缓冲层和保护层提高激光增透膜损伤阈值

张蕾，刘洪祥，陈光，高卫东

(1.中国科学院光电技术研究所，成都610209；2.中国科学院大学，北京100049)

缓冲层和保护层提高激光增透膜损伤阈值

张蕾1,2，刘洪祥1，陈光1，高卫东1

(1.中国科学院光电技术研究所，成都610209；2.中国科学院大学，北京100049)

为提高离子束溅射制备1 064 nm、532 nm双波长增透膜抗激光损伤阈值，分别在靠近基板、空气侧加镀一定厚度二氧化硅膜层，研究缓冲层、保护层对增透膜抗激光损伤阈值的影响。依据ISO21254-2损伤测试标准，测试不同膜系结构增透膜抗1 064 nm波长激光损伤阈值。实验结果表明，二氧化硅缓冲层提高增透膜抗激光损伤阈值约65.4%；二氧化硅保护层提高增透膜抗激光损伤阈值约66.7%；同时加镀缓冲层、保护层增透膜抗激光损伤阈值显著提高约119%。

缓冲层；保护层；激光增透膜；损伤阈值

0 引言

目前，脉冲激光诱导光学薄膜损伤研究主要是电子束蒸发和离子束辅助制备工艺[1-6]。离子束溅射制备激光薄膜，膜层聚集密度高、吸收和散射损耗小[7]，在连续激光诱导光学薄膜损伤方面具有明显的优势。在太空环境中，电子束蒸发制备光学薄膜抗脉冲激光损伤阈值显著降低，而离子束溅射沉积薄膜抗激光损伤阈值较高[8]。

增透膜是激光薄膜的重要组成部分，最容易损坏[7]，加镀半波长厚度的二氧化硅缓冲层可以显著提高增透膜抗激光损伤阈值，但制备工艺主要采用电子束蒸发和离子束辅助[9-12]。加镀半波长厚度的保护层、过渡层和缓冲层可显著提高反射膜抗激光损伤阈值和改善损伤形貌[13-17]，但对于增透膜，加镀半波长厚度

的保护层对激光损伤阈值的影响报道较少。本文通过对增透膜膜系结构设计和优化，研究了一定厚度二氧化硅缓冲层、保护层对离子束溅射制备增透膜抗激光损伤阈值的影响。

1 增透膜膜系设计、制备和抗激光损伤测试

1.1 膜系优化设计与驻波场分布

利用Macleod膜系设计软件，1 064 nm、532 nm双波长增透膜膜系结构为AR1:Sub/0.395H 0.314L 0.16H 0.954L/Air(AR1)，中心波长1 064 nm，H为高折射率材料HfO2，L为低折射率材料SiO2，Sub为熔融石英。为研究一定厚度SiO2保护层、缓冲层对增透膜抗激光损伤阈值的影响，在不影响1 064 nm、532 nm双波长透射率的情况下，分别在靠近基板、空气侧增加半波长厚度的二氧化硅，膜系结构分别为：Sub/0.395H 0.314L 0.16H 2.954L/Air(AR2)、Sub/2L 0.395H 0.314L 0.16H 0.954L(AR3)、Sub/2L 0.395H 0.314L 0.16H 2.954L/Air(AR4)，即AR2加镀半波长厚度的保护层，AR3加镀半波长厚度的缓冲层，AR4加镀半波长厚度的缓冲层和保护层。半波长SiO2缓冲层、保护层对增透膜在1 064 nm、532 nm透射率及膜层内的电场分布没有影响，损伤阈值的改善与电场强度分布无关。图1、图2分别为增透膜AR1透过率设计曲线和膜层归一化的电场强度分布[7]，膜基界面处的电场强度约为入射电场强度的70%。

图1 AR1设计光谱曲线Fig.1Design spectral curve ofAR1

图2 AR1电场强度分布Fig.2Electrical field intensity distribution ofAR1

1.2 样品制备与抗激光损伤实验

增透膜采用国产IBSD-1000型离子束溅射镀膜机制备，RF-16 cm射频离子源束压、束流分别为1 200 V、500 mA，氩气流量17 SCCM，本底真空5×10-5Pa。纯度99.9%金属铪靶和99.99%石英靶固定在水冷靶架上，溅射角度45°，氧气流量10 SCCM。镀膜前采用乙醇乙醚混合溶液擦拭基板。

图3 激光损伤阈值测试光路Fig.3The light path for testing laser induced damage threshold

图4 光束质量检断仪测量样品处的光强分布Fig.4The distribution of light intensity at sample station measured by the beam quality analyzer

薄膜抗激光损伤测试光路如图3所示，北京镭宝光电Mianna-Q型激光器输出模式为多模，波长1064 nm，脉宽7 ns，最大脉冲能量1 J，重复频率1 Hz~20 Hz分档可调。采用三透镜组合将光斑聚焦成圆形，光强呈高斯分布，光束质量检断仪测量样品处的光强分布如图4所示，光滑曲线代表高斯拟合曲线，有小尖峰的曲线为实际光强分布曲线，高斯拟合度大于95.8%，光斑直径0.987 5 mm。依据ISO21254-2损伤测量标准，采用S-on-1方式，重复频率10 Hz，测试点间距约3 mm，辐照次数1 200，按零几率损伤拟合得到薄膜样品抗激光损伤阈值。

2 实验结果与讨论

2.1 增透膜表面缺陷密度与抗激光损伤阈值

在暗场条件下，Leica-DMRXE光学显微镜随机选取20个点统计样品表面缺陷密度，放大倍数100×，样品表面缺陷密度统计结果如表1所示，加镀半波长缓冲层增透膜表面缺陷密度明显减少，加镀半波长保护层对增透膜表面缺陷密度几乎没有影响。不同膜系结构双波长增透膜AR1、AR2、AR3、AR4抗1 064 nm激光损伤阈值如表1所示，其损伤阈值分别为8.14 J/cm2、13.567 2 J/cm2、13.461 3 J/cm2、17.862 1 J/cm2。其中，AR2、AR3、AR4比AR1分别增加了约66.7%、65.4%、119%，半波长SiO2保护层、缓冲层可以有效地提高增透膜抗激光损伤阈值。

表1 不同膜层结构增透膜样品表面缺陷密度和抗激光损伤阈值Table 1The surface defect densities、laser induced damage threshold of optical coatings

2.2 增透膜损伤形貌

图5为增透膜样品Leica-DMRXE光学显微镜表面损伤形貌，辐照光斑范围内呈现分散的点状损伤，点状损伤直径均在20 μm以下，分散的点状损伤周围存在等离子体烧蚀，在点状损伤的中心处都有一个小的吸收中心。实验中发现，在激光能量密度低时，出现分散的点状损伤，这时点状损伤之间的距离不足以相互影响，随着激光能量密度的提高，点状损伤逐渐增加，并且点状损伤出现扩张的趋势，使不同的点状损伤之间的距离减少，不同的点状损伤之间相互影响，产生大面积的膜层剥落。所以，减少薄膜的缺陷密度，可以有效的提高增透膜抗激光损伤阈值。

图5 光学显微镜测量增透膜典型损伤形貌(a)放大倍数200×；(b)放大倍数1 000×Fig.5The typical damage morphology of antireflection coatings after amplification at 200 and 1 000 magnification measured by optical microscope

使用表面轮廓仪对增透膜样品表面点状损伤坑的深度进行了测量，图6为测量得到的AR3损伤坑的深度，图7为AR4损伤坑深度。其中，横坐标代表扫描的位置(单位：μm)。纵坐标代表损伤坑的深度(单位：nm)。图6(a)处测量得到的损伤坑的深度为655.3 nm，图6(b)处测量得到的损伤坑的深度为857 nm。图7(a)处测量得到的损伤坑的深度为1 058.1 nm，图7(b)处测量得到的损伤坑的深度为1 013.6 nm。由损伤坑的深度可得到，损伤发生于膜基界面或靠近膜基界面处[18]。增透膜AR3、AR4膜层厚度分别约670 nm、1 027 nm。

图6 表面轮廓仪测量AR3损伤坑深度Fig.6Surface profiler measurements ofAR3 damage pit depth

图7 表面轮廓仪测量AR4损伤坑深度Fig.7Surface profiler measurements ofAR4 damage pit depth

基板在研磨和抛光过程中会形成亚表面缺陷，亚表面缺陷部分或全部被抛光再沉积层覆盖[19]，基板在运输存储擦拭及在真空腔中时表面被污染[20]。激光辐照过程中，亚表面缺陷及基板表面污染形成吸收源，降低增透膜的抗激光损伤阈值[21]。

由损伤坑的深度及损伤后的形貌，可以得出，激光辐照下，膜基界面处的缺陷即基板表面吸附的污染及靠近膜基界面处的缺陷即亚表面缺陷对激光强烈吸收，温度的升高使材料熔融、汽化产生等离子体，高温高热的等离子体烫伤薄膜表面，形成膜面颜色变化，缺陷吸收激光能量后，相变导致的体积膨胀会产生很大的应力，使得膜层表面凸起，引起膜层破裂。

半波长的SiO2保护层可以改善与之相邻的高折射率介质层的微观结构[22]，并且，SiO2的热传导能力强于空气的热传导能力，所以，SiO2保护层可以保证缺陷吸收激光能量后的快速传导，使缺陷吸收激光能量后产生的温升降低，提高薄膜的抗激光损伤阈值。在相同的激光能量密度下，AR2出现的点状损伤的个数明显少于AR1，并且发生大面积的膜层脱落时，AR2所对应的激光能量密度高于AR1，所以，半波长的SiO2保护层加固薄膜的外表面，抑制由于缺陷吸收激光能量产生的膜层的破裂，提高薄膜的抗激光损伤阈值。

半波长的SiO2缓冲层可以改善高折射率膜层的微观结构及高折射率膜层和低折射率膜层的界面，AR3膜层表面缺陷密度的降低又说明半波长的缓冲层减少由于基板磨制、抛光过程中产生的缺陷对增透膜膜堆的影响，从而提高薄膜的抗激光损伤阈值。在损伤测试实验中，添加半波长的缓冲层点状损伤出现所对应的能量密度及点状损伤出现扩展所对应的能量密度高于AR1所对应的能量密度，所以，半波长的SiO2缓冲层可以提高薄膜与基板的结合强度，抑制缺陷吸收激光能量引起的膜层的破裂，提高薄膜的抗激光损伤阈值。

半波长的SiO2缓冲层和半波长的SiO2保护层，可以更好的改善增透膜的微观结构，膜层界面及薄膜与基板之间的界面，增强薄膜与基板之间的结合强度，降低由于缺陷吸收能量引起的温度升高，提高薄膜的抗激光损伤阈值。

3 结论

通过对离子束溅射制备1 064 nm、532 nm双波长增透膜抗激光损伤研究发现，在石英基板表面预镀一定厚度SiO2缓冲层可以有效平滑基板表面的缺陷，降低膜层表面缺陷密度，改善增透膜膜层及增透膜与基板的界面，增强薄膜与基板的附着力，提高增透膜抗激光损伤阈值。一定厚度SiO2保护层对增透膜起到加固、保护的作用，抑制膜层的破裂，降低由于缺陷吸收激光能量导致的温度的升高，进一步提高增透膜抗激光损伤阈值。最后，通过加镀二分之一波长SiO2缓冲层、保护层的双波长增透膜抗激光损伤阈值由8.14 J/cm2增加至17.862 1 J/cm2，提高约119%。

[1]潘峰，陈松林，李海波，等.HfO2/SiO2双色膜在1 064 nm和532 nm激光辐照下的损伤特性[J].强激光与粒子束，2011，23(1)：75-78. PAN Feng，CHEN Songlin，LI Haibo，et al.Laser-induced damage of 1 064 nm antireflection/532 nm high-reflection bichromatic coatings[J].High Power Laser and Particle Beams，2011，23(1)：75-78.

[2]谭天亚，于撼江，吴炜，等.缓冲层对LBO晶体上1 064 nm，532 nm二倍频增透膜损伤阈值的影响[J].光子学报，2009，38(10)：2613-2617. TAN Tianya，YU Hanjiang，WU Wei，et al.Influence of Buffer Layer on Laser-induced Damage Threshold of 1 064 nm，532 nm Frequency-doubledAntireflection Coating for LBO[J].Acta Photonica Sinica，2009，38(10)：2613-2617.

[3]胡建平，邱服民，马平，等.HfO2/SiO2高反膜、增透膜及偏振膜的1 064 nm激光损伤特性[J].光学技术，2001，27(16)：507-511. HU Jianping，QIU Fumin，MA Ping，et al.1 064 nm pulse laser damage of hafnia-silica multilayer coatings[J].Optical Technique，2001，27(16)：507-511.

[4]QI Hongji，ZHU Meipin，FANG Ming，et al.Development of high-power laser coatings[J].High Power Laser Science and Engineering，2013，1(1)：36-43.

[5]LIU Wenwen，WEI Chaoyang，CHEN Shunli，et al.Statistical study of single and multiple pulse laser-induced damages of HfO2/SiO2AR coatings at 1 064 nm[J].Optics Communications(S0030-4018)，2013，301-302：12-18.

[6]徐均琪，苏俊宏，惠迎雪，等.不同场强分布的1 064 nm激光减反膜损伤特性[J].光电子·激光，2012，23(7)：1268-1273. XU Junqi，SU Junhong，HUI Yingxue，et al.Laser damage properties of 1 064 nm anti-reflection films with different electric field distributions[J].Journal of Optoelectronics·Laser，2012，23(7)：1268-1273.

[7]唐晋发，顾培夫，刘旭，等.现代光学薄膜技术[M].杭州：浙江大学出版社，2007：32-36，221-223，338-340，384-389. TANG Jinfa，GU Peifu，LIU Xu，et al.Modern Optical Thin Film Technology[M].Hangzhou：Zhejiang University Press，2007：32-36，221-223，338-340，384-389.

[8]LING Xiulan，WANG Gao，ZHAO Yuanan，et al.Laser-induced damage of the optical films prepared by electron beam evaporation and ion beam sputtering in vacuum[J].Optik(S0030-4026)，2014，125(21)：6474-6477.

[9]于爱芳，范飞镝，刘中星，等.SiO2内保护层对LiB3O5晶体倍频增透膜损伤阈值的影响[J].强激光与粒子束，2007，19(4)：603-606. YU Aifang，FAN Feidi，LIU Zhongxing，et al.Effect of SiO2barrier layer on laser induced damage threshold of second harmonic antireflection coatings on LiB3O5crystal[J].High Power Laser and Particle Beams，2007，19(4)：603-606.

[10]CARNIGLIA C K.Oxide coatings for one micrometer laser fusion systems[J].Thin Solid Films(S0040-6090)，1981，77(1-3)：225-238.

[11]谭天亚，吴炜，郭永新，等.缓冲层对LBO晶体上1 064 nm，532 nm增透膜附着力的影响[J].强激光与粒子束，2009，21(9)：1343-1346. TAN Tianya，WU Wei，GUO Yongxin，et al.Influence of barrier layer on adhesion of 1064 nm，532 nm frequence-doubled antireflection coating to LBO crystal[J].High Power Laser and Particle Beams，2009，21(9)：1343-1346.

[12]WANG Congjuan，HAN Zhaoxia，JIN Yunxia，et al.Enhanced laser induced damage threshold of dielectric antireflection coatings by introduction of one interfacial layer[J].Chinese Optics Letters，2008，6(10)：773-775.

[13]胡海洋.光学薄膜激光热力耦合损伤研究[D].上海：中国科学院上海光学精密机械研究所，1996：123-128. HU Haiyang.Study of laser induced damage of optical thin film coatings[D].Shanghai：Shanghai Institute of Optics and Fine Mechanics，1996：123-128.

[14]刘晓凤，李笑，赵元安，等.SiO2保护膜对高反膜激光损伤特性的改善[J].强激光与粒子束，2010，22(12)：2860-2864. LIU Xiaofeng，LI Xiao，ZHAO Yuan＇an，et al.Damage characteristic improvement of high reflectors by SiO2overlayer[J]. High Power Laser and Particle Beams，2010，22(12)：2860-2864.

[15]YAO Jianke，FAN Zhengxiu，HE Hongbo，et al.Influence of overcoat on laser-induced damage threshold of 532 and 800 nm TiO2/SiO2high reflectors[J].Optik(S0030-4026)，2009，120(11)：509-513.

[16]LI Xu，LIU Jie，HOU Yongqiang，et al.Improvement of the laser-induced damage threshold of oxide/fluoride double stack high reflective coatings at 355 nm by introducing interlayers[J].Applied Surface Science(S0169-4332)，2013，280：772-775.

[17]LI Xu，ZHANG Weili，SUN Jian，et al.Influence of SiO2undercoat on the laser-induced damage threshold of 355 nm LaF3/AlF3multilayer reflectors[J].Optics&Laser Technology(S0030-3992)，2013，49：13-17.

[18]Nose Yukari，Kato Yoshiaki，Yoshida Kunio，et al.Dependence of Laser-Induced Damage Threshold of Anti-Reflection Coatings on Substrate Surface Roughness[J].Japanese Journal ofApplied Physics(S0021-4922)，1987，26(8)：1256-1261.

[19]Neauport J，Lamaignere L，Bercegol H，et al.Polishing-induced contamination of fused silica optics and laser induced damage density at 351nm[J].Optics Express(S1094-4087)，2005，13(25)：10163-10171.

[20]叶晓雯，王孝东，程鑫彬，等.清洗对偏振分光膜损伤阈值的影响[J].强激光与粒子束，2012，24(10)：2338-2342. YE Xiaowen，WANG Xiaodong，CHENG Xinbin，et al.Influence of substrate cleaning on laser-induced damage threshold of polarizers[J].High Power Laser and Particle Beams，2012，24(10)：2338-2342.

[21]JIAO Hongfei，CHENG Xinbing，LU Jiangtao.Study for Improvement of Laser Induced Damage of 1064 nm AR Coatings in Nanosecond Pulse[J].Journal of the Optical Society of Korea(S1226-4776)，2013，17(1)：1-4.

[22]吴周令，范正修.膜系结构对激光损伤阈值的影响[J].光学学报，1989，9(9)：830-835. WU Zhouling，FAN Zhengxiu.Damage Threshold dependence of multilayer laser mirrors on coating design[J].Acta Optica Sinica，1989，9(9)：830-835.

本期组稿：杨淇名

责任编辑：谢小平

英文编辑：庞洪

Buffer Layer and Protective Layer Improve Laser Induced Damage Threshold ofAntireflection Coatings

ZHANG Lei1,2，LIU Hongxiang1，CHEN Guang1，GAO Weidong1
(1.Institute of Optics and Electronics,Chinese Academy of Science,Chengdu610209,China; 2.University of Chinese Academy of Science,Beijing100049,China)

To improve the laser induced damage threshold of dual-wavelength antireflection coatings which were deposited by ion beam sputtered for 1 064 nm and 532 nm,a certain thickness of the silica layer was deposited near the substrate and the air respectively to investigate the effect of the buffer layer and the protective layer on antireflection coatings for laser induced damage threshold.The laser induced damage threshold of different antireflection coatings was tested by a 1 064 nm laser system according to ISO 21254-2 standard.The experiment results show that compared with the coatings without buffer layer and protective layer,the laser induced damage threshold of the coatings with buffer layer, the coatings with protective layer and the coatings with buffer layer and protective layer are 65.4%,66.7%,119%higher respectively.

buffer layer;protective layer;laser antireflection coatings;laser induced damage threshold

O484

A

10.3969/j.issn.1003-501X.2016.07.015

1003-501X(2016)07-0089-06

2015-07-07；

2015-10-23

张蕾(1989-)，男(汉族)，四川成都人。硕士研究生，主要研究光学薄膜。E-mail:15098754963@163.com。