基于Aspen Plus抚顺式油页岩干馏过程模拟方法研究

柏静儒，李启凡，吴海涛，白章，王擎



基于Aspen Plus抚顺式油页岩干馏过程模拟方法研究

柏静儒1，李启凡1，吴海涛1，白章2，王擎1

（1东北电力大学油页岩综合利用教育部工程研究中心，吉林吉林132012；2中国科学院工程热物理研究所，北京100190）

利用Aspen Plus软件对抚顺式油页岩干馏过程进行模拟，采用带Fortran气化动力学子程序的自定义反应模型来代替Gibbs反应器，通过与文献中实验数据对比来验证模拟结果的准确性，结果吻合良好。利用该模型研究了主风量和主风饱和度等参数对气体组分、气体热值、气化效率和热效率的影响。研究结果表明：随着气化温度的增加，CO的含量增加，而H2和CH4的含量减少，同时气体的热值呈现出逐渐降低的趋势；提高主风量，气化效率、干发生气热效率（d）和湿发生气热效率（w）均有显著提高，但是过量空气的通入将会造成烧油，建议主风量控制在7.38×104～8.61×104m3/h最佳；提高主风饱和度，气化温度呈线性下降；当主风饱和度为90℃时，湿发生气热效率（w）达到最大，为37.08%；但是综合考虑实际过程中的合理运行，建议主风饱和度选取80℃为宜。

油页岩；抚顺式干馏过程；Aspen Plus；模拟

油页岩又称油母页岩，是一种高矿物质含量的固体可燃有机沉积岩[1]。油页岩利用途径多样，除炼油、发电外，在化工、医药、建材、农业和环保等各个领域均具有许多可供综合利用的潜在价值。近年来世界各国都越来越重视油页岩的开发与利用，油页岩属于非常规油气资源，以资源丰富、经济性和开发利用的可行性而被列为21世纪重要的石油补充和替代能源[2]。随着技术进步和环保意识的增强，油页岩资源从单纯的能源利用发展到多方位开发，极大地提高了资源利用率，降低了成本，减少了环境污染[3]。在油页岩干馏过程中，充分利用页岩半焦是实现油页岩清洁利用的有效途径。利用Aspen Plus软件可以实现油页岩半焦气化段的模拟，针对油页岩半焦气化段出现的问题，可以进行相关的优化，进而为实际运行提供一定的参考依据。

国内外学者基于Aspen Plus软件在油页岩领域所进行的相关研究中，以模拟干馏过程居多。DUNG等[4]进行了早期探索，利用Aspen Plus软件对油页岩干馏过程进行了建模，对系统流程进行了计算和分析；YAN等[5]基于Aspen Plus软件构建了油页岩低温干馏模型，利用C12H26S、C15H33N、C14H12O2、C10H12O4这4种物质来共同替代煤焦油，主要考察页岩油的产率及相关的热力学能等参数；本文作者过去的工作[6-7]中对油页岩低温热解进行了研究，建立了油页岩干馏模型，并构建出气体热载体干馏炉及干馏工艺流程模型。利用Aspen Plus软件模拟气化过程的相关研究中，以煤气化过程和生物质气化过程的模拟居多。代正华等[8]利用Aspen Plus软件中的Gibbs自由能最小化方法对粉煤气化过程进行了热力学平衡分析，同时研究了碳转化率和热损失对气化工艺指标的影响。张巍巍等[9]利用Aspen Plus基于吉布斯自由能最小化的特点以及吉布斯反应器的限制平衡法修正，对生物质气化的过程进行了模拟，对空气当量系数和床温的影响做了灵敏度分析。作者前期工作[10]也利用了平衡Gibbs自由能最小的原理建立了油页岩抚顺式工艺流程模型，通过调整送入干馏炉气化段的主风饱和度来分析各段瓦斯含量、组分和热值的变化情况。以上文献都是通过平衡手段来模拟气化段，由于平衡模型假设条件较理想，在实际过程中受到条件的限制，使得模拟结果与实际情况差别很大，对于化学反应过程来说，反应动力学能提供反应机理和反应速率方面的详细信息，对于提高反应收率方面的优化起到至关重要的作用[11]。本文利用Aspen Plus软件在抚顺式油页岩干馏工艺模拟[10]基础上改进了油页岩半焦气化段模型，采用带Fortran气化动力学子程序的自定义用户模型来代替Gibbs反应器，通过与文献中实验数据对比来验证模拟结果的准确性，同时利用该模型研究了主风量和主风饱和度等参数对气体组分、气体热值、气化效率和热效率的影响。以获取实验条件下难以得到的重要参数，有利于油页岩半焦气化段的优化，为油页岩抚顺式干馏工艺合理运行提供依据。

1 抚顺式油页岩工艺模型

1.1 抚顺式油页岩工艺流程原理

如图1所示，油页岩经破碎筛分后，取块径为8～75mm的页岩，在炉上部的干馏段中进行干燥、干馏。干馏后的页岩半焦进入气化段，在气化段的上部，半焦中的固定碳与上升气体进行还原反应而产生CO、H2等。在气化段下部，页岩半焦与热主风发生燃烧反应，形成高温的氧化层。半焦被氧化成为页岩灰。页岩灰在重力作用下继续下降与主风换热，以其显热蒸发一部分蒸汽，最终冷却至90℃左右。而蒸发的蒸汽和气化段的发生气则进入干馏段，最后页岩灰被排出炉外。

抚顺式干馏系统中，由于发生段气化和燃烧反应放出的热量不足以完成油页岩干馏所需要的热量，所以需要补充一部分热量，补充热量来自于热循环瓦斯，热量由蓄热炉提供。两部分高温气体在混合室作为气体热载体一起进入干馏段，共同为油页岩干馏提供热量，最后与干馏气（即干馏产物）一起通过上部收集伞导出炉外，并经过冷凝回收系统对瓦斯气和页岩油进行净化和分离。分离的瓦斯气一部分作为循环瓦斯气，一部分作为燃料瓦斯气进入蓄热炉内燃烧以达到加热循环瓦斯的目的，剩余的瓦斯回收用于发电等其他用途。

A—油页岩料斗；B—破碎机；C—预热区；D—干馏区；E—气化区；F—燃烧区；G—页岩灰层；H—冷凝回收系统；I—蓄热炉

1.2 条件假设及模型修正

油页岩热解、半焦气化和燃烧均为非常复杂的化学反应过程，为了提高模拟结果的准确性，将考虑以下假设：

（1）模型为稳态模型，油页岩热解视为稳定的化学反应，且半焦气化燃烧段考虑反应动力学；

（2）整个模拟过程没有压力损失，均在常压状态下稳定运行；

（3）模型包含了油页岩预热、油页岩热解、页岩半焦气化和燃烧，模拟干馏炉的油收率为75%，干馏炉体的散热损失量视为干馏吸热量的5%，蓄热炉的效率为82%，利用MULT倍率模块进行调整；

（4）气化段内只进行气化和燃烧过程。

1.3 油页岩及干馏产物基础特性

本文模拟所用的样品为抚顺油页岩，属于有机质含量低、含油率平均6%的黏结性贫矿，对油页岩原样进行铝甄含油率分析，分析结果见表1；对该油页岩及半焦进行工业分析和元素分析，分析结果见表2。

表1 抚顺油页岩铝甄实验结果 (ad)

表2 油页岩和半焦的工业分析、元素分析和发热量

2 油页岩半焦气化反应动力学

建立简单、适用和精确的气化动力学模型不仅具有一定的理论意义，也具有一定的实用价值[12]。对于油页岩半焦气化和燃烧操作条件的选择，尤其是最佳操作条件的确定多凭经验来判断，在油页岩种类及条件变化时，需要进行长时间试验探索。对气化段建立动力学模型，能在较短时间内掌握炉内温度、物料浓度等参数的分布规律，为操作参数变化时尽快调整到优化工况打下基础[13]。文献[3,14]给出了气化和燃烧的主要3个气-固非均相反应和1个气相均相反应，用来表示页岩半焦的气化和燃烧反应。

2.1 气-固非均相反应

2.1.1 固定碳燃烧反应[3]如式(1)。

C+O2—→CO2(1)

对于单步固相材料燃烧过程，采用一级反应模型，燃烧反应动力学方程，如式(2)。

求得：

(3)

式中，为反应转化率；为活化能，=49.98kJ/mol；为指前因子，=3949min–1；为气体常数,=8.314×10–3kJ/(mol·K)；为绝对温度。

2.1.2 歧化反应

C+CO2—→2CO (4)

碳与二氧化碳的反应过程，是二氧化碳首先吸附到碳的晶体上，形成碳氧络合物，然后络合物分解。根据这样的反应机理，反应速率方程多为Langmuir的等温吸附方程[14]，如式(5)。

1=1CO2/(1+2CO+3CO2) (5)

K可以用Arrhenius公式表示，如式(6)。

文献[14]中给出1=2.1×104，1/=20200；2=2.0×10–11，2/=–27700；3=2.07×10–3，3/=–3200。

式中，1为反应速率，mol/(cm3·s)；CO2、CO分别为CO2、CO相对分压。

2.1.3 甲烷化反应

C+2H2—→CH4(7)

动力学方程[14]可以采用式(8)、式(9)计算：

2=1H2(8)

1=0.035exp(–17900/) (9)

式中，H2为H2的相对分压。

2.2 气相均相反应[14]

CO+H2O—→H2+CO2(10)

反应速度3由式(11)计算。

其中：

(12)

式中，CO、H2O、CO2、H2分别为CO、H2O、CO2、H2的相对分压。

3模型的构建

3.1 工艺流程模型构建

本文基于Aspen Plus软件对油页岩抚顺式干馏工艺系统模型进行改进，改进后的编程流程图如图2所示。主要改进的是在半焦气化段采用自定义模型来代替Gibbs反应器，运用Fortran语句编写油页岩半焦气化动力学子程序嵌入用户模型中来模拟固定床气化炉，模型的编译和链接通过Aspen Plus提供的编译指令ASPCOMP和ASPLINK来完成，最终生成一个目标模块文件[15]，来完成对炉内实际情况模拟。由于本文主要考察对象是半焦气化段，并未涉及对整个系统的分析，故将文献[10]中剩余瓦斯进入内燃机做功部分的模拟去掉，达到简化系统侧重研究气化段的深入分析。

本文模拟选用单元模型及用途见表3。

表3 Aspen Plus主要单元操作模型及对照用途

表征运行状态和评估气化结果的各参数变量定义如式(14)～式(18)。

气体热值（LHV，MJ/m3）

LHV=126×CO+107.9×H2+358.2×CH4+629.1×CH(14)

式中，LHV为气体低位热值，kJ/m3；CO、H2、CH4和CH为各自在气化中所占的体积分数，%。

气体产率（g，m3/kg）

g=/(15)

式中，为标准状态下气化气体积，m3；为通入气化原料耗量，kg。

气化效率（G，%）

G=HHV˖z/1×100% (16)

式中，HHV为气体高位热值，kJ/m3；z为总的气体产率，m3；1为通入油页岩原料的化学热，kJ。

为了评价干发生气的热效率，这里定义干发生气热效率为干发生气的热量占总输入热量的百 分比。

干发生气热效率（d）计算如式(17)。

d=HHV˖z/(1+2+3+4) (17)

式中，2为通入油页岩原料的物理热，kJ；3为水蒸气带入的热量，kJ；4为空气带入的热量，kJ。半焦气化段主要目的是为干馏段提供热量，相对于干发生气热效率，考虑水蒸气带入的热量，定义湿发生气热效率为湿发生气的热量占总输入热量的百分比。

湿发生气热效率（w）计算如式(18)。

w=（HHV˖z+5）/(1+2+3+4) (18)

式中，5为气化水蒸气带入的热量，kJ。

4 模拟结果及分析

4.1 设置参数及模拟结果

研究气化段的气化反应可以达到既提高半焦中固定碳的利用率，又能供给干馏段充足的热量，同时还可减少出现烧油的情况，因此气化段的模拟研究是必要的。为此，本文通过调整气化温度、主风饱和度（空气中所含水蒸气分压力）和主风量（每吨油页岩需要供给的空气量）3个主要参变量来考察对气体组分、气体热值、气化效率、干发生气热效率和湿发生气热效率的影响。

表4为工艺流程的主要参数，选用页岩块径8～75mm，水蒸气和空气作为气化剂；主风量25.22kg/s；主风饱和度80℃。在气化温度为750℃的条件下进行模拟，模拟结果与抚顺式干馏工艺的实际运行参数[3]对比见表5，最大误差9.1%，平均误差为5.53%，数据对比结果表明炉出口气模拟值与文献中实验值吻合较好。

气化段的研究目的主要是为了获得有效气体来提高干馏炉出口气的热值，因此下面只考察可燃气的变化情况；在其他条件不变的情况下，利用该模型模拟气化温度在600～850℃区间的产气情况，气化温度对气体组分和气体热值的影响见图3。

由图3可以看出H2和CH4的含量随着气化温度的增加而逐渐减少，而两者减少幅度有很大不同，尤其是在750℃的时候H2减少的速率加快。H2和CH4的变化主要是由水煤气反应和甲烷化反应引起的。随着温度的升高，水煤气反应产生H2和CO的量增加，但是气化温度越来越高会使燃烧份额逐渐变大，与此同时甲烷化反应又会消耗H2产生CH4，从而导致H2含量大幅度减少；甲烷化反应是放热反应，温度的升高会抑制反应的进行，因此CH4的含量呈现减少趋势；而歧化反应为吸热反应，随着温度升高促进CO的产生，同时在高温段发生剧烈的燃烧反应产生大量的热量，有利于对干馏段进行供热；但是炉内温度升高，结渣程度加重，从而影响正常操作。从图3中可以看出气体的热值随着气化温度的升高逐渐下降的，从2.98MJ/m3下降到2.47MJ/m3，尤其从750℃下降幅度逐渐加大，主要是由于高热值气体发生氧化反应造成的。

表4 工艺流程主要参数

表5 炉出口气模拟值与文献值比较

注：气体组成分析，以体积分数表示。

4.2 主风量的影响

主风量是影响气化过程极其重要的因素。当页岩原料量和水蒸气的饱和度一定，改变主风量，气体热值、气化效率和气体组分等参数也会随之改变。主风量的增加，会导致气化温度升高，也会加快化学反应速率，同时一定程度上可以提高气体热值。由图4可以看出，气体热值随着主风量的增加逐渐升高，主要原因是主风量的增加会使氧浓度升高，燃烧反应逐渐加剧，另一方面页岩半焦中固定碳转化生成CO的量愈大。同时随着主风量的增加，气化温度会升高，会有显著的气化反应发生，产生大量H2。因此可以从图中看出CO和H2的相对含量随着主风量的增加而升高，可燃气体份额的增加使得气体热值提高。从图中看出CH4的变化趋势平缓，但是整体趋势是减少的，主要是由于甲烷化反应是放热反应，气化温度的升高抑制了反应的进行，这也跟图4中CH4的变化趋势是相吻合的。

抚顺式炉气化段页岩半焦的气化，与一般气化炉煤的气化有不同之处，抚顺式气化段的首要目的是获得大量显热以满足干馏段所需，故需要通入较多的空气，使半焦中的固定碳能够较充分燃烧；从图4中可以看出随着主风量的增加，燃烧份额增加，释放大量热量，同时气体热值逐渐升高；因此，炉底增加一定的主风量有利于气化反应的进行，这种关联性也可以从图5中看出。气化效率和热效率随着主风量的增加均有显著提高，气化效率从38.4%提高到44.3%，干发生气热效率（d）和湿发生气热效率（w）分别从35.2%和44.6%提高至40.5%和50.3%。通过对比干湿发生气的热效率可以得出，水蒸气大约提供了10%的热量，但是过量空气的通入，会使一部分O2进入干馏段，将会造成烧油而影响油收率。文献[3]给出气化段供热约占70%，通过热量衡算，扣除气化发生气出炉时带走的热量和整个干馏炉的热损失，在主风量为24kg/s时，气化段供热已经占干馏炉吸热量的70%，同时为了减少出现烧油的影响，建议主风量控制在24～28kg/s最佳。

4.3　主风饱和度的影响

保持其他条件不变（页岩块径8～75mm，主风量25.22kg/s），从图6中可以看出主风饱和度对气化温度的影响是显著的，随着主风饱和度的增加，即水蒸气量的增加，气化温度呈线性下降；主要原因是单位时间内通入的蒸汽量大，带走的热量多，降低了页岩半焦层的温度，使炉内温度下降。因此可以得出，主风饱和度是控制炉内温度的主要途径。

由图7可以看出，其他条件不变，当水蒸气的通入量逐渐增加时，气化反应过程可以分为3个阶段。第一阶段是页岩半焦中的碳和空气发生氧化反应，同时又和蒸汽进行水煤气反应，从而使生成CO含量相应的增加；第二阶段是反应生成气中的CO与蒸汽在灼热的半焦层中发生了水煤气反应，如下图，当主风饱和度在40～70℃范围内，半焦层发生的反应比较剧烈，使H2的含量大幅度增加，同时提高了气体的热值，从图中可以看出气体的热值曲线随着主风饱和度的增加是逐渐升高的。

第三阶段是蒸汽量的过量通入抑制了燃料气中气体烃类的燃烧，同时使气化温度降低，有利于甲烷化反应的进行，图7中可以看出CH4含量是逐渐增加的。但是蒸汽量过量，带走了大量的热量，大幅度降低了炉内温度，加快了蒸汽通过页岩半焦的线速度，缩短了蒸汽与半焦层中碳的接触时间，因而阻碍了气化反应过程的进行，图7中可以看出可燃气的含量在主风饱和度约为80℃时开始逐渐下降，从而使生成气体的热值降低，与图7热值曲线变化相吻合。

主风饱和度对气化效率和热效率的影响如图8所示，本文选取的抚顺油页岩，属于有机质含量低的贫矿，对这种低品位油页岩进行干馏和气化比较困难，由图8中看出气化效率最高不足30%，湿发生气热效率（w）最高不足40%；当主风饱和度从30℃渐渐提高到70℃时，气化反应开始由燃烧份额为主逐渐过渡到气化份额占据主导，气化效率、湿发生气热效率（w）和干发生气热效率（d）在此范围里均是逐渐增加；当主风饱和度在80℃时，气化效率和干发生气热效率（d）达到最大值，之后随着主风饱和度的增加有减少趋势。对湿发生气热效率（w）来说，当主风饱和度从80℃继续增加时，蒸汽的过量通入使炉温降低，但是蒸汽也带进大量显热，一定程度上促进湿发生气热效率（w）的增加，在主风饱和度为90℃时，达到最大值为37.08%；当蒸汽通入量较少时，会有可能引起气化段氧化层温度过高而引起页岩灰的熔结；因此通入一定量的蒸汽有助于气化反应进行，但是过量蒸汽通入，带走了大量热量，致使炉内温度降低，蒸汽分解率也随之降低，同时可燃气体含量也在缓慢减少，导致气化效率和热效率开始下降。因此综合考虑实际过程中的合理运行，建议主风饱和度选取80℃为宜。

5 结论

本文基于Aspen Plus软件在抚顺式油页岩干馏工艺模拟基础上改进油页岩半焦气化模型，采用带Fortran气化动力学子程序的自定义反应模型来代替Gibbs反应器，将模型在某一工况下模拟结果与文献数据进行对比，结果吻合良好，具有一定的适用性。利用该模型探究了气化温度、主风量、主风饱和度等参数对气体组分、气体热值、气化效率、湿发生气热效率（w）和干发生气热效率（d）的影响。主要结论如下。

（1）提高气化温度有利于CO含量的增加，但是降低了H2和CH4的含量，同时气体的热值呈现出随着气化温度的升高而逐渐降低的趋势。

（2）提高主风量有助于CO和H2含量的增加，但是降低了CH4的含量。随着主风量的增加，气化温度逐渐升高，化学反应速率加快，气体热值呈上升趋势，同时气化效率、湿发生气热效率（w）和干发生气热效率（d）均显著地提高。但是过量空气的通入，会使一部分O2进入干馏段，将会造成烧油而影响油收率，建议主风量控制在7.38×104～8.61×104m3/h最佳。

（3）提高主风饱和度，气化温度呈线性下降。将主风饱和度从30℃提高到80℃，对气化过程是有利的，可燃气含量、气化效率、湿发生气热效率（w）和干发生气热效率（d）均显著提高；当主风饱和度为90℃时，湿发生气热效率（w）达到最大，为37.08%。但是综合考虑实际过程中的合理运行，建议主风饱和度选取80℃为宜。

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Simulation of Fushun type retort for oil shale processing method using Aspen Plus

BAI Jingru1，LI Qifan1，WU Haitao1，BAI Zhang2，WANG Qing1

（1Engineering Research Centre of Ministry of Education for Comprehensive Utilization of Oil Shale，Northeast Dianli University，Jilin 132012，Jilin，China；2Institute of Engineering Thermal Physics，Chinese Academy of Sciences，Beijing 100190，China）

In this paper，Aspen Plus was used to simulate Fushun type retort for oil shale processingusing a user-defined model with gasification kinetics of Fortran subroutines to replace Gibbs reactor．The accuracy of results was verified by comparing document of the experimental data and simulation of the data，which indicated that the results were in good agreement．Meanwhile，the effects of the air volume as well as saturation of feeding air on the gas component，the calorific value of the gas，the gasification efficiency and the thermal efficiency were systematically studied．The results showed that the increase of gasification temperature could decrease H2and CH4fractions and promote the generation of CO. Furthermore, the high temperature gasification would lead to a decrease of heating value. The increase of the air volume could raise the gasification efficiency and the thermal efficiency（w）as well as the thermal efficiency（d）. Because the excess air may cause oil firing，it was suggested that the air volume was best in the range of 7.38×104—8.61×104m3/h. The gasification temperature declined linearly when the saturation of feeding air increased. When the saturation of feeding air maintained 90℃，the thermal efficiency（w）reached the maximum value of 37.08%．But considering the reasonable operation in the actual process，the saturation of air of 80℃ was recommended．

oil shale；Fushun type retort process；Aspen Plus；simulation

TE662

A

1000–6613（2017）01–0121–08

10.16085/j.issn.1000-6613.2017.01.016

2016-06-14；修改稿日期：2016-07-07。

吉林省重点科技公关项目（20140204004SF）。

柏静儒（1973—），女，博士，教授，主要从事油页岩综合利用技术方面的研究工作。E-mail：bai630@mail.nedu. edu.cn。