银基陶瓷复合电极的电性能及其在固体氧化物燃料电池中的应用

余　亮　于方永　苑莉莉　蔡位子　刘　江,*　杨成浩　刘美林,,*(华南理工大学环境与能源学院新能源研究所，广州50006；华南理工大学化学与化工学院，广州5064；美国佐治亚理工学院材料科学与工程系，亚特兰大GA0-045，美国)

银基陶瓷复合电极的电性能及其在固体氧化物燃料电池中的应用

余亮1,2于方永1苑莉莉2蔡位子1,2刘江1,2,*杨成浩1,2刘美林1,3,*
(1华南理工大学环境与能源学院新能源研究所，广州510006；2华南理工大学化学与化工学院，广州510641；3美国佐治亚理工学院材料科学与工程系，亚特兰大GA30332-0245，美国)

银基陶瓷复合电极可望在中低温固体氧化物燃料电池(SOFCs)、含碳燃料SOFCs和固体氧化物电解池(SOECs)中得到广泛应用。为优选出银基陶瓷复合电极的成分，本研究采用YSZ(钇稳定化氧化锆)电解质，先将Ag-YSZ和Ag-GDC(掺钆氧化铈)材料制备成对称电极，测试其在空气下的阻抗谱，由此判断其作为阴极的性能；发现在相同的Ag含量时，Ag-YSZ的阴极极化电阻普遍低于Ag-GDC；当Ag的质量分数为65%时，Ag-YSZ的极化电阻最低，而对于Ag-GDC，Ag的质量分数是70%。然后采用空气中极化电阻最低的Ag-YSZ和Ag-GDC作为电极制备了SOFC单电池，并采用加湿氢气燃料对电池的电化学性能进行了测试。根据电池的阻抗谱数据，将极化阻抗的数值减去上述阴极阻抗的数值可得到阳极阻抗值，其结果和电池的输出特性均表明，Ag-GDC作为阳极的性能优于Ag-YSZ，即在本实验条件下，Ag-YSZ更适合用作阴极，而Ag-GDC更适合用作阳极。本研究不仅提供了关于银基复合电极材料的有用数据，还提供了一种测试SOFC阳极极化电阻的方法。

固体氧化物燃料电池；电极；银；钇稳定化氧化锆；掺钆氧化铈

doi:10.3866/PKU.WHXB201512032

1　引言

固体氧化物燃料电池(SOFCs)是一种能将燃料中的化学能直接而连续地转化为电能的电化学发电装置，具有系统结构简单、电转换效率高、对环境友好、适用燃料范围广及寿命长等优点，被公认为具有良好发展前景的新型发电技术1－3。为了大幅度地降低成本、拓宽材料的选择范围和提高SOFC系统的稳定性，近年来研究者做了大量的工作，旨在把SOFC的操作温度从传统的1000°C降到600－800°C4－8。目前普遍采用的SOFC电解质材料为钇稳定化氧化锆[(ZrO2)0.92(Y2O3)0.08，YSZ]，阳极材料采用镍和YSZ复合的金属陶瓷(Ni-YSZ)，阴极材料采用掺锶的锰酸镧(La0.8Sr0.2MnO3，LSM)和YSZ的复合陶瓷LSMYSZ。YSZ电解质在较低的工作温度下欧姆电阻较大，严重地影响电池的性能，因此，降低SOFC工作温度的一种主要手段就是将YSZ电解质薄膜化以减小电解质的欧姆电阻损失9,10；此外，还有一种方法就是采用在低温下具有较高离子电导率的电解质材料，例如氧化铈基11和镓酸镧基12材料。然而，随着电池工作温度的降低，LSM电极的极化电阻明显增大，由此带来的电极极化损失就凸显出来。已有研究表明，银与陶瓷的复合材料可作为高性能的中低温SOFC的阴极材料13,14。银具有很高的电子电导率，与之复合的材料为具有氧离子导电性的陶瓷，例如YSZ或掺杂氧化铈。YSZ具有很好的稳定性，掺杂氧化铈不仅具有较高的离子导电率，而且对SOFC电极的氧化还原反应具有很好的催化活性15,16。由于银在高温氧化气氛和含碳气体中相对稳定，最近，银和钆掺杂的氧化铈(GDC)的复合材料(Ag-GDC)被广泛用于直接碳固体氧化物燃料电池(DC-SOFC)的阴极和阳极上17－22。此外，由于银基陶瓷复合电极不需要事先经过还原处理，还可被用于固体氧化物电解池(SOEC)中23。然而，目前还没有对此类银基电极的成分进行优化。在本文中，采用YSZ电解质，分别采用Ag-YSZ或Ag-GDC为电极材料，通过对不同组分电极在空气中的阻抗谱进行测试，分别选出Ag-YSZ和Ag-GDC电极的最佳成分比；结合相应电极材料组装成的SOFC电化学性能测试结果，区分出阴极和阳极的极化电阻，并对实验结果进行了讨论和分析。

2　实验部分

2.1Ag-YSZ、Ag-GDC电极浆料的制备

分别称取质量比为6:94的聚乙烯醇缩丁醛(PVB，天津光大冰峰化工有限公司，A.R.)和松油醇(汕头市光华化学厂，A.R.)，置于烧杯中，在60°C的水浴锅中溶解24 h作为粘结剂待用。按照Ag和YSZ的质量比为60:40用电子天平(FA2004/ V，上海精密科学仪器)称取Ag浆(导电胶DAD-87，上海市合成树脂研究所，99.99%，含Ag质量比为80%)和YSZ(日本Tosoh公司，99.99%)，再称取质量为YSZ粉体的1.5倍的粘结剂，加入玛瑙研钵中研磨2 h，得到均匀的、流动性好的复合电极浆料。按同样的方法制备Ag和YSZ的质量比分别为50:50、60:40、65:35、70:30、80:20(对应的体积比分别为36:64、46:54、51:49、57: 43、69:31)的电极浆料各一份备用。

采用类似的方法，用GDC(宁波工程材料研究所，99.99%)代替YSZ，制备Ag和GDC的质量比分别为56:44、60:40、65:35、70:30、75: 25、85:15(对应的体积比分别为47:53、52:48、56:44、62:38、67:33、80:20)的电极浆料各一份备用。

2.2对称电极的制备及其在空气气氛下的电性能表征

YSZ电解质片的制备：分别称取1 g的聚乙烯醇缩丁醛(PVB)和9 g的无水乙醇(国药集团化学试剂有限公司，A.R.)，置于100 mL烧杯中，将烧杯用铝箔封好再放入60°C烘箱(JB202，上海锦屏仪器仪表有限公司)中溶解12 h，得到PVB乙醇溶液，待用。称取5 g的YSZ于研钵中，用胶头滴管滴入约1 mL的无水乙醇然后轻搅至粉体疏松，再用胶头滴管取2.5 g的PVB乙醇溶液分三次加入研钵中，过程中不停地研磨，直至粉体呈干燥均匀状态。然后，每次称取0.27 g研磨均匀的YSZ粉体，置于直径为13 mm的模具中，在约4 MPa的压力下在压片机上(FW-4A，天津市光学仪器厂)压出直径为13 mm，厚度约为0.5 mm的圆片，最后将压好的片在空气气氛中1400°C下烧结4 h，得到YSZ电解质片。

分别将各种配比的复合电极浆料用小刷子均匀地涂覆在烧结好的电解质片的两面作为对称电极，置于烘箱中140°C烘干，最后在电炉(SS、QX、SX，上海才兴高温元件电炉厂)中880°C烧结4 h。对称电极的有效面积为0.20 cm2，采用四电极法，使用德国Zahner电化学工作站(IM6，德国Zahner公司)测试对称电极在空气气氛下的交流阻抗谱，由此获得对称电极在空气气氛下的极化电阻数据，测试温度环境由DRZ-6型高温管式电阻炉(41012，天津市泰斯特仪器有限公司)提供。

2.3单电池的组装、测试和性能表征

采用YSZ片作为电解质，取上述测试中极化电阻最小的Ag-YSZ和Ag-GDC电极浆料，用小刷子分别均匀地涂覆在电解质片的两面上作为电池的两个电极，阳极、阴极分别重复涂刷4次，然后置于烘箱中140°C烘干，最后在高温电炉中880°C烧结4 h，电池的有效面积为0.20 cm2。采用银浆为封接剂，将此电池片封装在一尺寸相当的陶瓷管的一端，用银线作为阴极和阳极电流引线。封接完毕后将电池放入烘箱中140°C完全烘干。将电池有效部分(阳极|电解质|阴极)置于DRZ-6型高温管式电阻炉的恒温区(电炉管的中部)，向阳极侧通入流速为50 mL∙min－1的加湿氢气(3%(体积分数)H2O)作为燃料气，阴极暴露在空气中，以空气中静态的氧气作为电池反应的氧化剂；采用德国Zahner电化学工作站对电池的电化学性能进行测试，测试温度范围为700－800°C。电池的电流－电压(I－V)曲线通过线性扫描伏安法进行测试，扫描范围为1.2－0.2 V，扫描速率为5 mV∙s－1，交流阻抗谱是在开路状态下测试，测试频率范围为0.1－100 kHz，信号幅度为10 mV。电化学测试后，采用扫描电镜(SEM，德国ZEISS公司)对电池的微观结构进行表征。

3　结果与讨论

3.1SEM分析

图1是具有代表性的电解质和电极截面的扫描电镜照片，图1(a)所示的是Ag-YSZ(含Ag的质量比为65%)，图1(b)是70Ag-GDC(含Ag 70%)。由图可见，电解质是致密的，只有少量分布的闭孔，这些闭孔不会导致气体分子直接穿过电解质，因此能够保证电池的气密性，使电池具有接近理论电动势的开路电压。图1还表明，所制备的电极疏松多孔，厚度19－29 μm，电极和电解质之间接触良好。这些条件可使电池有正常的输出。

图1　以Ag-YSZ(a)和Ag-GDC(b)为电极的单电池测试前的横截面扫描电镜(SEM)图Fig.1　Scanning electron microscope(SEM)images of cross-section of a single cell with(a)Ag-YSZ and (b)Ag-GDC electrodes

3.2对称电极在空气中的阻抗行为

一般情况下，SOFC的阴极是在空气气氛中工作，通过研究电极在空气气氛中的性能可了解其作为SOFC阴极的可行性。对不同组分的Ag-YSZ和Ag-GDC对称电极在空气中的交流阻抗谱进行了测试。图2为典型的阻抗谱图，每一弧形曲线的右端与横轴的截距为对称电极装置的总电阻。曲线的左端与横轴的截距代表对称电极的欧姆电阻，曲线下方遮盖的横轴部分数值为对称电极的极化电阻。图2(a)表明，以65Ag-YSZ为电极的对称电极装置在空气中800°C时的欧姆电阻(Ro)为0.76 Ω∙cm2，极化电阻(Rp)为0.034 Ω∙cm2。由于本实验中采用的YSZ电解质厚度为500 μm，欧姆电阻0.76 Ω∙cm2主要来自电解质。同时，从图2(b)可知，以70Ag-GDC对称电极的装置在空气中800°C时的Ro为0.73 Ω∙cm2，与65Ag-YSZ的相当，Rp为0.13 Ω∙cm2，是65Ag-YSZ的4倍多。由于对称电极涉及到两个完全相同的电极/电解质界面，这些界面跟SOFC阴极的情况完全相同，因此作为阴极，65Ag-YSZ的极化电阻是相应对称电极的二分之一，为0.017 Ω∙cm2，70Ag-GDC的极化电阻为0.065 Ω∙cm2。

图2　在空气气氛下(a)65Ag-YSZ和(b)70Ag-GDC对称电极的阻抗谱图Fig.2　Electrochemical impedance spectra of(a)65Ag-YSZ and(b)70Ag-GDC symmetric electrodes in air atmosphere

从不同组分的对称电极在空气中的阻抗谱得到极化阻抗，如图3所示。可见，各对称电极在不同温度下的极化面积比电阻随Ag含量的变化趋势均是先逐渐变小，然后逐渐变大。由于这个实验结果是在很小的偏压(~10 mV)下测得的，基本上可以反映电极的活化极化24，而活化极化跟电极上气体、离子导体和电子导体形成的三相界的数量密切相关25。若采用纯的电子导体(例如Ag)作电极材料，那么三相界只能在多孔电极与电解质接触的界面上形成，数量(主要指三相界的长度)很少，导致提供电极反应的活性位点不足，因此反应速率慢，具体表现为极化电阻大。当在纯的电子导体中添加部分离子导体时，电极的三相界就从电解/电解质界面扩张到电极内部，显著增加三相界的数量，使电极的极化阻抗变小。然而，当离子导电相过多时，用于形成三相界的电子导电相的数量不够形成更多的三相界，使极化电阻增加，当电极全部为离子导电相时，三相界为零，不能发生电极反应。因此，上述实验结果是合理的。

图3　(a)Ag-YSZ和(b)Ag-GDC对称电极在空气中的极化电阻(Rp)随电极中Ag含量的变化曲线图Fig.3　Curves of polarization resistance(Rp)vsAg content for(a)Ag-YSZ and(b)Ag-GDC symmetrical electrodes

从图3中还可以看出，Ag-YSZ系列的极化电阻普遍低于Ag-GDC系列的，这个结果与预期的正相反：前期的研究表明，在LSM阴极材料中掺入GDC，对电极性能的改善作用(即降低极化电阻的程度)要比掺入YSZ的显著得多26。电极的活性不仅仅取决于离子导电相(YSZ或GDC)，还与电子导电相(LSM或Ag)和离子导电相(YSZ或GDC)的协同作用有关。当电子导电相材料均为Ag时，在空气气氛下，离子导电相YSZ与之能够形成更好的催化协同作用，使电极的极化电阻更小，这种协同作用与前面提到的三相界的作用综合起来，使得本实验条件下，作为阴极材料，Ag-YSZ比Ag-GDC更合适。对于Ag-YSZ电极系列材料，Ag的含量为65%的材料(65Ag-YSZ)给出最低的极化阻抗，而对于Ag-GDC系列，Ag的最佳含量是70% (70Ag-GDC)。它们的阻抗谱图就是示于图2(a,b)。

3.3SOFC的电性能

3.3.1SOFC的输出性能

分别采用Ag-YSZ和Ag-GDC系列电极中极化电阻最小的成分：65Ag-YSZ和70Ag-GDC作为电极，组装成SOFC并对其输出性能和在开路时的阻抗谱进行测试。电池的输出性能示于图4。

图4　不同温度时采用(a)65Ag-YSZ和(b)70Ag-GDC为电极的SOFC单电池以加湿氢气(3%H2O)为燃料在不同温度下的电化学输出性能Fig.4　Electrochemical output Performance of a SOFC single cell with(a)65Ag-YSZ and(b)70Ag-GDC electrodes operated on humidified hydrogen (3%water)at different temperatures

图4(a)显示的是在700－800°C下，以65Ag-YSZ为电极(包括阴极和阳极)的SOFC单电池采用加湿氢气(3%(φ，体积分数)H2O)为燃料、空气为氧化剂的电化学输出性能。此电池在700、750和800°C的开路电压分别为1.08、1.08和1.07 V，最大功率密度分别为74、122和200 mW∙cm－2。图3 (b)是以70Ag-GDC为电极的SOFC单电池的输出性能曲线。此电池在700、750和800°C的开路电压分别为1.10、1.09和1.09 V，最大功率密度分别为78、134和214 mW∙cm－2。以上开路电压的数值均接近氢氧燃料电池开路电压的理论值(800°C时为1.1 V)，说明电解质足够致密，电池密封效果很好。还可以看出，虽然65Ag-YSZ电极在空气中的极化电阻明显小于70Ag-GDC的，但采用65Ag-YSZ电极的SOFC性能普遍略小于采用70Ag-GDC电极的。由于SOFC的总电阻是欧姆电阻、阴极极化电阻和阳极极化电阻的和，因此可推测：70Ag-GDC作为阳极(在氢气气氛下)的极化电阻比65Ag-YSZ低。

3.3.2SOFC的阻抗谱

图5分别示出了采用65Ag-YSZ和70Ag-GDC为电极的SOFC在开路状态下的阻抗谱。由图5(a)可知，以65Ag-YSZ为电极的SOFC单电池在700、750和800°C时的欧姆电阻分别为2.18、1.33和0.87 Ω∙cm2，极化电阻分别为1.26、0.78和0.44 Ω∙cm2。而图5(b)表明，以70Ag-GDC为电极的单电池在700、750和800°C的欧姆电阻分别为1.72、1.07和0.72 Ω∙cm2，极化电阻分别为1.02、0.45和0.24 Ω∙cm2。可见，采用70Ag-GDC为电极的SOFC的欧姆电阻和极化电阻均比采用65Ag-YSZ的低。两种电极电池的欧姆电阻的差别随测试温度的变化不大，在700、750和800°C分别为21%、20%和17%，但极化电阻的差别在温度较高时差别较大，分别为19%、42%和45%。前面提到过，由于本实验采用的电解质较厚，欧姆电阻主要来自电解质，使用两种不同电极的SOFC电池采用的是同样的电解质，而且电极材料中含65%和70%(w)的Ag足以形成连通的导电网络，因此两种电池的欧姆电阻相差不大。由于对称电极的数据表明两种电极的在空气中的欧姆电阻(阴极欧姆电阻)基本一致，因此电池中欧姆电阻少量的差别主要来自于阳极的欧姆电阻，因为GDC在氢气气氛下具有更高的电子导电率，因此含GDC的电极给出稍低的欧姆电阻。

图5　不同温度时以(a)65Ag-YSZ和(b)70Ag-GDC为电极的SOFC单电池在开路状态下的阻抗谱Fig.5　Electrochemical impedance spectra of a SOFC single cell with(a)65Ag-YSZ and(b)70Ag-GDC electrodes measured at open circuit voltage condition at different temperatures

如前所述，65Ag-YSZ和70Ag-GDC作为阴极在800°C时的极化电阻分别为0.017和0.065 Ω∙cm2，当它们同时被用作SOFC的阴极和阳极材料时，相应的SOFC的极化电阻是阴极和阳极极化电阻之和，而采用两种电极的SOFC在800°C时的极化电阻分别为0.44和0.24 Ω∙cm2，由此可得出65Ag-YSZ和70Ag-GDC作为采用加湿氢气为燃料的SOFC阳极的极化电阻分别为0.42和0.18 Ω∙cm2，明显大于作为阴极的极化电阻。可见，尽管作为阴极时，65Ag-YSZ的极化电阻远小于70Ag-GDC的极化电阻，但作为阳极时，前者的极化电阻明显大于后者，这是采用70Ag-GDC作为电极的SOFC性能较高的根本原因。

4　结论与展望

采用YSZ为电解质，系统地测量了Ag-YSZ和Ag-GDC系列银基陶瓷复合电极的阻抗谱，结果表明，在相同的Ag含量(质量分数)时，Ag-YSZ在空气下的极化阻抗普遍小于Ag-GDC，且当Ag的含量为65%时，Ag-YSZ(65Ag-YSZ)的计划阻抗最低，而Ag-GDC的最低极化阻抗时的Ag含量是70%(70Ag-GDC)。分别采用65Ag-YSZ和70Ag-GDC为电极制备SOFC单电池并使用加湿氢气(3% (φ)H2O)燃料进行测试，800°C时，65Ag-YSZ电极的电池的开路电压和最大功率密度分别为1.08 V和200 mW∙cm－2，采用70Ag-GDC电极的电池分别为1.09 V和214 mW∙cm－2，由于SOFC单电池是电解质支撑，电解质的厚度达~500 mm，上述功率密度已经是很高的输出，证明Ag-YSZ和Ag-GDC适合作为SOFC的电极。阻抗谱测试和分析的结果表明，虽然在空气气氛中Ag-YSZ的极化电阻比Ag-GDC低，但在加湿氢气中，Ag-GDC的极化电阻比Ag-YSZ低，说明Ag-YSZ更适合用作阴极，而Ag-GDC更适合用作阳极。本研究不但提供了银基陶瓷复合材料作为SOFC电极的重要数据，还为研究SOFC电极的极化电阻提供了一种方法，即先测量阴极材料对称电极在空气中的阻抗谱，得到阴极的极化电阻，再测试SOFC的阻抗谱，得到SOFC的极化电阻，SOFC的极化电阻减去阴极的极化电阻就是阳极的极化电阻。

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Electrical Performance of Ag-Based Ceramic Composite Electrodes and Their Application in Solid Oxide Fuel Cells

YU Liang1,2YU Fang-Yong2YUAN Li-Li1CAI Wei-Zi1,2LIU Jiang1,2,*YANG Cheng-Hao1,2LIU Mei-Lin2,3,*
(1New Energy Research Institute,School of Environment and Energy,South China University of Technology,Guangzhou 510006, P.R.China;2School of Chemistry and Chemical Engineering,South China University of Technology,Guangzhou 510006,P.R. China;3School of Materials Science and Engineering,Georgia Institute of Technology,Atlanta,GA 30332-0245,USA)

Silver-based ceramic composite electrodes are expected to be widely applied in medium-or lowtemperature solid oxide fuel cells(SOFCs),SOFCs operated on carbon-containing fuels,and solid oxide electrolysis cells(SOECs).To optimize the composition of a silver-based ceramic composite electrode,the performances of Ag-YSZ(yttrium-stabilized zirconia)and Ag-GDC(gadolinium doped ceria)are investigated. First,they are used as electrode materials to make symmetric electrodes on a YSZ electrolyte,to which impedance spectra are measured in an ambient atmosphere to evaluate their feasibility as cathode materials. It was found that thatAg-YSZ reaches the lowest polarization resistance when the content ofAg is 65%(w,mass fraction),while for Ag-GDC,the value is 70%(w).The Ag-YSZ and Ag-GDC with the lowest polarization resistance are used as electrode materials to make SOFC single cells whose electrochemical performances are tested.The polarization resistance of an anode of the SOFCs can be obtained by subtracting the cathodepolarization resistance from the overall SOFC polarization resistance.Both the polarization resistance result and the output performance show that the performance of Ag-GDC is superior toAg-YSZ as an anode.In the present work,Ag-YSZ is more suitable as the cathode and theAg-GDC as the anode.The present work provides not only useful data for Ag-based composite electrodes but also a method for measuring the polarization resistance of SOFC anodes.

Solid oxide fuel cell;Electrode;Silver;Yttrium stabilized zirconia;Gadolinium doped ceria

September 28,2015;Revised:December 2,2015;Published on Web:December 3,2015.

O647

*Corresponding authors.LIU Jiang,Email:jiangliu@scut.edu.cn;Tel:+86-20-39381201.LIU Mei-Lin,Email:meilin.liu@mse.gatech.edu; Tel:+1-404-4062207.

The project was supported by the National Natural Science Foundation of China(21276097).

国家自然科学基金(21276097)资助项目

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(1)Minh,N.Q.J.Am.Ceram.Soc.1993,76(3),563.10.1111/jace.1993.76.issue-3