南宁市生物质锅炉排放的颗粒物中碳组分特征

马 彤,陈家宝,韦进进,田瑛泽,陈 刚,史国良*,冯银厂(.南开大学环境科学与工程学院,国家环境保护城市空气颗粒物污染防治重点实验室,天津 30007；.南宁市环境保护监测站,广西 南宁 5300)

南宁市生物质锅炉排放的颗粒物中碳组分特征

马 彤1,陈家宝2,韦进进2,田瑛泽1,陈 刚1,史国良1*,冯银厂1(1.南开大学环境科学与工程学院,国家环境保护城市空气颗粒物污染防治重点实验室,天津 300071；2.南宁市环境保护监测站,广西 南宁 530012)

针对生物质锅炉排放的颗粒物,分别采集了PM10和PM2.5,主要研究了颗粒物中碳组分特征、粒径分布等.采用热光反射法(TOR)测定了样品中的有机碳(OC)和元素碳(EC)含量,得到char-EC和soot-EC的含量.结果表明,不同的除尘方式对生物质锅炉排放颗粒物中的OC和EC含量有明显的影响;作为识别源的指标OC/EC值和chart-EC/soot-EC,测得布袋除尘样品中,OC/EC和char-EC/soot-EC在PM10中分别为1.4±0.4和35.7±16.5,在PM2.5中分别为2.2±1.3和15.5±10.3;旋风除尘PM10样品中OC/EC值和char-EC/soot-EC分别为6.1±1.9和5.2±2.5,旋风除尘 PM2.5样品中 6.5±2.0、2.5±2.3.对 8个碳丰度分析可知,布袋除尘样品中 EC1在 TC中的占比最高;旋风除尘样品中OC1～OC3在TC中占比较高.此外,OC2、OC3和EC2主要富集在PM2.5中,OC4、EC1和EC3主要富集在PM10中.

生物质锅炉；蔗渣；除尘方式；碳组分

颗粒物对全球大气环境、气候变化及生态系统具有重要影响,我国颗粒物污染来源复杂,其中生物质燃烧方式主要有无组织燃烧和有组织燃烧两种方式,不同种类的生物质和燃烧方式会使得燃烧排放颗粒物的水平和特征存在较大差异

[6].生物质锅炉燃烧作为生物质能源有效利用的一种方式,在我国已经陆续得到使用.但是主要研究生物质锅炉的性能,对生物质锅炉排放颗粒物组分的研究相对不足[7].因此有必要针对生物锅炉燃烧源的排放进行深入研究.

碳质颗粒物是生物质燃料燃烧产生颗粒物的主要组成部分[7],对大气辐射平衡有显著影响.1996～2010年间,生物质燃烧对中国有机碳(OC)和元素碳(EC)的贡献分别为 34%～45%和63%～74%,且 2000年之后呈增加的趋势[8].其中OC是上万种有机物的混合物[9],大气中的OC能增加对光的反射,而 EC对可见光和红外光都有较强的吸收[10-12].EC主要来源于含碳物质的不完全燃烧,有学者将EC分为char-EC和soot- EC两部分,燃料燃烧后的固体残渣中的 EC被称为char-EC,燃烧后高温气相的挥发物质再凝结形成的EC被称为soot-EC[10,13].国内外有关生物质排放颗粒物中碳组分方面的研究有很多,生物质露天燃烧方面,王玉珏等[6]对小麦秸秆的露天燃烧进行模拟,结果表明,秸秆含水量是影响秸秆燃烧排放颗粒物水平和特征的重要因素,燃烧排放的 OC随秸秆含水量增加,表明生物质类型对颗粒物排放水平和特征影响明显;Ni等[14]对秸秆燃烧 OC、EC的排放因子进行了主要研究.Shen等

[15]和 Arora等[16]分别对使用家用灶炉和改进炉灶下生物质燃烧的碳组分的特征、排放因子等做了对比研究.显而易见,以前的研究大多是关于生物质露天燃烧和家用炉灶燃烧排放颗粒物的特征研究,而对于生物质工业锅炉燃烧排放颗粒物方面的研究还是比较少.

本研究选取南宁糖厂的蔗渣,以蔗渣经过生物质锅炉燃烧后产生的下载灰为研究对象,对生物质锅炉排放颗粒物中碳组分的分布和特征进行研究.旨在为构建南宁市生物质锅炉排放颗粒物源成分谱及来源解析提供数据支撑,丰富我国生物质锅炉排放颗粒物的组分特征信息.

1 材料与方法

1.1 样品采集与处理

生物质锅炉燃烧过程会产生大量的颗粒物,为减少大气污染,一般需要经过除尘等一系列处理措施后才能排放.本研究选择了南宁市2个炼糖厂为采样点,以蔗渣经过生物质锅炉(型号: WZ-90/3.8-T,吨位:90t/h)燃烧后产生的下载灰作为研究对象,分别经过布袋除尘器和旋风除尘器处理后进行生物质样品采集,采集的锅炉下载灰代表2个厂生物质锅炉排放的颗粒物.每个工厂连续采集5～14d的锅炉下载灰,每天1个样品,每个样品采集约1kg.

为获得不同粒径段生物质源样品,对采集到的锅炉下载灰进行过筛处理,采用南开大学研制的颗粒物再悬浮采样器进行再悬浮,用石英滤膜采集 PM10和 PM2.5样品[17].采样前,石英滤膜在马弗炉中800℃烘烤6h,冷却至室温后取出,放入恒温恒湿箱(25±1)℃,40%±5%平衡 72h后,用精度为 0.01mg的电子天平进行称量.每片滤膜称量2次取均值,误差小于0.05mg.采样结束后,用膜盒进行包装,并置于冰柜中-4℃保存待进行成分分析.最终共采集20个PM10和20个PM2.5有效样品.

1.2 样品分析

根据美国沙漠分析所IMPROVE-A TOR协议[18],通过美国沙漠研究所研制的热光分析仪(DRI Model 2001型)[19-20]对颗粒物中的OC和EC进行测定.在每张滤膜上颗粒物沉积处随机采集1个0.53cm2的滤膜进行测定.测定采用程序升温,首先将样品置于纯氦气环境中分140、280、480和 580℃4阶段升温热解有机碳,分别测得OC1、OC2、OC3和OC4;接着在2% O2和98% He环境中分升温580、740和840℃3阶段氧化元素碳,分别测得EC1、EC2和EC3.各个温度梯度下产生的二氧化碳在还原环境下转化为甲烷,由火焰离子检测器(FID)定量测定.样品在加热过程中,部分有机碳会炭化为黑碳而使得OC和EC的峰不容易区分.测定过程中,采用 633nm He-Ne激光监测滤纸的反光光强,定义光强回到初始光强的时刻为OC和EC的分割点[21].从加入氧气到获得反射率所测得碳含量的初始值为光学上检测到的热解碳(OPC).根据IMPROVE-A方法,OC、EC[10,13]及char-EC、soot-EC的计算方法如下[10]:

1.3 质量控制与质量保证

再悬浮样品在晾晒和过筛的操作时不破坏样品的自然粒度.

定期对采样切割头、滤膜托盘进行清洗,并避免各零部件的混用,保证切割粒径的准确性,防止混合箱本底对实际尘样采集的干扰.

进行每批次样品碳分析前均使用标准溶液进行仪器校正以及实验室空白测量(每测 10个样品,加入一个空白样).每个时段采样过程中均采集2个现场空白样,取OC和EC含量均值作为当时段样品本底值扣除,作为采样现场和实验室分析的全过程质量控制[20].

2 结果与讨论

2.1 OC、EC含量

生物质锅炉燃烧过程产生颗粒物经过一系列除尘等处理后排放,本研究中生物质锅炉排放颗粒物经过旋风除尘和布袋除尘后的OC和EC如图1所示.在PM10样品中OC和EC的含量为(5.4±2.2)%和(2.3±1.7)%.,布袋除尘样品的OC和EC含量分别为(5.4±2.4)%和(3.7±1.2)%;旋风除尘样品中,测得OC和EC含量分别为(5.4±2.2)%和(0.9±0.4)%.PM2.5中测得OC和EC的含量为(4.7±1.6)%和(1.8±1.6)%,其中布袋除尘样品的OC和 EC含量分别为(5.0±1.7)%和(3.0±1.7)%;旋风除尘样品中OC和EC的占比为(4.4±1.7)%和(0.7±0.3)%.

图1 PM10和PM2.5中OC、EC的含量Fig.1 Concentration of OC and EC in PM10and PM2.5

对比发现,不同的除尘方式下,生物质锅炉排放颗粒物中 OC的含量无明显变化,EC含量变化较大,旋风除尘样品中的EC的含量比布袋除尘样品的含量低.造成OC、EC差别的原因可能与这两种除尘方式有关,旋风除尘器更易去除粗粒径的颗粒物而布袋除尘器对细粒径颗粒物捕集效率更高[22-23].范雪波等[24]研究得到,大气颗粒物中EC和OC质量浓度均显双峰结构,峰值分别出现＜0.49μm与 3.00～7.20μm的粒径段;与OC相比,EC更集中在＜0.49μm的粒径段,因此在旋风除尘样品中,更易集中在细粒径段的EC含量偏低.

此外,OC/EC的值可用来区分不同的燃烧源.如石化燃料(煤、石油、天然气)燃烧排放颗粒物中 OC/EC值较低,一般低于 0.4[25],草原植被在阴、明燃烧时 OC/EC 范围为 19～44,均值为31[26-28],露天燃烧中OC/EC的比值在4.7～8.1之间.对于生物质而言,由于其燃烧的复杂性使得OC/EC的值在不同种类的生物质源以及不同燃烧条件下存在差异[28-30].本研究中蔗渣经锅炉燃烧排放得到PM10和PM2.5颗粒物中OC/EC的值分别为3.8±2.7和4.4±2.8.布袋除尘样品中PM10和 PM2.5的 OC/EC值在分别为 1.44±0.37和2.19±1.32;旋风除尘样品中的 PM10和 PM2.5的OC/EC的值分别为6.13±1.86和6.54±2.04.对比发现,露天燃烧中OC/EC比值约为本研究中锅炉燃烧排放的2倍左右,主要由于生物质燃料的不同和锅炉燃烧条件下燃烧充分及露天燃烧条件下二次有机碳的形成机制有关.此外两种除尘样品中OC/EC的值也表现出差异性.

2.2 碳组分组成特征

2.2.1 碳组分的分布特征 IMPROVE-A 推荐的热光反射(TOR)方法可分析出颗粒物膜样品中的8种碳组分OC1～OC4、EC1～EC3和OPC,因此可根据不同源的碳谱特征,定性判断出碳的来源[31-33].根据国外研究[33-35],OC1高载荷指示生物质燃烧的贡献,EC2、EC3的高载荷指示柴油车尾气或工业用柴油燃烧废气.由于国内外燃料类型及燃烧效率不同,可能在源碳谱上存在差异,张灿等[33]研究得到重庆生物质燃烧尘以 OC1、OC2和OC3为主.

本研究中,如图 2所示,PM10中 OC1～OC4,EC1～EC3和OPC分别占总碳(TC=OC+EC)质量的(25.6±10.1)%、(16.2±4.9)%、(19.3±4.6)%、(9.5±4.1)%、(27.0±14.3)%、(1.8±1.0)%、(0.4± 0.4)%和(2.5±1.6)%,其中EC1、OC1、OC3和OC2含量较高.在布袋除尘和旋风除尘 PM10样品中,虽然也是EC1、OC1、OC2和OC3和含量较高,但布袋除尘样品中EC1含量最高,而旋风除尘样品中OC1含量最高.在采集到的PM2.5中,OC1～OC4,EC1～EC3和OPC分别占TC质量的(22.6± 10.3)%、(23.1±9.4)%、(20.9±3.7)%、(7.8±3.3)%、(22.8±13.5)、(2.8±1.9)%、(0.1±0.3)%和(2.9±2.0)%. PM2.5与 PM10样品中八个碳的含量分布大体一致,即EC1、OC1、OC3和OC2含量较高,但与PM10样品相比PM2.5样品中的OC2的含量更高.

图2 PM10和PM2.5中8个碳丰度分布Fig.2 The carbonaceous proportion in PM10and PM2.5

此外,比较发现布袋除尘样品中EC1在TC中的占比最高;而旋风除尘样品中 OC1～OC3在TC中占比较高,其不同的分布可能由于除尘方式的不同造成的.

2.2.2 碳组分粒径分布研究 为研究生物质源样品中碳组分的粒径分布,对PM10和PM2.5中碳组分的含量进行分析[36].用Q值代表碳组分的富集情况,计算公式如下:

其中:Ci,2.5:PM2.5中碳组分 i占总碳的百分含量,%;Ci,10:PM10中碳组分i占总碳的百分含量,%.若Q＞0,表明碳组分i在PM2.5富集,若Q＜0,表明碳组分i在PM10富集.

如图3中位于X轴上方的代表在PM2.5中8个碳占总碳的百分含量高于在PM10中的百分占比.结果表明,OC2、OC3和EC2主要存在PM2.5中,OC1、OC4、EC1、 EC3和OPC主要富集在PM10中.布袋除尘样品中的OC1、OC2、OC3、EC2和OPC主要存在PM2.5中,这些组分在小粒径中占比较大,以小粒径的形态存在;OC4、EC1、EC3主要分布在PM10中,这些组分以大粒径的形态存在.旋风除尘样品中的OC2、OC3和EC2主要在 PM2.5中,这些组分在小粒径中占比较大,而其它碳组分OC1、OC2、EC1、EC3和OPC 则主要以大粒径的形态存在.

对比发现,在本次研究中布袋除尘样品和旋风除尘样品的OC2、OC3和EC2都主要富集在PM2.5中,OC4、EC1和EC3主要富集在PM10中,而OC1和OPC表现出不同的分布情况则可能受除尘方式的影响.

2.3 char-EC和soot-EC

char-EC和soot-EC是判定污染物来源的一个重要指标[21],本文对char-EC和soot-EC在不同除尘方式下的含量进行了分析(表 1),其中在PM2.5的生物质源样品中,得到char-EC和soot-EC其分别占 TC质量的(21.6±13.8)%和(2.9± 1.9)%,其中测得布袋除尘样品中 char-EC和soot-EC分别别占 TC质量的(32.7±10.6)%和(2.2±0.9)%,旋风除尘样品中分别占 TC质量的(10.5±4.0)%和(3.6±2.4)%.

图3 碳组分的粒径分布Fig.3 Particle size distribution of the carbon component

表1 两种除尘方式后char-EC和soot-EC与 TC质量百分比(%)Table 1 The proportion of char-EC and soot-EC in TC in the two kinds of samples (%)

在碳气溶胶源识别研究中,char-EC /soot-EC 也一个重要指标.Chow 等[37]研究表明,当char-EC/soot-EC为 22.6时,贡献源指示为生物质燃烧源,为 0.60时指示为机动车燃烧源;Cao等

[38]研究发现,西安大气中 char-EC/soot-EC为11.6 时指示生物质燃烧源;实验室露天燃烧模拟试验中山艾燃烧的 char-EC/soot-EC值达到了31.因此,char-EC/soot-EC比值变化可用来识别EC的来源.本研究中生物质锅炉燃烧排放的颗粒物中char-EC/soot-EC值的结果如下,PM10和 PM2.5中 char-EC/soot-EC的值为 20.4±19.4和8.6±8.8,布袋除尘和旋风除尘PM10样品中char-EC/soot-EC的值为 35.7±16.5和 5.2±2.5;PM2.5样品中 char-EC/soot-EC的值分别为 15.5±10.3和2.5±2.3.

总体而言,由于生物质燃料的不同和锅炉自身燃烧情况的复杂性使得本研究中生物质锅炉排放颗粒物的char-EC/soot-EC值与Chow等[9,37]和 Cao等[9,38]的结果出现差异,但本研究中char-EC/soot-EC的值也都高于上述研究中燃煤、机动车等其他源类,实验结果与Han等[13]相关文献研究具有一致性,反映了生物质锅炉排放颗粒物中碳组分的基本特征.

3 结论

3.1 本研究中南宁市蔗渣经生物质锅炉燃烧后排放颗粒物中的标识性碳组分EC1、OC1、OC3和 OC2的含量较高,可以作为南宁市生物质锅炉排放颗粒物的一种指示.

3.2 在本次研究中生物质锅炉燃烧后排放颗粒物的OC2、OC3和EC2都主要富集在PM2.5中, OC4、EC1和EC3主要富集粗粒径段中.

3.3 本研究中char-EC/soot-EC的值高于燃煤、机动车等其他源类,可以作为南宁市蔗渣经生物质锅炉燃烧后排放颗粒物源的一个重要指示.

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Characteristics of carbonaceous components in particulate exhausted from biomass boilers in Nanning.

MA Tong1, CHEN Jia-bao2, WEI Jin-jin2, TIAN Ying-ze1, CHEN Gang1, SHI Guo-liang1*, FENG Yin-chang1
(1.State Environmental Protection Key Laboratory of Urban Ambient Air Particulate Matter Pollution Prevention and Control, College of Environmental Science and Engineering, Nankai University, Tianjin 300071, China；2.The Environmental Protection Monitoring Station in Nanning, Nanning 530012, China). China Environmental Science, 2017,37(1)：21～26

Characteristics of the carbon components and the particle size distribution of the particulate matter emitted from the biomass boiler were studied by collecting PM10and PM2.5.The organic carbon (OC) and elemental carbon (EC) in the sample were determined by the thermal/optical reflectance (TOR), the quantity of char-EC and soot-EC were obtained. The results showed that different removal ways of dust had significant effects on OC and EC quantity in particulate matter discharged from biomass boiler. The value of OC/EC and char-EC/soot-EC as indicators of identification of source were 1.4 ± 0.4 and 35.7 ± 16.5 respectively in PM10, 2.2 ± 1.3 and 15.5 ± 10.3 in PM2.5respectively in the bag dust removal samples. The 10 value of OC/EC and char-EC/soot-EC in cyclone dust samples of were 6.1 ± 1.9 and 5.2 ± 2.5, and the PM2.5were 6.5 ± 2.0 and 2.5 ± 2.3 respectively. For carbon fractions: OC1～OC4, EC1～ EC3 and OPC analysis, the percentage of EC1in TC was the highest in the bag dust removal samples. The cyclone dust samples of relative contents of OC1～OC3 in TC were higher than others. This study also showed that OC2, OC3 and EC2 were mainly concentrated in PM2.5, OC4, ECl and EC3 mainly in PM10.

biomass boiler；bagasse；dust removable method；carbonaceous components

X513

A

1000-6923(2017)01-0021-06

马 彤(1992-),女,陕西宝鸡人,硕士,主要从事大气污染防治与控制的研究.

2016-03-21

中央高校基本科研业务费;环保公益性行业科研专项(201509020)

* 责任作者, 副教授, nksgl@nankai.edu.cn