Logistic回归分析用于加热老化印文相对形成时间的初步研究

牛　凡　 黄建同　何　森　王晓宾　陆　天

(1.中国人民公安大学,北京 100038； 2. 北京安飞达技术开发有限责任公司, 北京 100142;



Logistic回归分析用于加热老化印文相对形成时间的初步研究

牛凡1*黄建同1何森2王晓宾1陆天3

(1.中国人民公安大学,北京 100038； 2. 北京安飞达技术开发有限责任公司, 北京 100142;

3 .中国运载火箭技术研究院,北京 100076)

采用调温型电熨斗中的“尼龙”加热挡和“丝绸”加热挡分别对“雪奥”牌泡沫印油印文进行加热老化,并利用染料比值-薄层色谱法判断加热老化后印文的相对形成时间。将实验结果进行Logistic回归分析，建立了不同加热温度和加热时间对印文相对形成时间判断的数学模型，以考察不同加热时间和不同加热温度对“雪奥”牌泡沫印油印文相对形成时间判断的影响，该模型预测的准确率可以达到70.8%，为实际办案中印文相对形成时间检验和人为老化印文的判断提供了思路和方法。

Logistic回归人为老化印文相对形成时间

印文在我国是权力的象征，一些正式的文件，如合同、证明等都要加盖印文以显示其法律效应。因此关于印文的检验，特别是印文的形成时间的检验也成了司法鉴定中文件检验的一项重要任务。在实际案例中，一些人为了达到某些目的，通过各种手段对印文进行伪造，常见的就是通过加热的方法加速印文的老化，以便达到对新鲜印文做旧的目的。针对这类印文，如果检验人员不能甄别真伪，可能就会得出错误的结论。因此，有关印文人为老化的研究一直是相对时间检验的热点之一。已有的文献表明[1-8]，目前文献中选择的老化工具多是取自实验室的紫外灯和烘箱，而考虑到实际办案中伪造者的老化工具多是就地取材，因此，本实验选择日常生活中经常使用的家用电熨斗作为老化工具，使用染料比值-薄层色谱法，对得到的数据进行Logistic回归分析，考察不同加热温度和加热时间两方面对印文相对形成时间结果的影响，这样得到的实验结果更贴近实际办案的需求，具有一定的实践意义。

1　基本原理

1.1Logistic回归分析基本原理

在许多领域的数据分析中，遇到结论是二值的现象、例如是与否、有效与无效等，可以考虑使用因变量为二分变量的Logistic回归分析。通常的方法是先将取值在实数范围内的值通过logit变换转化为目标概率值，然后进行回归分析。Logistic回归参数的估计采用最大似然法，先建立似然函数与对数似然函数，再通过使对数似然函数最大求解相应的参数值[9]。

Logistic模型的数学表达式：

(1)

1.2Logistic回归分析应用于加热印文相对形成时间检验的原理

前期的大量预实验显示，印文在加热老化过程中发生一些变化，主要表现在(1)随着加热温度升高或加热时间延长，印文的颜色逐渐变浅；(2)加热老化加快了印油印文中不稳定溶剂的挥发，溶剂含量迅速减少；(3)加热老化促进了印文中树脂的聚合，加快了表面的结膜固化，使印文与纸张的结合更加牢固，导致溶剂对印文的萃取率降低；(4)印文中各类染料成分受加热老化的影响程度不一致，变化速率也存在差异，进而造成使用染料比值-薄层色谱法得到的印文相对吸收峰面积随加热温度或时间的变化并不是呈线性关系的，而是波动的折线型。以上这些变化都会对染料比值-薄层色谱法检验印文的相对形成时间的结果产生影响，且这些变化之间又相互影响着。另一方面，在实际案件中，检材和样本印文的制作、保管条件对检验人员来说是未知的，如果直接使用已知条件制作的实验样本得到的数据用于对检材和样本的判断，也会对结果的客观性和准确性产成影响。

Logistic模型建立适用于研究事件发生的概率和解释变量之间的关系，针对以上提出的在老化印文检验中存在的矛盾，可以考虑使用统计学的方法中的Logistic回归分析对实验所得到的数据进行分析，建立相应的数学模型，为实际案件中对加热老化印文判断提供一种新的思路。

2　实验部分

2.1实验试剂及仪器

实验仪器：手术刀、镊子、微量注射器、离心管、定量毛细管、100mm×200mmGF254硅胶薄层层析版(青岛海洋化工厂)；100mm×200mm薄层层析缸；Linomat5半自动薄层色谱点样仪(瑞士CAMAG公司)；ADC2全自动薄层色谱展开仪及TLCScanner4型薄层色谱扫描仪(北京安飞达技术开发有限公司)；家用调温型电熨斗(松下牌)。

实验试剂:氯仿、乙醇、乙酸乙酯、正己烷，以上试剂均为分析纯。

2.2实验样本及制作

从市场上收集的不同品牌的印泥印油，使用本实验选择的提取展开条件进行薄层色谱及其扫描法检验，根据印文的溶解、展开及扫描后斑点吸收峰的情况，最终选择了雪奥牌泡沫印油印文作为本实验的样本印油。分别在同一张静电复印纸上盖印多枚印文浓淡尽量一致的印文，作为新鲜样本。

老化样本制作：为了防止印文在加热过程中转移到电熨斗加热面造成交叉污染，因此在加热过程将印文夹在两张滤纸中间进行老化处理。家用的电熨斗通常具有5个温度的加热挡，各加热挡对应的温度范围见表1。

表1　家用调温型电熨斗各加热挡对应的温度范围

预实验中观察到，使用电熨斗的“羊毛”挡、“棉”挡和“麻”挡，因为温度偏高，短时间加热纸张就会有发黄的现象，老化痕迹明显，可以直接判断系伪造。因此，这3个温度不作为制作老化印文的加热温度，即本实验选择两个加热温度挡，“尼龙”加热挡和“丝绸”加热挡。加热时间从5分钟至60分钟，每间隔5分钟用手术刀刻取一次印文样本，备用。对未老化处理的印文也刻取一段印文边框作为新鲜样本，备用。

2.3染料比值-薄层色谱法检验加热老化印文相对形成时间

2.3.1取样、溶解及展开

将刻取得到的未老化印文样本与不同老化条件下得到的印文样本分别使用配制的专用提取剂进行溶解，观察溶解下来的印文色料溶液颜色。随着加热温度升高和加热时间的延长，印文色料的溶液颜色逐渐变淡，可以从一方面反映出印文与纸张结合越来越牢固，印文色料的萃取率逐渐下降。将同一加热温度，不同加热时间的老化印文与未老化印文点在同一块薄层硅胶板上，每种样本溶液分别点3个平行点，取平均值，共两块薄层板。将点好的样本的薄层板放入展开缸中进行展开，每一个样品点经展开后都得到两个斑点。

2.3.2薄层色谱扫描及染料比值法检验

使用TLC Scanner4型薄层色谱扫描仪，在505nm波长下分别对“尼龙”加热挡下不同加热时间样本的薄层板和“丝绸”加热挡下不同加热时间样本的薄层板进行吸收扫描。每一个样品点经扫描后得到两个吸收峰，使用峰面积编辑处理，采用积分方法得到各吸收峰的峰面积值。染料比值法是将各吸收峰面积中最大的规定为标准峰，分别计算其余各吸收峰峰面积相对于标准峰峰面积的比值，这样的比值可以有效的避免取样量等操作产生误差。在本实验中，采用染料比值法处理后每个样本得到一个相对吸收峰面积比值，见表2。

2.3.3加热老化印文相对形成时间的判断

使用染料比值-薄层色谱法检验印文相对形成时间的依据是通过计算“检材”与“样本”的相对吸收峰面积比值差值，根据实际办案中总结出的判断标准，对“检材”和“样本”印文的相对形成时间是否存在差异作出判断：即当检材与样本的相对吸收峰面积比值差值大于5%，得出二者印文的相对形成时间存在差异的结论，反之，则不存在差异。在本实验中，雪奥牌泡沫印文经过薄层色谱展开后得到两个斑点，通过染料比值法计算得到一个相对相对吸收峰面积比值。将未老化的印文作为“样本”，分别计算不同老化条件得到的“检材”与“样本”的相对吸收峰面积比值差值，见表2。

表2　染料比值-薄层色谱法检验加热老化印文相对形成时间

2.3.4Logistic回归分析应用于加热老化印文相对形成时间的判断

按照Logistic回归方程(公式1)中参数的设置，对表2中相关数据进行转换，将“加热时间”和“加热温度”分别设置为“x1”和“x2”，将“与未加热的印文是否存在差异”设置为“y”，对“y”采用二值法处理，即存在差异为“1.00”，不存在差异为“0.00”。将赋值处理后的数据使用SPSS 20.0统计分析软件进行，并对建立的模型的预测准确率进行了考察，准确率达到70.8%。 此外，还给出了相应的x1 ，x2和常量，见表3。

表3Logistic回归方程中的变量及常量

BS.E,WalsdfSig.Exp(B)步骤1ax10.0760.0345.05210.0251.079x2-0.0360.0261.87510.1710.965常量1.9193.2460.34910.5546.812

a.在步骤 1 中输入的变量: x1, x2。

这样，Logistic模型建立了加热老化印文相对书写时间检出差异的概率与影响因素(加热温度和加热时间)之间的关系，即：

进行指数变换，得：

以上得到的即应用Logistic回归分析建立的不同加热温度和加热时间对印文相对形成时间判断的数学模型，可以尝试应用该模型研究加热老化印文相对形成时间。

3　结论

(1)使用家用调温型电熨斗中的“尼龙”加热挡和“丝绸”加热挡分分别对“雪奥”牌泡沫印油印文进行加热老化,利用染料比值-薄层色谱法判断加热老化后印文的形成时间。

(2)实验结果显示，加热条件对印文相对吸收峰面积比值的影响属于非线性的，其主要原可能是因为印泥印油中的染料一般由多种染料调和而成，如本实验中雪奥牌印油经薄层色谱展开后分离出两种染料，而不同的染料对加热温度和时间的反应程度和速度存在差异，进而表现在两种染料比值随加热时间或加热温度的变化上就呈现出波动的折线型。

(3)采用Logistic回归分析建立了加热温度和加热时间对印文相对形成时间判断的数学模型，该模型预测的准确率可以达到70.8%。

(4)本实验旨在提供一种印文相对形成时间检验和人为伪造老化印文判断的思路和方法，为实际办案提供帮助。考虑到本实验只研究了一种品牌印文的加热老化结果，因此在数据的准确性和精确性上还有待进一步提高。

[1] 孙金阳.用于薄层色谱扫描法检验可疑文件印章印文的形成时间[J].法商论坛，2012,(4)：133-134.

[2] 谢朋，冯超，李彪，等.气相色谱法测定自含墨印章印文的盖印时间[J].中国人民公安大学学报(自然科学版)，2013,(2)：19-23.

[3] 张凌燕，潘自勤，祁堃，等.薄层色谱法鉴定原子印油印文盖印形成时间[J].分析仪器，2012,(1)：58-62.

[4] 姜志刚，李晓玲，朱日龙，等.溶剂扩溶法对印章盖印时间判断[J].刑事技术，2006,(3)：32-35.

[5] 李彪，王相臣，谢朋.根据转移率判定印泥印文的形成时间[J].中国刑警学院学报，2008,(3)：46-48.

[6] 李彪.光老化条件下印泥色料变化规律研究[J].中国刑警学院学报，2009,(1):42-44.

[7] 谢朋，郭英民，费青.印泥印文人为老化变化规律的实验研究[J].中国刑警学院学报，2011,(4)：56-58.

[8] 谢朋，冯超，李彪，等.自含墨印章印文盖印时间受老化条件的影响[J].中国司法鉴定，2013,(6)：67-72.

[9] 陈胜可.SPSS统计分析从入门到精通(2版)[M].北京：清华大学出版社，2013:254-262.

Analysis of relative dating of heat aging seals based on logistic regression .

Niu Fan1*, Huang Jiantong1, He Sen2,Wang Xiaobin1,Lu Tian3

(1.People'sPublicSecurityUniversityofChina,Beijing100038,China; 2.BeijingAnfeidaTechnologicalDevelopmentCo.,Ltd.,Beijing100048,China;3.ChinaAcademyofLaunchVehicleTechnology100076,China)

The dye ratio-thin layer chromatography (TLC) was used to judge the relative dating of heat aging seals, and a mathematical model was established by logistic regression analysis, its prediction accuracy can reach 70.8%.

logistic regression; artificial aging; seals; relative dating

中国人民公安大学基本科研业务费支持项目(2015JBKY11)

牛凡，女，1988年出生，中国人民公安大学 2014级文件检验技术博士研究生，主要研究方向：文件形成时间检验，E-mail：candy1988621@126.com。

10.3936/j.issn.1001-232x.2016.05.015

2016-03-02