电晕放电式低温等离子体电极结构优化

何 忠， 胡志军， 徐 明， 王竹槽， 李建军， 王志良*

（1. 江苏齐清环境科技有限公司 江苏省环境工程重点实验室，江苏 南京 210036；2. 江苏省环境科学研究院 江苏省环境工程重点实验室，江苏 南京 210036）

电晕放电式低温等离子体电极结构优化

何 忠1， 胡志军1， 徐 明1， 王竹槽1， 李建军1， 王志良2*

（1. 江苏齐清环境科技有限公司 江苏省环境工程重点实验室，江苏 南京 210036；2. 江苏省环境科学研究院 江苏省环境工程重点实验室，江苏 南京 210036）

以恶臭气体氨气和硫化氢的降解率为考察指标，系统优化了电晕放电式低温等离子体设备电极间距、电极齿距、电极齿高三个参数。研究表明：氨气和硫化氢的降解首先随着电极间距和齿距的增加而增大，而后随着电极间距的进一步增大而逐渐降低，电极间距13 mm、电极齿距5 mm时具有最大的氨气和硫化氢降解率。当电极齿高＜7 mm时，氨气和硫化氢的降解率随电极齿高的增加而快速增大，当电极齿高＞7 mm时，其降解率随着电极齿高的进一步增大而缓慢增大，考虑到电极制作成本，故确定最佳电极齿高为7 mm。此外研究还表明，不同外施功率下，锯齿型（多齿型）的氨气降解率显著高于单一针尖型（单齿型）。

电晕放电；低温等离子体；电极结构

低温等离子体技术是利用等离子体放电过程中产生的大量活性粒子诸如臭氧、羟自由基、氧自由基以及多种原子与废气中污染物作用，使污染物分子在极短的时间内发生分解，并发生后续的各种反应以达到降解污染物的目的[1]。与常规技术相比，等离子体在净化低浓度恶臭气体方面具有工艺简单、流程短、可操作性强的特点，已经成为污水处理厂恶臭气体净化中的一种新方法，目前在低浓度硫化氢[2]、甲苯[3-4]、乙硫醇[5]、三氯乙烯[6]等脱臭方面有不少获得成功应用的例子，可以看出前期文献主要集中在介质阻挡型低温等离子体技术去除各种废气可行性的研究，而实际工况条件下，待处理废气往往成分复杂，并常含有颗粒物、粘性物质等，介质阻挡等离子体反应器由于抗污染能力较弱，因此在实际应用中并非最佳选择。

为此，本文通过实验研究了直流电晕放电式低温等离子体的电极间距、电极齿距、电极齿高三个电极结构参数对典型恶臭污染物降解率的影响，并在此基础上找出优化的电极参数，为等离子体电极结构参数的设计提供依据。

1 实验

1.1 仪器与材料

GA-122Y型无油静音空气压缩机（上海硅莱实业有限公司），LF400型气体质量流量计（成都莱峰科技有限公司），ADS数字示波器（国睿安泰信科技股份有限公司），低温等离子体设备（苏州克利亚环保有限公司），等离子体实验电源（温州市泰德电器有限公司），大气采样器（武汉天虹仪表有限责任公司），气体混合装置（太仓宏泽防腐设备有限公司），TES-1260温湿度仪（泰仕电子工业股份有限公司），LZB-25玻璃转子流量计（常州市凯悦热工仪表有限公司），1000紫外―可见分光光度计（上海天美科学仪器有限公司），PA15/11-18型面板式直流数字电流表（上海电表厂），TM9微型电力监测仪（泰克曼电子仪器控股有限公司）。

1.2 实验装置

直流电晕放电式低温等离子体处理恶臭气体的试验装置参照已有科研成果[7-8]，具体工艺流程如图 1所示。本试验所采用的电晕放电圆筒式低温等离子体反应器包括同心设置的圆管状内电极和外电极，内电极与外电极之间设有环形间隙，同时内电极外壁上还设有数个尖齿，尖齿沿内电极径向呈辐射状等间距均匀分布，内电极和外电极分别固定于设置有绝缘构件的内电极支架和外电极支架上，内电极和外电极分别与等离子体实验电源的两极电性连接。主要设计参数为内电极外径 30 mm，外电极内径 90 mm，环形间隙长度 1 000 mm，外电极和内电极材质均有不锈钢，尖齿材质为钛电极。

图1 实验装置流程图

1.3 分析方法

模拟氨气在流经等离子体反应器进出口时采用“公共场所空气中氨的测定方法（GB/T 18204.25-2000）”，得到线形回归方程为：A=0.185 3 C+0.017 3（r=0.999 6），线性范围 0.20～4.00 μg/mL。模拟硫化氢在流经等离子体反应器进出口时采用“车间空气中硫化氢的硝酸银比色测定方法（GB/T 16027-1995）”，得到线形回归方程为：A=0.835 3 C-0.0287（r=0.999 9），线性范围0.05～1.00 μg/mL。如图2所示。

图2 氨含量（左）和硫化氢含量（右）标准曲线图

1.3 参数计算

降解率（D）计算公式如式（1）所示。

式中：C0（mg/m3）和Ct（mg/m3）分别为反应器进口与出口处的氨气浓度。

2 结果与讨论

2.1 电极间距优化

典型电极间距与氨气和硫化氢的降解效果的关系如图3所示。实验条件：1）外施电压为220V；2）空气流量为5 m3/h；3）电极齿距为6 mm；4）电极高度为8 mm；5）氨气浓度为340 mg/m3，硫化氢浓度为500 mg/m3；6）温度为30℃，相对湿度为35%，考察电极间距为9 mm、11 mm、13 mm、15 mm、17 mm时的氨气和硫化氢降解效果关系。由图3可知，在不同输入功率情况下，氨气和硫化氢的降解率先随着电极间距的增加而增大，当电极间距为13 mm时达到最大值，而后随着电极间距的进一步增大而逐渐降低，得到电极间距为13 mm时具有最大的氨气和硫化氢降解率。可能的原因是当电极间距增加时[9-12]，电极的单针放电功率和放电能量密度随之增加，但当电极间距过大时，两者随之降低。同时考虑电极间距增大利于放电稳定，所以确定最佳电极间距为13 mm左右。

图3 电极间距与氨气（A）和硫化氢（B）降解率的关系

2.2 电极齿距优化

典型电极齿距与氨气和硫化氢的降解效果的关系如图4所示。实验条件：1）外施电压为220 V；2）空气流量为5 m3/h；3）电极间距为13 mm；4）电极高度为8 mm；5）氨气浓度为340 mg/m3，硫化氢浓度为500 mg/m3；6）温度为30℃，相对湿度为35%，考察电极齿距为3 mm、4 mm、5 mm、6 mm、7 mm时的氨气和硫化氢降解效果关系。由图4可知，在不同输入功率情况下，氨气和硫化氢的降解率先随着电极齿距的增加而增大，当电极齿距为5 mm时达到最大值，而后随着电极齿距的进一步增大而逐渐降低，得到电极齿距为5 mm时具有最大的氨气和硫化氢降解率。可能的原因是当电极齿距增加时[9-12]，电极的单针放电功率和放电能量密度随之增加，但当电极齿距过大时，两者随之降低。同时考虑电极齿距增大利于放电稳定，所以确定最佳电极齿距为5 mm左右。

图4 电极齿距与氨气（A）和硫化氢（B）降解率的关系

2.3 电极齿高优化

典型电极齿高与氨气和硫化氢的降解效果的关系如图5所示。实验条件：1）外施电压为220 V；2）空气流量为5 m3/h；3）电极间距为13 mm；4）电极齿距为5 mm；5）氨气浓度为340 mg/m3，硫化氢浓度为500 mg/m3；6）温度为30℃，相对湿度为35%，考察电极高度为5 mm、6 mm、7 mm、8 mm、9 mm，转化为正负两级针筒间距分别为23.5 mm、24.5 mm、25.5 mm、26.5 mm和27.5 mm的氨气和硫化氢降解效果关系。由图可知，在不同输入功率情况下，当针筒间距＜25.5 mm时（即电极高度为7 mm）氨气和硫化氢的降解率随着针筒间距的增加而快速增大，当针筒间距＞25.5 mm时，随着针筒间距的进一步增大而缓慢增大，因此考虑到电极制作成本，故确定最佳针筒间距为25.5 mm左右，即电极齿高为7 mm。

图5 电极齿高与氨气（A）和硫化氢（B）降解率的关系

图6 电极形状与氨气降解率的关系

2.4 电极形状优化

不同电极形状（针尖型和锯齿型）与氨气降解效果的关系如图6所示。实验条件：1）外施电压为220 V；2）空气流量为5 m3/h；3）电极间距为13 mm，电极高度为 7 mm，电极齿距为 5 mm；4）氨气浓度为340 mg/m3；5）气体温度30℃，相对湿度为35%。从图6可以看到，在外施电压不变（220 V）情况下，随着外施功率均匀上升，有效放电功率也随之增大，氨气的降解率也随之增大，对比两种不同电极形状可知，在不同外施功率下，锯齿型的氨气降解率均显著性高于针尖型，这说明有效放电功率是影响氨气降解的重要因素，而电极形状又可显著影响电极的有效放电功率，但其机理需进一步研究。

3 结论

以恶臭气体氨气和硫化氢的降解率为考察指标，得到电晕放电式低温等离子体设备电极结构参数如下：

1）氨气和硫化氢的降解率先随着电极间距的增加而增大，当电极间距为 13 mm时达到最大值，而后随着电极间距的进一步增大而逐渐降低，得到电极间距为 13 mm时具有最大的氨气和硫化氢降解率。

2）氨气和硫化氢的降解率先随着电极齿距的增加而增大，当电极齿距为5 mm时达到最大值，而后随着电极齿距的进一步增大而逐渐降低，得到电极齿距为5 mm时具有最大的氨气和硫化氢降解率。

3）当电极齿高＜7 mm时，氨气和硫化氢的降解率随着齿高的增加而快速增大，当电极齿高＞7 mm时，其降解率随着齿高的进一步增大而缓慢增大，因此考虑到电极制作成本，故确定最佳电极齿高为7 mm。

4）在不同外施功率下，锯齿型的氨气降解率均显著性高于针尖型。

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Optimization of Electrode Structure for Corona Discharge Non-thermal Plasma

HE Zhong1, HU Zhi-jun1, XU Ming1WANG Zhu-cao1, LI Jian-jun1, WANG Zhi-liang2
（1. Jiangsu Provincial Key Laboratory of Environmental Engineering, Jiangsu Qiqing Environmental Science and Technology Co., Ltd, Nanjing 210036, China; 2. Jiangsu Provincial Key Laboratory of Environmental Engineering, Jiangsu Provincial Academy of Environmental Science, Nanjing 210036, China）

With the aid of degradation rate of ammonia and hydrogen sulfide, electrode parameters of needle distance, needle pitch, needle height were optimized. The results showed that the degradation rate of ammonia and hydrogen sulfide efficiency increased with increasing electrode needle distance and needle pitch and reached a maximum of needle distance 13mm and needle pitch 5 mm, which were followed by a decrease with further increase in electrode needle distance and needle pitch. When the electrode height ＜7 mm, degradation rate of ammonia and hydrogen sulfide efficiency increased with increasing electrode height, while the electrode height＞7 mm, degradation rate of ammonia and hydrogen sulfide weakly increased with increasing electrode height, with a view to capitalized cost, the optimal electrode needle height was 7 mm. In addition, the results also showed that the degradation rate of the ammonia gas by sawtooth pattern structure was significantly higher than that by needle structure.

corona discharge; non-thermal plasma; electrode structure

X51

A

1009-220X(2016)05-0018-06

10.16560/j.cnki.gzhx.20160511

2016-07-18

江苏省科技支撑计划-社会发展项目（BE2011808）；江苏省环保科研课题（201110）。

何 忠（1982~），男，湖北恩施人，硕士，工程师；主要从事有机废气治理及恶臭污染研究。hezms@163.com

王志良（1966~），男，江苏丹阳人，本科，研究员；主要从事环境保护科学研究。sci20011966@163.com