Cd和Ni的致癌斜率因子。

表3 重金属不同途径RfD和SF取值

注：“空”表示无相关数据。下同。

每种暴露途径都存在致癌和非致癌风险，非致癌风险水平可通过重金属日暴露量除以经口、皮肤、呼吸3种途径的慢性参考剂量来计算，其计算公式：

(6)

HI=∑HQi

(7)

式中：HI为土壤中重金属经口、呼吸及皮肤接触3种暴露途径下非致癌总风险水平；HQi为不同摄入途径的非致癌风险水平；EDIj为平均每天不同途径的污染物摄入量，mg/(kg·d)；RfDj为各类途径的慢性参考剂量，mg/(kg·d)(见表3)。当HQi<1或HI<1时，不存在显著的非致癌健康风险；当HQi>1或HI>1时，说明存在非致癌健康风险，其值越大，表明非致癌健康风险越严重。

致癌风险水平是通过平均到整个生命期的平均每天摄入量乘以经口、经皮肤或呼吸吸入致癌斜率系数计算，其计算公式：

Riski=EDIi×SFi

(8)

(Risk)T=∑Riski

(9)

式中：Riski为土壤重金属不同途径下致癌风险指数；(Risk)T为土壤重金属致癌风险指数总和；EDIi为平均每天不同污染物的日摄入量，mg/(kg·d);SFi为各类途径的致癌风险斜率系数，(kg·d)/mg(见表3)。Risk为致癌健康风险指数，通常以一定数量人口出现癌症患者的个数表示。美国环保局(USEPA)定义的致癌物质可接受风险值为一生中癌发病风险超过正常值10-4～10-6。当Risk<1×10-6时，认为不存在致癌风险；当Risk>1×10-4时，认为存在致癌风险；当1×10-6≤Risk≤1×10-4时，认为致癌风险在可接受范围。

2 结果与讨论

2.1 重金属污染现状及来源分析

本研究选取内蒙古土壤几何平均值作为背景值[19]，采用超标倍数可以简单直观展现重金属的污染程度，变异系数反映人为活动对重金属含量的干扰。为考察该铝厂周围各重金属整体污染状况以及所处方位及与污染源距离可能产生的影响，分别测定了研究区域内各重金属含量的平均值以及东北、东南、西南和西北4个方向不同水平距离处各重金属含量，所得结果见表4及图2。

表4 铝厂表层土壤(0～5 cm)重金属含量

由表4可知，该铝厂表层土壤中受试的6种重金属普遍超标，Zn、Pb、Cd超标率为100%，Cu、Ni超标率达94%，Cr的超标率最低，但也达到69%。变异系数可反映人为活动对重金属含量的影响，变异系数越大，表明受人为活动干扰越强烈。铝厂受测的6种重金属变异系数的从大到小顺序依次为Cu>Cr>Pb>Zn>Cd>Ni。其中Cu变异系数高达165%，属强变异，表明Cu受人为影响极为严重；除Ni的变异系数为24%外，其余4种元素也均超过30%，表明厂区周边重金属含量受人为影响较为严重。

研究表明[7-8,11]，土壤重金属污染除与其种类有关外，与污染源相对位置及距离也可能存在一定关系。本研究中，Cd在各方向、各位置处含量均超过内蒙古土壤背景值，且无明显规律性，其平均超标达15倍，这可能是因为铝厂及邻近其他冶金企业生产过程中含镉废水的排放或含镉废气经大气沉降落入土壤造成的。Cd是非生物必须元素，可通过食物链进入人体并在体内富集引起慢性中毒，导致肝脏、肾脏受损及骨骼代谢受阻[18]，必须采取有力措施予以防治。其他5种金属均在西南方向50 m处含量达到最大，这种现象尤以Cu最为明显。这可能是由于铝厂西南方与铜厂相邻，两者共同作用使铝厂周边西南方向Cu及其他各金属含量较其他方向高。Pb、Zn的变异系数和超标倍数均很相似，可能是因为铜厂靠近公路，汽车尾气的排放、轮胎磨损以及企业废气的排放使其普遍超标[28]。Ni在4个方向虽也具有很高的超标率，但其含量变化较平稳，变异系数仅为24%，受人为影响较少。而在靠近农田的采样点浓度均高于非农田采样点，因此推断Ni的污染极有可能与农药施用有关[31]。Cr在受测的6种重金属中超标率及平均超标倍数最低，含量较高的采样点主要集中在铝厂西侧，这可能与排污渠的集中布设有关，与李晋昌等[32]研究的汾河水库周边土壤因污水灌溉等因素导致Cr超标的结论相一致。

图2 研究区不同方向土壤表层重金属含量Fig.2 Heavy metal concentrations in the soils from different directions of study area

包头常年主导风向为西北风，而本研究中重金属总体产生富集的方位为西南方向50 m处而非处于下风向的东南方向。赵仁鑫等[30]研究内蒙古白乃庙矿区重金属污染特征也曾得出风向对重金属分布影响并不显著的结论。产生这种现象的主要原因可能有3个方面：其他企业排污的干扰；铝厂周围多农田，障碍物较少，包头风力强而使重金属随大气沉降至更远处；厂区周边为城市主干道，来往车辆尤其是大吨位货车过往频繁而造成气流扰动，削弱了自然风向的作用。

2.2 地累积指数评价

采用地累积指数法对铝厂周边土壤中6种重金属的总体评价及各金属在不同垂直深度的评价结果分别见表5和图3。

表5 铝厂周边土壤重金属污染地累积指数分级

图3 研究区土壤重金属地累积指数垂直分布Fig.3 Soil heavy metal cumulative index vertical distribution of the study area

由表5和图3可知，铝厂周边重金属Igeo从大到小顺序依次为Cd>Pb>Ni>Cu>Zn>Cr。Cd的地累积指数最高达2.4，所有土样均受到不同程度的Cd污染且多集中在中污染至重污染水平，其严重程度随土壤深度的增加而减弱。Pb的地累积平均指数Igeo>1，所有土样同样均遭受污染但程度低于Cd，中度以上的污染土样均集中在公路两侧的西北方向、西南100 m以内以及东北、东南300米以外土壤中。研究区域内Cu的地累积指数变化最大，59.38%的Cu处于无污染水平，这部分土样主要集中在20c m以下的深层土壤，而有3.12%的土样出现了重污染甚至极重污染的现象，这些土样为西南方向的表层土壤。Ni总体处在无污染—中污染之间。Zn和Cr的地累积指数Igeo平均值均小于0，总体处于无污染-中污染及以下水平。

上述分析表明，污染较重的土样均为表层土壤(0～5 cm)及亚表层土壤(5～20 cm)，深层土壤的重金属多为表层土壤向下渗透的结果，因此表层土壤的治理是重中之重[8]。本研究测定的6种重金属中，除Zn和Cr地累积平均指数小于0外，其余4种金属均处于不同程度的污染中，考虑其对周边居民的可能危害，选取Cu、Pb、Cd和Ni 4种金属作为危险因子进行人体健康风险评价。

2.3 健康风险评价

2.3.1 暴露评估分析

本研究进行了Cu、Pb、Cd、Ni 4种重金属对儿童和成人的非致癌日暴露评估，结果见表6。

表6 土壤重金属非致癌日暴露量

由表6可知，经口摄入的重金属远高于经皮肤接触和呼吸吸入的重金属含量。3种途径对土壤中重金属的日摄入从大到小顺序为EDI经口>EDI皮肤>EDI呼吸，儿童经口摄入的重金属含量高于成人，但是通过皮肤接触和呼吸吸入的重金属含量小于成人。暴露剂量在儿童经口摄入Cu元素时达到最大为1.06×10-3mg/(kg·d)，暴露剂量最小值出现在儿童经呼吸吸入Cd元素，最小值为9.64×10-12mg/(kg·d)。

2.3.2 健康风险评价

Cu、Pb、Cd和Ni 4种重金属对人体健康风险非致癌和致癌风险评价指数见表7。从表7可知，包头某铝厂周边各途径下非致癌风险指数(HQj)均远小于1。相对而言，经口摄入风险最大，其次为皮肤直接接触，呼吸吸入的非致癌风险最小，结果与杨孝智[24]研究背景地铁站灰尘中重金属的健康风险评价结论一致。HQj最大出现在儿童经口摄入重金属Pb，最大值为3.46×10-2；最小值则为儿童经呼吸摄入重金属Cd，最小值为3.59×10-8。另外，4种重金属对儿童在经口摄入和皮肤接触时的HQj均高于成人，但是在呼吸吸入时的HQj却低于成人，与暴露评估得到的结论一致，表明非致癌风险指数与暴露途径有关。各途径下，Pb的非致癌健康风险评价均高于其余3种重金属，因此Pb非致癌健康风险隐患最大，应加强对该元素的防治。Cu、Pb、Cd、Ni 4种元素对成人和儿童的非致癌健康总风险(HI)均小于1，表明这些元素对厂区周边居民不存在非致癌健康风险。总风险除Cd外，其余3种金属对儿童的HI均大于成人，表明HI与HQj的最大值有关。

表7 健康风险表征指数

注：HQ经口、HQ皮肤、HQ呼吸、HI均为非致癌风险指数和总非致癌指数，Risk经口、Risk呼吸、Risk皮肤、(RISK)T为致癌风险指数和总致癌风险指数。

Cd的致癌健康风险指数(Risk)对成人和儿童最大值分别出现在2种不同的途径下，成人的Risk最大值出现在经皮肤直接接触的情况下，其值为1.51×10-4，在致癌风险可接受范围内；儿童的Risk最大值则出现在经口摄入的途径下，其值为2.12×10-5，也在致癌风险可接受范围内；Cd的Risk最小值则均为呼吸吸入，其中成人为1.67×10-8，儿童为5.87×10-9，均不存在致癌可能性。可见，儿童健康风险指数在呼吸吸入和皮肤接触途径下低于成人，而经口摄入及总致癌健康风险指数则均高于成人。综上所述，单一途径及3种途径共同作用下Cd的致癌危害均在可接受范围内，但已存在潜在致癌风险，因此应对其排放加以控制。Ni在单一途径上的致癌风险表现与Cd类似，在呼吸吸入和皮肤直接接触途径下，成人Risk均大于儿童，在经口摄入途径下，儿童的Risk却高于成人。成人和儿童的Risk最大值均出现在经口摄入途径下，分别为3.71×10-3和2.64×10-3，与前文Ni超标可能来自农田施用农药的结论相吻合。Ni除在呼吸途径下致癌健康风险小于1×10-6外，儿童和成人在经口摄入途径下的致癌健康风险值与成人经皮肤接触途径下的致癌健康风险值均超过1×10-4，存在致癌的可能性，而儿童与成人3种途径共作用下的总致癌健康风险指数也均超过10-4。因此，单一途径和复合影响下Ni均已呈现致癌风险，应引起高度重视。

3 结论

1)包头市某铝厂厂区周边表层土壤中6种重金属普遍超标，其中Zn、Pb和Cd超标率为100%，Cu和Ni为94%，Cr为69%；除Ni外的5种重金属变异系数均超过30%，该区域土壤重金属污染受人为干扰较强；铝厂周边表层土壤中重金属富集方位为西南方向50m处，风向对该区域重金属的分布影响不大。

2)铝厂周围表层土壤各金属的地累积指数从大到小顺序依次为Cd>Pb>Ni>Cu>Zn>Cr，Cd、Pb处于中污染-重污染，Cu和Ni处于无污染-中污染，Zn和Cr为无污染；各金属污染程度随土壤深度的增加而减轻，0～5cm的污染程度最为严重。

3)研究区域内Cu、Pb、Ni和Cd 4种重金属均不存在非致癌健康风险。而Cd的致癌危害虽在可接受范围内，但已存在潜在致癌风险；Ni的致癌健康风险指数已超过预警值，应予以高度重视和防治。

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Contamination and Health Risk Assessment of Heavy Metals in Soil Surrounding an Aluminum Factory in Baotou, China

LI Yumei, LI Haipeng, ZHANG Lianke, JIAO Kunling, SUN Peng, WANG Weida

School of Environment and Energy, Inner Mongolia University of Science and Technology, Baotou 014010, China

Based on soil in the vicinity 500 m of an aluminum factory in Baotou, soil in different horizontal distance and depth from the northeast, southeast, northwest, southwest direction of research region were sampled, and the heavy metal content included Cu, Cd, Pb, Zn, Ni and Cr were measured. The heavy metal pollution status was analyzed by using index of geoaccumulation and health risk assessment. The results showed that the content of six heavy metals in the region topsoil were higher than the soil background values in Inner Mongolia, maximum content were found at 50m in the southwest. The local heavy metal pollution had a close relationship with human activity, but not with wind direction. Around the aluminum industry, Cd and Pb were at the medium-heavy pollution, Cu and Ni were at the non-medium pollution, Zn and Cr were not polluted. The heavy metal pollution reduced with the increase of soil depth. By application of the health risk assessment, the health risk of cancer by Cu，Pb，Ni and Cd were not exist, and Cd carcinogenic hazards was within the acceptable range, but had a potential risk of cancer. The cancer risks indexes of Ni had exceed warning value, which should be highly valued and prevention.

Baotou； aluminum factory; heavy metal contamination; index of geoaccumulation; human health assessment

2015-08-27；

2016-02-23

内蒙古自治区自然科学基金资助项目(2015MS0408)

李玉梅(1978-)，女，内蒙古赤峰人，博士，副教授。

张连科

X820.1

A

1002-6002(2017)01- 0088- 09

10.19316/j.issn.1002-6002.2017.01.14