广西大瑶山社垌钨多金属矿床He-Ar、H-O同位素特征及其地质意义

方贵聪，康志强，冯佐海，付 伟，蒋兴洲

（1.桂林理工大学 地球科学学院，广西隐伏金属矿产勘查重点实验室，广西 桂林 541004；2.广西遥感中心，广西 南宁 530023）

广西大瑶山社垌钨多金属矿床He-Ar、H-O同位素特征及其地质意义

方贵聪1，康志强1，冯佐海1，付 伟1，蒋兴洲2

（1.桂林理工大学 地球科学学院，广西隐伏金属矿产勘查重点实验室，广西 桂林 541004；2.广西遥感中心，广西 南宁 530023）

社垌钨多金属矿床位于大瑶山隆起区东南部，是近年来发现并受到广泛关注的大型矿床，目前对其成矿流体来源，尤其是否存在壳幔相互作用机制尚缺乏深入认识。通过对矿区流体包裹体He-Ar、H-O同位素的研究，结果显示，矿区斑岩型铜矿的3He/4He为0.7～1.46 Ra，40Ar/36Ar为294.02～316.96；石英脉-夕卡岩型钨钼矿3He/4He为0.46～0.67Ra，40Ar/36Ar为303.83～388.62，成矿流体δDV-SMOW介于－84‰～－61‰，δ18OH2O为－0.48‰～5.09‰，表明石英脉-夕卡岩型钨钼矿和斑岩型铜矿成矿流体主要为岩浆水，成矿后期有较多大气饱和水的混入，成矿过程均有不同程度的幔源流体参与，前者的成矿流体幔源He含量为10.7%～15.5%，后者成矿流体幔源He含量达16.3%～33.9%。幔源流体加入是由矿床所处的大地构造背景所决定的，石英脉型钨钼成矿幔源流体的加入是由于扬子板块和华夏板块于加里东晚期发生碰撞导致地幔物质上涌而产生，斑岩铜矿地幔流体的混入则因为燕山晚期大陆边缘持续伸展、钦杭结合带较为薄弱而产生强烈壳幔相互作用而形成。

He-Ar同位素；H-O同位素；成矿流体；大瑶山隆起；社垌；钨多金属矿床；斑岩铜矿

0 引言

广西大瑶山隆起区曾以盛产金矿而闻名，但近年来该区发现的社垌钨多金属矿床[1]、大河钨多金属矿床[2]、大黎斑岩型铜-钼矿床[3]、圆珠顶斑岩型铜钼矿床[4]等矿床受到了广泛关注，也转变了地质工作者主攻金矿的传统找矿思路。社垌钨多金属矿床位于大瑶山隆起区东南部，于2011年由广西地球物理勘察院勘查发现，其钨资源量达大型，钼资源量达中型，铜资源量为小型。前人对该矿床的成岩成矿年龄[1，5-7]、成矿流体特征及演化[8]、岩体地球化学[9-10]、区域成矿规律和成矿系列[11]等开展过研究并取得较多的新成果。然而，对成矿流体来源的认识尚有待加深；研究表明[9]，矿区与钨钼矿化有关的花岗闪长（斑）岩为I型花岗岩，具有壳幔混源型岩浆的特点，但对于成矿过程是否也存在壳幔相互作用仍缺乏研究。本文对该矿床的成矿流体包裹体开展He-Ar、H-O同位素测试，探讨成矿流体来源及成矿机制。

1 矿床地质特征

社垌钨多金属矿床位于大瑶山隆起带东南部（图1），区内出露地层为寒武系黄口洞组下段（h）1，为一套浅海相类复理石砂泥质岩沉积，岩性主要为粉-细砂岩，与页岩、炭质页岩互层，局部夹灰岩，是形成夕卡岩矿床的物质基础。

矿区位于凭祥—大黎深大断裂的南侧，古龙复式背斜东翼和烈村复式向斜西翼，构造主体在加里东期形成，断层主要有NW向（F4、F10）、近SN向（F9）和NE向（F8）三组。从切割关系看，NW向组断层形成最早，而近SN向断层形成最晚，切割其他所有断层构造线。F4断层为宝山矿段斑岩型铜矿的控矿构造，切割早志留纪花岗闪长岩体，并明显制约着晚白垩纪隐伏石英斑岩体产状。

矿区主要出露社山复式岩体，呈岩株状侵入于寒武系黄洞口组下段中，主要由花岗闪长（斑）岩组成，在西南部的宝山矿段出露，呈北西向延伸，长约3.2 km，宽约1 km，在东北部的平头背矿段则隐伏，岩体形成于432～435Ma[1]。社山岩体被后期的花岗斑岩和石英斑岩侵入。其中，两个花岗斑岩呈岩瘤状，出露面积分别0.15 km2和0.09 km2，形成于91Ma[1]，在矿区钻孔ZK1108中可见花岗斑岩与花岗闪长岩接触面具冷凝边，亦指示花岗斑岩侵入于花岗闪长岩。石英斑岩沿F4断裂侵入，呈小型岩筒状，未出露地表，形成于94Ma[7]，与斑岩型铜矿化密切相关。

图1 社垌钨多金属矿床地质图[12]Fig.1 Geologicmap of ShedongW-polymetallic deposit

矿区发育两套矿化类型，一套是与加里东期花岗闪长（斑）岩有成因联系的石英脉-夕卡岩型钨钼矿化，另一套是与燕山晚期石英斑岩有关的斑岩型铜矿化。前者在宝山和平头背矿段均有发育，主要围绕花岗闪长（斑）岩内外接触带发育，由密集的矿化石英细脉或矿化夕卡岩组成，走向北西，倾向北东或南西，倾角一般60°～80°，平头背矿段以花岗闪长（斑）岩为支点，北东侧和南西侧的矿脉相向产出呈放射状，该套矿化的金属矿物以白钨矿、辉钼矿、黄铁矿、磁黄铁矿为主，少量方铅矿、铁闪锌矿、黄铜矿等（图2（a）（b））。后者发育于宝山矿段的石英斑岩内外接触带中，斑岩体及其围岩中均有矿化，呈网-细脉浸染状产出，与石英斑岩紧密相伴，有研究[6，10]认为斑岩铜矿与花岗斑岩有关，但此特征反映与铜矿化存在密切关系的应该是石英斑岩。其主要金属矿物为黄铜矿、黄铁矿，偶见磁黄铁矿，与围岩接触带上可见绢云母化、萤石化、黄铁矿化、硅化、钾长石化、碳酸盐化等热液蚀变（图2（c））。

图2 社垌矿区与花岗闪长（斑）岩有关的石英脉-夕卡岩型钨钼矿化（a、b）和与石英斑岩有关的斑岩型铜矿化（c）Fig.2 Thequartz-skarn typeW-M om ineralization related to granodiorite(-porphyry)and and porphyry Cum ineralization related to quartz porphyry in Shedongm ining area

2 样品采集、分析方法及结果

用于He-Ar同位素测试的黄铜矿、黄铁矿样品采自宝山矿段和平头背两个矿段，其中14BS-12、14BS-13采于斑岩型铜矿，ZK1102-109、ZK4210-187采于石英脉型钨钼多金属矿（表1）。用于H-O同位素测试的石英样品共12件，其中8件采于宝山矿段的石英脉型钨钼多金属矿，4件采于平头背矿段的石英脉型钨钼矿。

样品测试均在中国地质科学院矿产资源研究所成矿作用与资源评价重点实验室完成。

He-Ar同位素测试采用Helix SFT稀有气体质谱仪测试，系统由压碎、纯化和质谱系统组成。测试在高真空下完成，压碎和纯化系统真空n×10-9mbar，质谱系统真空在n×10-10mbar。质谱离子源采用Nier，灵敏度对He在800μA阱电流时好于2×10-4amps/Torr，对Ar在200μA阱电流时好于1×10-3amps/Torr。40Ar静态上升率小于1×10-12cm3SPT/min，36Ar本底小于5×10-14cm3SPT。法拉第杯分辨率＞400，离子计数器分辨率＞700，可将3He与4He、HD+H3与3He峰完全分开。He-Ar同位素测试结果见表2。

氧同位素测试采样氟化法。将采集的钨矿石英脉样品破碎、过筛，保留0.014 8～0.029 6mm颗粒，然后在实体显微镜下挑选纯石英，纯度达98%以上，再碾磨至0.074mm，样品经进一步酸溶、清洗、去除微量碳酸盐矿物等杂质。选取约12mg石英粉末平放入烘箱12 h之后，在550℃条件下，置于纯镍管中与BrF5反应6h。产物O2在700℃下与炭棒反应形成CO2，液氮收集CO2，在MAT-253EM气体质谱仪上测试，精度为±0.1‰。反应的另一产物SiF4经过多级纯化后用液氮收集，在MAT-253EM气体质谱仪上测试，精度为±0.1‰。所有氧同位素测量结果用相对于国际标准V-SMOW的δ18OV-SMOW表示：δ18OV-SMOW=[（18O/16O）样/（18O/16O）V-SMOW－1]×1 000‰

氢同位素分析采用爆裂法。将采集的钨矿石英脉样品破碎、过筛，保留0.0148～0.0222mm颗粒，然后在实体显微镜下挑选纯石英，纯度达98%以上，其测试程序为：加热石英包裹体样品使其爆裂，释放挥发分，提取水蒸气，然后在400℃条件下使水与锌反应产生氢气，再用液氮冷冻后，收集到有活性炭的样品瓶中以备MAT-253EM质谱分析，分析精度2.0‰。

流体的δDV-SMOW值直接测定获得，δ18OH2O值通过石英-水氧同位素分馏方程计算：

δ18OH2O=δ18OV-SMOW－（3.38×106/T2－2.9）其中，T为经压力校正后的流体包裹体均一温度（以开尔文温度进行计算）。石英中的流体包裹体水δDV-SMOW和计算的δ18OH2O值代表了石英圈闭时成矿流体的氢、氧同位素组成（表3）。

表1 He-Ar同位素测试样品采集位置及样品特征Tab.1 Characteristicsand location of samples for He-Ar isotopic analysis

表2 社垌钨多金属矿床黄铜矿和黄铁矿He-Ar同位素组成Tab.2 Isotopic componentsof He-Ar of chalcopyriteand pyrite from ShedongW-polymetallic deposit

表3 社垌矿区的石英脉型钨钼多金属矿氢氧同位素特征Tab.3 Hydrogen and oxygen isotopic characteristicsofquartz vein typeW-M o-polymetallic orebodiesin Shedong deposit

3 讨论

3.1 幔源流体的贡献

氦、氩同位素对示踪地壳现代流体中有无幔源组分加入十分灵敏，是研究成矿流体的成因及演化历史的良好示踪剂[13]。尤其是氦，由于地壳富含放射成因的4He，具有较低的3He/4He值，地幔物质富含原始3He，具有较高的3He/4He值，两者间的差异高达1 000倍，因此地壳流体中即使加入的幔源氦很少，3He/4He也具明显的指示作用[14-15]。热液流体He、Ar同位素主要有大气饱和水、地幔流体和地壳流体3种来源，且不同来源的He、Ar同位素组成及其特征比值具有明显差别[14，16]：（1）大气饱和水3He/4He= 1Ra（Ra=1.4×10－6），40Ar/36Ar=295.5，38Ar/36Ar=0.1880；（2）深源地幔流体，以高3He为特征，3He/4He一般为6～9 Ra，Ar以放射性40Ar为主，40Ar/36Ar＞40 000；（3）地壳流体（包括建造水或盆地热卤水），3He/4He介于0.01～0.05Ra之间，40Ar/36Ar＞295.5。

社垌矿区流体的3He/4He为0.46～1.46 Ra，平均值0.82Ra，明显高于地壳流体（0.01～0.05Ra）而低于大气饱和水（1Ra）和地幔流体（6～9Ra）。由于氦在大气中的含量极低，不足以对地壳流体中He的丰度和同位素组成产生明显影响，成矿流体中的He通常来自地壳和地幔两大源区[17]，表明不管是矿区的斑岩型铜矿还是石英脉型钨钼矿，成矿流体不仅有壳源He，也有幔源He，但前者的3He/4He为0.7～1.46Ra，略高于后者（0.46～0.67Ra）（图3），表明斑岩型铜矿成矿流体的幔源成分高于石英脉型钨钼矿。社垌矿床成矿流体的4He含量为（49.4～227.06）×10-9ccSTP/g，虽然样品在形成后会产生一定量的次生放射性4He或宇宙成因的4He，这些4He在压碎时即使也被释放出来，但社垌矿床成矿流体的4He含量大大高于1×10-9ccSTP/g，因此次生放射性4He或宇宙成因的4He可以忽略不计[18]。

图3 社垌钨多金属矿床成矿流体包裹体的3He-4He图解Fig.33He-4He diagram of ore-form ing fluid inclusion in Shedong W-polymetallic deposit

如前所述，深源地幔流体Ar以放射性40Ar为主，40Ar/36Ar＞40 000。斑岩型铜矿的40Ar/36Ar为294.02～316.96，石英脉型钨钼的40Ar/36Ar为303.83～388.62，均大于4 000，在R/Ra-40Ar/36Ar图解（图4）和R/Ra-40Ar*/4He图解（图5）中，均落于地壳流体与地幔流体之间，表明了无论是与燕山晚期石英斑岩有关的斑岩型铜矿，还是与加里东期花岗闪长（斑）岩有关的石英脉型钨钼矿，其成矿流体既有壳源，亦有幔源，而总体上斑岩型铜矿的样品相对于石英脉型钨钼矿更偏向地幔方向。

图4 社垌钨多金属矿床成矿流体包裹体的R/Ra-40Ar/36Ar图解Fig.4 R/Ra-40Ar/36Ar diagram of ore-form ing fluid inclusion in ShedongW-polymetallic deposit

图5 社垌钨多金属矿床成矿流体包裹体的R/Ra-40Ar*/4He图解Fig.5 R/Ra-40Ar*/4He diagram of ore-form ing fluid inclusion in ShedongW-polymetallic deposit

根据简单二元混合模式，应用以下公式[19-20]可计算成矿流体中幔源He所占比例：

地幔He=[（R-Rc）/（Rm-Rc）]×100%其中，R、Rc和Rm分别代表样品、地壳流体和地幔流体的3He/4He值，Rc和Rm分别取0.01Ra和6Ra。结果显示，斑岩型铜矿成矿流体幔源He含量达16.3%～33.9%，而石英脉型钨钼矿成矿流体幔源He含量为10.7%～15.5%。

社垌钨多金属矿床位于钦杭成矿带西南端，该成矿带可能是扬子板块和华夏板块在新元古时的一条板块碰撞带，随后被古生代沉积所掩盖，于加里东-印支-燕山期多次开合，成为地幔物质上涌加入地壳的一条重要通道[21]。在志留纪，该成矿带发生了强烈的花岗岩浆活动，岩浆峰期为430～400Ma。135Ma之后，中国大陆乃至东亚大陆边缘处于持续伸展阶段，Izanagi板块由斜向俯冲调整到平行大陆边缘沿NE方向走滑，造成大陆岩石圈大规模伸展与成矿[22]。这一期成矿作用在钦杭带仅仅出现在西南段的云开—大瑶山地区，此地区属于中国东部大陆边缘成矿的一部分，沿钦杭结合带,是具有“伤疤”的薄弱地带，壳幔相互作用强烈，成岩成矿不仅强度大，而且出现多样性，各种类型矿产巨量聚集[23]。

社垌矿区的石英脉型钨钼矿形成于438Ma，与成矿有关的花岗闪长岩形成于436～432Ma[1]，为I型花岗岩，具有壳幔混合花岗岩的特点，是陆内造山带碰撞早期挤压背景下岩浆活动的产物。斑岩铜矿产在石英斑岩体中，岩体形成于95Ma，为碰撞后伸展环境的板内花岗岩[9]。可见，大瑶山社垌矿区成矿流体中的幔源流体加入是由其所处的大地构造背景所决定的，与钦杭成矿带西南端的大背景相吻合。石英脉型钨钼矿成矿作用是扬子板块和华夏板块于加里东晚期发生碰撞，导致地幔物质上涌并与地壳重熔物质形成混合岩浆并逐渐演化的产物。斑岩铜矿则是燕山晚期大陆边缘持续伸展、沿钦杭结合带较为薄弱而产生强烈壳幔相互作用而形成。

3.2 大气降水的混入

表3显示，社垌矿区的石英脉型钨钼多金属矿成矿流体δDV-SMOW介于－84‰～－61‰，δ18OH2O为－0.48‰～5.09‰。在氢-氧同位素图解（图6）上，所测样品均分布在岩浆水区的左下方，向岩浆水区靠近，表明成矿流体主要来自岩浆水，这与石英脉型钨钼多金属矿体发育在社山加里东期花岗闪长（斑）岩体接触带上的事实吻合。但是，样品的氢氧同位素值并未落在岩浆水区内，而是向大气降水方向漂移，指示成矿流体并非全部为岩浆水，还有部分来自大气降水，与张志强等[8]对矿区成矿流体特征的分析结果相符，其认为，I阶段落入典型的岩浆水区，II阶段大部分处于典型岩浆水区，但有向大气降水区过渡的趋势，而III、IV阶段则落入岩浆水与大气降水混合区，即发生了明显的“氧飘逸”，产生这种现象的原因可能是由于在成矿阶段后期大气降水的加入导致。

图6 社垌矿区的石英脉型钨钼多金属矿成矿流体氢氧同位素图解Fig.6 Diagram of hydrogen and oxygen isotopesof quartz vein typeW-Mo-polymetallic orebodies in Shedong deposit

其实，在R/Ra-40Ar/36Ar图解（图3）中，矿区样品均是落于地壳流体与地幔流体之间，非常靠近大气饱和水，也表明了虽然斑岩型铜矿的成矿流体主要来自岩浆，但尚有地幔流体及较多大气饱和水的混入。

4 结论

（1）大瑶山社垌矿区发育两套不同成因的矿化类型，一套是与加里东期花岗闪长（斑）岩有关的石英脉-夕卡岩型钨钼矿，另一套是与燕山晚期石英斑岩有关的斑岩型铜矿。

（2）社垌矿区石英脉-夕卡岩型钨钼矿和斑岩型铜矿成矿流体主要为岩浆水，成矿后期有较多大气饱和水的混入，成矿过程均有不同程度的幔源流体参与，前者的成矿流体幔源He含量为10.7%～15.5%，后者成矿流体幔源He含量达16.3%～33.9%。

（3）社垌矿区成矿流体中的幔源流体加入是由其所处的大地构造背景所决定的，与钦杭成矿带西南端的大背景相吻合。石英脉型钨钼矿成矿作用是扬子板块和华夏板块于加里东晚期发生碰撞，导致地幔物质上涌并与地壳重熔物质形成混合岩浆并逐渐演化的产物。斑岩铜矿则是燕山晚期大陆边缘持续伸展、沿钦杭结合带较为薄弱而产生强烈壳幔相互作用而形成。

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Isotopic Characteristicsand Geological Significance of He-Ar and H-O of ShedongW-polymetallic Deposit in Dayaoshan Area,Guangxi

FANGGuicong1,KANGZhiqiang1,FENGZuohai1,FUWei1,JIANGXingzhou2

（1.GuangxiKey LaboratoryofHidden Metallic OreDepositsExploration,CollegeofEarth Science,Guilin Universityof Technology,Guilin 541004,Guangxi, China;2.Remote Sensing CenterofGuangxi,Nanning 530023,Guangxi,China)

Shedong tungsten-polymetallic deposit is located in the southeastern Dayaoshan uplift.It is a large scale porphyry-skarn-quartz vein type deposit discovered in recent years.Some study achievement is available on its chronology,ore-forming fluid,petrogeochemistry andmineralization pattern,but little is known about the origin of ore-forming fluid,especially the crust-mantle interaction during itsmetallogenesis.In this study,we carry out the analysisofHe-Arand H-O isotopic componentsof fluid inclusion in Shedong deposit.The resultsshow that3He/4He content of porphyry Cu orebodies is 0.7～1.46 Ra,40Ar/36Ar 294.02～316.96,and3He/4He content of skarn-quartz vein typeW-Mo orebodies is0.46～0.67Ra,40Ar/36Ar303.83～388.62.TheδDV-SMOWandδ18OH2Oofore-forming fluid in skarn-quartz vein typeW-Mo orebodies is-84‰～-61‰and-0.48‰～5.09‰,respectively.It indicates that ore-forming fluid of skarn-quartz vein type W-Mo mineralization and porphyry Cu mineralization mainly evolved from magma,andmixed by themeteoric water later.Themantle fluid played an important role during oreforming processes of them,and He content from mantle fluid in skarn-quartz vein typeW-Momineralization and porphyry Cumineralization is10.7%～15.5%and 16.3%～33.9%,respectively.

He-Ar isotope;H-O isotope;ore-forming fluid;Dayaoshan uplift;Shedong;tungsten polymetallic deposit;porphyry Cu-deposit

P618.67

A

10.3969/j.issn.1009－0622.2017.02.001

2016-10-08

广西自然科学基金青年基金（2015GXNSFBA139205）；国家自然科学基金项目（41162005、41572191）；广西自然科学基金（2014GXNSFAA118304）；广西找矿突破战略行动地质矿产勘查项目（桂国土资函[2014]459号）

方贵聪（1985-），男，广西南宁人，博士，主要从事矿床成矿规律研究。